【摘要】：采用熔鹽電解法在LiF-Li2CO3熔鹽體系中電解二氧化碳是實(shí)現(xiàn)其綜合利用的重要方法之一。LiF-Li2CO3熔鹽體系的物理化學(xué)性質(zhì)及CO2在該熔鹽體系中的溶解度對(duì)電解過程具有重要影響,因此,本論文對(duì)LiF-Li2CO3基熔鹽體系的物理化學(xué)性質(zhì)及CO2在該熔鹽體系中的溶解度進(jìn)行了研究。本文研究了含30～60mol%LiF的LiF-Li2CO3熔鹽體系的初晶溫度、熔鹽密度和電導(dǎo)率等物理化學(xué)性質(zhì),以及CO2的溶解度。另外,還研究了 LiF含量、溫度,以及添加劑對(duì)熔鹽物理化學(xué)性質(zhì)的影響。本實(shí)驗(yàn)中使用的添加劑有NaF、KF、NaCl、KCl,含量為 5～25mol%。采用步冷曲線法測(cè)定了 LiF-Li2CO3熔鹽體系的初晶溫度。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:LiF-Li2CO3熔鹽體系的初晶溫度隨著添加劑含量的增加而降低,并且KF對(duì)熔鹽初晶溫度的影響大于NaF,NaCl對(duì)熔鹽初晶溫度的影響大于KCl。另外,LiF-Li2CO3-NaCl三元體系的共晶組分為37.5%:37.5%:25%(摩爾比),共晶溫度為558.5℃;LiF-Li2CO3-KCl三元體系的共晶溫度是580 ℃。采用阿基米德法測(cè)定了LiF-Li2CO3體系的熔鹽密度,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:LiF-Li2CO3體系熔鹽密度隨著LiF含量的增加以及溫度的升高而降低,并且熔鹽密度與溫度呈線性關(guān)系。LiF-Li2CO3體系的熔鹽密度隨著NaF、KF含量的增加而逐漸升高,而隨著NaCl、KCl的含量增加,熔鹽體系的密度先增大后減小,在NaCl,KCl摩爾分?jǐn)?shù)分別為15%,10%時(shí),熔鹽密度最大。采用壓力差法測(cè)定了 CO2在LiF-Li2CO3熔鹽體系中的溶解度,結(jié)果表明:隨著LiF含量增加,CO2溶解度逐漸減小;隨著溫度的升高,CO2溶解度減小。另外,隨著NaF、KF、NaCl、KCl等添加劑的含量增加,CO2的溶解度減小;在640℃,LiF摩爾分?jǐn)?shù)為50%時(shí),CO2的溶解度最大,其值是1.9×l0-2 mol/L。采用固定電導(dǎo)池測(cè)定了 LiF-Li2CO3熔鹽體系的電導(dǎo)率,結(jié)果表明,溫度越高,熔鹽體系的電導(dǎo)率逐漸增大;電導(dǎo)率隨著LiF含量的增加而升高,隨著NaF、KF的加入而降低。
【圖文】：

過高的電解溫度，不僅對(duì)設(shè)備要求高而且耗電量大，，此外，還會(huì)容易引起副反應(yīng)。因此逡逑通常會(huì)以氟化物或氯化物熔鹽作為支持電解質(zhì)，來降低電解質(zhì)體系的溫度。熔鹽電解法逡逑電解Ｃ０２的實(shí)驗(yàn)裝置示例如圖１．２所示。逡逑－４－逡逑

Ｃｌａｅｓ等人１５９１研究了邋Ｃ0２在熔融Ｎａ２Ｃ０３－Ｋ２Ｃ０３邋（４２ｍｏｌ％）共晶組分中的溶解度，逡逑通過測(cè)定在一個(gè)密封裝置內(nèi)，Ｃ０２在熔鹽中溶解前后壓力的變化來計(jì)算Ｃ０２在熔鹽中的逡逑溶解度，實(shí)驗(yàn)裝置如圖１．３所示。結(jié)果表明：Ｃ０２溶解平衡的亨利常數(shù)為】．８３＞＜丨０４0１七逡逑Ｌ邋ａｔｍ、在低溫條件下Ｃ０２在熔融的碳酸鹽中的溶解度與在其它熔鹽體系中的溶解度相逡逑比較高。另外，他們報(bào)道主要是因?yàn)椋茫埃才cＣ0３２—反應(yīng)生成了邋ｃ２ｏ５２一。逡逑５＆（＾等人＿利用氣體洗脫的方法測(cè)定了邋Ｃ０２在熔融ＺｎＣＩ２，邋ＺｎＢｒ２，ＳｎＣｈ，ＮａＮ０３逡逑中的溶解度，通過向含有飽和ｃｏ２氣體的溶鹽中鼓入Ｎ２，將溶解的ｃｏ２驅(qū)趕出來，然逡逑后利用紅外Ｃ０２分析儀進(jìn)行檢測(cè)Ｃ０２的濃度，以此來確定Ｃ０２的溶解度，實(shí)驗(yàn)裝置如逡逑圖１．４所示；結(jié)果表明：Ｃ０２的溶解度隨著溫度的升高而降低。逡逑Ｉ邐邐逡逑１邋ｋ５邋＃邋W ，逡逑ｒ．：ｉ邋ｃ邋閆逡逑＇邐－邐ｍ邋￣￣逡逑１逡逑１－校準(zhǔn)容器；２－‘熔鹽盛放容器；３－高溫爐；４－水銀壓力計(jì)；５－熱電偶；逡逑６－二氧化碳；７－截止閥；８－真空裝置逡逑圖１．３二氧化碳溶解度測(cè)定裝置逡逑Ｆｉｇ
【學(xué)位授予單位】：東北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TF111.522

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本文編號(hào)：2702934