生物質(zhì)作為一種綠色的可再生能源在解決當(dāng)今世界能源與環(huán)境問(wèn)題中扮演越來(lái)越重要的角色。生物質(zhì)不僅可以通過(guò)直接熱解液化方式生成生物油以在將來(lái)代替化石燃料提供便捷的能源供應(yīng),而且由于生物質(zhì)是碳基有機(jī)物,其豐富的結(jié)構(gòu)成分通過(guò)一定的生物或化學(xué)轉(zhuǎn)化可以生成生活和化工生產(chǎn)中的化學(xué)化工產(chǎn)品。為了提高轉(zhuǎn)化利用效率,這就需要對(duì)其轉(zhuǎn)化過(guò)程有微觀上的深入認(rèn)識(shí)。然而在木質(zhì)纖維素轉(zhuǎn)化過(guò)程中的反應(yīng)機(jī)理還不為人熟知。本文應(yīng)用量子化學(xué)理論方法對(duì)纖維素模型化合物纖維二糖、吡喃葡萄糖及木質(zhì)素的模型化合物聚創(chuàng)木酚的熱解過(guò)程進(jìn)行深入研究分析,揭示纖維素和木質(zhì)素微觀熱解機(jī)理。并探索在堿金屬催化條件下以及在超臨界水環(huán)境中纖維素的化學(xué)轉(zhuǎn)化反應(yīng)過(guò)程。最后采用基于黑磷新型材料的多孔和孔膜結(jié)構(gòu)針對(duì)生物質(zhì)裂解氣體CO₂和H₂,分別從理論上探索了CO₂從CO₂/CH₄混合氣體的吸附分離研究和H₂的孔分離過(guò)程。主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下:（1）纖維素初期熱解反應(yīng)過(guò)程及反應(yīng)機(jī)理。采用纖維二糖作為纖維素模型化合物,利用量子化... 

【文章來(lái)源】：重慶大學(xué)重慶市211工程院校985工程院校教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：141 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
中文摘要
英文摘要
1 緒論
    1.1 世界能源現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(shì)
    1.2 生物質(zhì)能源概述
        1.2.1 生物質(zhì)能的定義及特點(diǎn)
        1.2.2 生物質(zhì)組分及結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)介
        1.2.3 生物質(zhì)開(kāi)發(fā)利用技術(shù)
        1.2.4 生物質(zhì)開(kāi)發(fā)利用的意義
    1.3 生物質(zhì)能利用研究進(jìn)展
        1.3.1 纖維素?zé)峤鈾C(jī)理研究
        1.3.2 木質(zhì)素?zé)峤鈾C(jī)理研究
        1.3.3 堿金屬催化劑在纖維素?zé)峤膺^(guò)程中的作用
        1.3.4 纖維素在超臨界水中的分解
    1.4 本文的主要研究方法、目的、內(nèi)容
        1.4.1 研究方法
        1.4.2 研究目的
        1.4.3 研究?jī)?nèi)容
        1.4.4 創(chuàng)新點(diǎn)
2 理論研究方法
    2.1 分子模擬概述
    2.2 量子化學(xué)計(jì)算
        2.2.1 從頭算方法
        2.2.2 半經(jīng)驗(yàn)計(jì)算方法
        2.2.3 密度泛函理論方法
3 纖維素初期熱解機(jī)理研究
    3.1 引言
    3.2 纖維素?zé)峤饽Ｐ偷慕?br>    3.3 理論計(jì)算方法
    3.4 纖維二糖的分子結(jié)構(gòu)
    3.5 纖維二糖初期熱解反應(yīng)路徑
    3.6 結(jié)果與討論
        3.6.1 反應(yīng)物、中間體、產(chǎn)物和過(guò)渡態(tài)的幾何優(yōu)化參數(shù)
        3.6.2 各反應(yīng)路徑的熱力學(xué)分析
        3.6.3 各反應(yīng)路徑的動(dòng)力學(xué)分析
    3.7 本章小結(jié)
4 β-D吡喃葡萄糖熱解機(jī)理研究
    4.1 引言
    4.2 模型化合物的選取
    4.3 反應(yīng)路徑的設(shè)計(jì)
    4.4 理論計(jì)算方法
    4.5 結(jié)果與討論
        4.5.1 反應(yīng)物、中間體、產(chǎn)物和過(guò)渡態(tài)的幾何優(yōu)化結(jié)構(gòu)
        4.5.2 反應(yīng)路徑的熱力學(xué)分析
        4.5.3 反應(yīng)路徑的動(dòng)力學(xué)分析
    4.6 本章小結(jié)
5 木質(zhì)素模型化合物的熱解機(jī)理研究
    5.1 前言
    5.2 反應(yīng)路徑
    5.3 理論計(jì)算方法
    5.4 結(jié)果與討論
        5.4.1 反應(yīng)物、產(chǎn)物、中間體和過(guò)渡態(tài)的優(yōu)化后的幾何結(jié)構(gòu)
        5.4.2 反應(yīng)路徑的熱力學(xué)分析
        5.4.3 反應(yīng)路徑的動(dòng)力學(xué)分析
    5.5 本章小結(jié)
6 堿金屬元素在纖維素?zé)峤庵械淖饔脵C(jī)理研究
    6.1 前言
    6.2 局部催化模型的建立
    6.3 反應(yīng)路徑
    6.4 理論計(jì)算方法
    6.5 結(jié)果與討論
        6.5.1 反應(yīng)路徑 1
        6.5.2 反應(yīng)路徑 2~4
        6.5.3 反應(yīng)路徑 5~8
    6.6 本章小結(jié)
7 吡喃葡萄糖在超臨界水中的分解機(jī)理研究
    7.1 前言
    7.2 分解反應(yīng)路徑
    7.3 理論計(jì)算方法
    7.4 結(jié)果與討論
        7.4.1 葡萄糖的脫水反應(yīng)
        7.4.2 葡萄糖的分解反應(yīng)機(jī)理
    7.5 本章小結(jié)
8 基于新型二維材料的CH_4和H_2的吸附與分離研究
    8.1 前言
    8.2 基于黑磷的多孔材料對(duì)CO_2的吸附與分離的研究
        8.2.1 DFT計(jì)算模型及方法
        8.2.2 蒙特卡洛(GCMC)計(jì)算模型及方法
        8.2.3 CO_2和CH_4在黑磷表面的吸附作用
        8.2.4 CH_4和CO_2的吸附等溫線
        8.2.5 CO_2/CH_4混合氣體在黑磷表面的吸附
    8.3 基于黑磷的單層孔膜材料對(duì)H_2分離的研究
        8.3.1 理論模型及計(jì)算方法
        8.3.2 黑磷孔膜的穩(wěn)定性
        8.3.3 氣體分子吸附
        8.3.4 氣體分離研究
    8.4 本章小結(jié)
9 結(jié)論與展望
    9.1 本文的主要結(jié)論
    9.2 后續(xù)研究工作的展望
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄
    A. 攻讀博士期間學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
    B. 攻讀博士學(xué)位期間參加的科研項(xiàng)目
    C. 第六章中補(bǔ)充材料



本文編號(hào)：3639316