【摘要】：流化床反應器具有良好的傳熱、傳質效率,應用于煉鐵工藝(鐵精礦預還原)中不僅可以避免使用焦炭,還可直接處理粉礦,符合資源高效利用與節(jié)能環(huán)保的要求。然而對于粒徑小于0.15 mm的細礦粉,雖然其價格低廉,但因在還原過程中極易發(fā)生粘結失流,難以被現有流態(tài)化煉鐵技術直接利用。在眾多抑制粘結失流的措施中,采用顆粒碳包覆法操作簡單、效果顯著、經濟性良好,具有較好的工業(yè)應用潛質,但使用此法所制得直接還原鐵(DRI)產品碳含量往往過高,制約了其進一步發(fā)展。針對此問題,本文系統(tǒng)地研究了鐵粉/鐵礦粉的高溫粘結行為與機理,著重考察了碳包覆對流化/失流行為的影響規(guī)律,在此基礎上以降低產品碳含量為目標,對“附碳-還原”直接還原工藝進行了研究。論文主要創(chuàng)新點如下：ⅰ)系統(tǒng)地考察了鐵粉在N2氣氛中的流化/失流特性,發(fā)現了兩種新的鐵粉流化行為一聚團流化與慢速失流,并基于顆粒/團聚體的受力平衡分析,建立了可解釋并預測聚團流化與慢速失流的理論模型,模型預測的平均聚團尺寸與實驗結果吻合良好。研究發(fā)現,鐵粉的高溫粘結行為主要受顆粒團聚行為影響,溫度為影響顆粒聚團的主要因素,其次是氣速。當顆粒間碰撞力(Fcoll)小于粘性力(Fc)、且兩者處于同一數量級時,團聚體的形成與長大會引起Fcoll的增大而對Fc無影響,使得Fcoll與Fc逐漸達到平衡。若達到此理論平衡狀態(tài)時團聚體所對應的最小流化速低于操作氣速,便會出現穩(wěn)定的聚團流化行為,反之則會出現慢速失流。ⅱ)研究了鐵礦粉在CO-H2混合氣中的流化/失流特性,探明了還原氣種類與組成對粘結失流的影響規(guī)律。結果表明,CO歧化分解可在顆粒外層形成碳包裹層,從而在一定程度上抑制粘結失流,使得礦粉在CO-H2混合氣中的起始失流溫度比純H2氣氛中高約50-150℃。此外,增大混合氣中H2摩爾分率能抑制沉積碳的聚團與晶須的生成,提高碳包覆效率,從而提高起始失流溫度：而提高流化溫度對CO歧化附碳反應有抑制作用,會削弱碳包覆抑制粘結失流的效果。ⅲ)通過考察附碳顆粒在流化還原過程中的組成/結構演變,得到了碳包覆對流化/失流行為的影響規(guī)律。研究發(fā)現,當顆粒附碳量超過某一臨界值(Ccritical)時,可明顯抑制失流。提高預還原礦粉金屬化率、碳包覆效率、降低流化溫度可有效降低Ccritical仇,而改變流化氣種類或氣體組成對Ccritical值無明顯影響。此外,碳包裹層的穩(wěn)定性對粘結失流有明顯影響,沉積碳在直接還原過程中發(fā)生碰撞磨損消耗或化學反應消耗(與FcO、CO2、H2等)會導致碳包裹層被破壞,此時即便其顆粒初始碳含量超過Gcritical值粘結失流仍會發(fā)生。ⅱⅱ)建立了降低產品碳含量的相應工藝優(yōu)化原則：1)降低Gcritical值,主要通過提高預還原速率而降低附碳反應速率(如通過提高預還原溫度、增大混合氣中H2摩爾分率等)和適當降低高溫還原操作溫度；2)控制沉積碳在高溫還原過程中的消耗／積累平衡,實際操作中應使礦粉碳含量維持恒定或慢速增長。在此基礎上,優(yōu)化了“附碳-還原”工藝,有效降低礦粉Gcritical值至2.98-3.47 wt.%,遠低于文獻報道值13.3 wt.%,并將DRI產品碳含量從現有研究的16.5-22.3 wt.%降低至5 wt%。
【學位授予單位】：中國科學院研究生院(過程工程研究所)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TF56

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