【摘要】：流化床反應(yīng)器具有良好的傳熱、傳質(zhì)效率,應(yīng)用于煉鐵工藝(鐵精礦預(yù)還原)中不僅可以避免使用焦炭,還可直接處理粉礦,符合資源高效利用與節(jié)能環(huán)保的要求。然而對(duì)于粒徑小于0.15 mm的細(xì)礦粉,雖然其價(jià)格低廉,但因在還原過(guò)程中極易發(fā)生粘結(jié)失流,難以被現(xiàn)有流態(tài)化煉鐵技術(shù)直接利用。在眾多抑制粘結(jié)失流的措施中,采用顆粒碳包覆法操作簡(jiǎn)單、效果顯著、經(jīng)濟(jì)性良好,具有較好的工業(yè)應(yīng)用潛質(zhì),但使用此法所制得直接還原鐵(DRI)產(chǎn)品碳含量往往過(guò)高,制約了其進(jìn)一步發(fā)展。針對(duì)此問(wèn)題,本文系統(tǒng)地研究了鐵粉/鐵礦粉的高溫粘結(jié)行為與機(jī)理,著重考察了碳包覆對(duì)流化/失流行為的影響規(guī)律,在此基礎(chǔ)上以降低產(chǎn)品碳含量為目標(biāo),對(duì)“附碳-還原”直接還原工藝進(jìn)行了研究。論文主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)如下：ⅰ)系統(tǒng)地考察了鐵粉在N2氣氛中的流化/失流特性,發(fā)現(xiàn)了兩種新的鐵粉流化行為一聚團(tuán)流化與慢速失流,并基于顆粒/團(tuán)聚體的受力平衡分析,建立了可解釋并預(yù)測(cè)聚團(tuán)流化與慢速失流的理論模型,模型預(yù)測(cè)的平均聚團(tuán)尺寸與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合良好。研究發(fā)現(xiàn),鐵粉的高溫粘結(jié)行為主要受顆粒團(tuán)聚行為影響,溫度為影響顆粒聚團(tuán)的主要因素,其次是氣速。當(dāng)顆粒間碰撞力(Fcoll)小于粘性力(Fc)、且兩者處于同一數(shù)量級(jí)時(shí),團(tuán)聚體的形成與長(zhǎng)大會(huì)引起Fcoll的增大而對(duì)Fc無(wú)影響,使得Fcoll與Fc逐漸達(dá)到平衡。若達(dá)到此理論平衡狀態(tài)時(shí)團(tuán)聚體所對(duì)應(yīng)的最小流化速低于操作氣速,便會(huì)出現(xiàn)穩(wěn)定的聚團(tuán)流化行為,反之則會(huì)出現(xiàn)慢速失流。ⅱ)研究了鐵礦粉在CO-H2混合氣中的流化/失流特性,探明了還原氣種類與組成對(duì)粘結(jié)失流的影響規(guī)律。結(jié)果表明,CO歧化分解可在顆粒外層形成碳包裹層,從而在一定程度上抑制粘結(jié)失流,使得礦粉在CO-H2混合氣中的起始失流溫度比純H2氣氛中高約50-150℃。此外,增大混合氣中H2摩爾分率能抑制沉積碳的聚團(tuán)與晶須的生成,提高碳包覆效率,從而提高起始失流溫度：而提高流化溫度對(duì)CO歧化附碳反應(yīng)有抑制作用,會(huì)削弱碳包覆抑制粘結(jié)失流的效果。ⅲ)通過(guò)考察附碳顆粒在流化還原過(guò)程中的組成/結(jié)構(gòu)演變,得到了碳包覆對(duì)流化/失流行為的影響規(guī)律。研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)顆粒附碳量超過(guò)某一臨界值(Ccritical)時(shí),可明顯抑制失流。提高預(yù)還原礦粉金屬化率、碳包覆效率、降低流化溫度可有效降低Ccritical仇,而改變流化氣種類或氣體組成對(duì)Ccritical值無(wú)明顯影響。此外,碳包裹層的穩(wěn)定性對(duì)粘結(jié)失流有明顯影響,沉積碳在直接還原過(guò)程中發(fā)生碰撞磨損消耗或化學(xué)反應(yīng)消耗(與FcO、CO2、H2等)會(huì)導(dǎo)致碳包裹層被破壞,此時(shí)即便其顆粒初始碳含量超過(guò)Gcritical值粘結(jié)失流仍會(huì)發(fā)生。ⅱⅱ)建立了降低產(chǎn)品碳含量的相應(yīng)工藝優(yōu)化原則：1)降低Gcritical值,主要通過(guò)提高預(yù)還原速率而降低附碳反應(yīng)速率(如通過(guò)提高預(yù)還原溫度、增大混合氣中H2摩爾分率等)和適當(dāng)降低高溫還原操作溫度；2)控制沉積碳在高溫還原過(guò)程中的消耗／積累平衡,實(shí)際操作中應(yīng)使礦粉碳含量維持恒定或慢速增長(zhǎng)。在此基礎(chǔ)上,優(yōu)化了“附碳-還原”工藝,有效降低礦粉Gcritical值至2.98-3.47 wt.%,遠(yuǎn)低于文獻(xiàn)報(bào)道值13.3 wt.%,并將DRI產(chǎn)品碳含量從現(xiàn)有研究的16.5-22.3 wt.%降低至5 wt%。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院研究生院(過(guò)程工程研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TF56

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