本文選題：燃燒合成　切入點：硅酸鑭　出處：《武漢工程大學(xué)》2010年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：磷灰石型La_(9.33)(SiO_4)_6O_2是一種新型固體電解質(zhì)材料，具有優(yōu)良的中低溫離子電導(dǎo)率和穩(wěn)定性。采取合適的制備工藝，降低合成溫度、改善低溫導(dǎo)電性能，對實現(xiàn)La_(9.33)(SiO_4)_6O_2的商業(yè)化應(yīng)用具有重要意義。 本文采用尿素-硝酸鹽燃燒法在較低溫度下制備了La_(9.33)(SiO_4)_6O_2電解質(zhì)，通過引入合適的溶液體系，有效縮短了前驅(qū)體的制備時間。運用DSC-TGA、XRD、SEM和激光粒度測試法對樣品進行了分析表征，結(jié)果表明：燃燒合成的無定形電解質(zhì)粉體，在800℃煅燒12h后即具有結(jié)晶度較高的磷灰石晶體結(jié)構(gòu)，粉體的平均粒徑約80nm。 通過對比性試驗結(jié)合熱力學(xué)理論分析，研究了硝酸在燃燒合成電解過程中所起的作用，結(jié)果表明：硝酸不僅是稀土氧化物的溶劑，還是硝酸銨的來源。當(dāng)硝酸與氧化鑭的摩爾比為10：1時，燃燒合成的電解質(zhì)粉體具有最高的純度和結(jié)晶度。 研究了預(yù)處理、成型壓力、燒結(jié)溫度和保溫時間對La_(9.33)(SiO_4)_6O_2致密化的影響，，結(jié)果表明：采取球磨預(yù)處理以及合適的成型壓力（225MPa），可有效消除顆粒內(nèi)部團聚、降低燒結(jié)溫度，有利于電解質(zhì)的致密化。素坯在1400℃（升溫速率2℃/min）煅燒3h后致密度可達96%。運用電化學(xué)交流阻抗譜法（EIS）研究了燒結(jié)體的電性能，結(jié)果表明：電解質(zhì)具有良好的電阻可逆性和穩(wěn)定性；電導(dǎo)率和溫度的關(guān)系符合Arrhenius經(jīng)驗公式，電解質(zhì)具有較高的離子電導(dǎo)率（δ=4.38×10~(-3)S·cm~(-1)，700℃）。 對La_(9.33)(SiO_4)_6O_2進行了Sr、Nd摻雜的研究，結(jié)果表明：摻雜對晶體結(jié)構(gòu)和形貌的影響很小；適量摻雜可有效提高電解質(zhì)的電導(dǎo)率，當(dāng)摻雜濃度x=0.3時，La_(9.33)M_x(SiO_4)_6O_(2+δ)（M=Sr、Nd）具有最高離子電導(dǎo)率，500℃時分別為δ_(Sr)=7.248×10~(-3)S cm~(-1)和δ_(Nd)=1.782×10~(-2)S cm~(-1)。對摻雜電解質(zhì)的導(dǎo)電機理進行了初步探討，本文認為：磷灰石型La_(9.33)M_x(SiO_4)_6O_(2+δ)屬于間隙氧傳導(dǎo)機制，而且間隙氧比陽離子空位對電導(dǎo)率的影響更大，適量摻雜增加了間隙氧的數(shù)量，從而可以提高電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率。
[Abstract]:Apatite type La_(9.33)(SiO_4)_6O_2 is a new solid electrolyte material with excellent ionic conductivity and stability at moderate and low temperature. It is of great significance to realize the commercial application of La_(9.33)(SiO_4)_6O_2. In this paper, La_(9.33)(SiO_4)_6O_2 electrolytes were prepared by urea nitrate combustion at low temperature. The preparation time of precursors was effectively shortened by introducing suitable solution system. The samples were characterized by DSC-TGAA XRDX SEM and laser particle size measurement. The results show that the amorphous electrolyte powder synthesized by combustion has a high crystallinity of apatite crystal structure after calcined at 800 鈩

本文編號：1600326