平臺(tái)化合物的高效制備,對(duì)生物質(zhì)資源轉(zhuǎn)化為燃料和大宗化學(xué)品具有重要意義。其中5-羥甲基糠醛（HMF）和糠醛,不但可轉(zhuǎn)化為眾多化學(xué)品衍生物,且制備原料來(lái)源廣泛,可由木質(zhì)纖維素中的葡聚糖和木聚糖轉(zhuǎn)化制得,因此受到廣泛關(guān)注。要實(shí)現(xiàn)碳水化合物高效轉(zhuǎn)化為平臺(tái)化合物HMF和糠醛,催化劑和溶劑是其中的兩個(gè)關(guān)鍵因素。固體酸催化劑,因設(shè)備腐蝕小、工業(yè)廢水少、活性位可調(diào)控及易回收等優(yōu)點(diǎn),對(duì)其平臺(tái)化合物的產(chǎn)業(yè)化制備具有重要意義。本文以較廉價(jià)的原料制備了系列具有不同活性位的新型固體酸催化劑,圍繞催化劑的穩(wěn)定性、不同酸性位的作用和催化體系對(duì)不同原料的適用性進(jìn)行開展。首先,以不同碳源、制備方法得到了系列炭固體酸催化劑,重點(diǎn)分析和評(píng)價(jià)各固體酸催化劑的循環(huán)回收性能。其次,通過(guò)分析和調(diào)控催化劑的酸量、酸位類型和表面官能團(tuán)等特征,得到了 Br（?）nsted酸為主的蔗糖基炭固體酸、Br（?）nsted酸為主含少量Lewis酸的煙梗基多功能炭固體酸和Lewis酸為主的Na摻雜多孔A1203固體酸,探究了固體酸的不同活性位對(duì)HMF和糠醛的收率影響。最后,通過(guò)分析固體酸催化劑與溶劑之間的協(xié)同作用,研究催化體系對(duì)不同糖催化轉(zhuǎn)化效果... 

【文章來(lái)源】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省211工程院校985工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：142 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 生物質(zhì)平臺(tái)化合物
    1.3 催化碳水化合物制備5-羥甲基糠醛的研究進(jìn)展
        1.3.1 碳水化合物制備5-羥甲基糠醛的催化劑研究進(jìn)展
        1.3.2 碳水化合物制備5-羥甲基糠醛的溶劑體系研究進(jìn)展
        1.3.3 碳水化合物制備5-羥甲基糠醛的機(jī)理研究進(jìn)展
    1.4 催化碳水化合物制備糠醛的研究進(jìn)展
        1.4.1 碳水化合物制備糠醛的催化劑研究進(jìn)展
        1.4.2 碳水化合物制備糠醛的溶劑體系研究進(jìn)展
        1.4.3 碳水化合物制備糠醛的機(jī)理研究進(jìn)展
    1.5 選題目的與研究?jī)?nèi)容
        1.5.1 選題目的
        1.5.2 研究?jī)?nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)儀器和試劑
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)試劑
    2.2 催化劑的制備和表征
        2.2.1 催化劑的制備
        2.2.2 催化劑的表征
    2.3 反應(yīng)步驟和產(chǎn)物分析方法
        2.3.1 反應(yīng)步驟
        2.3.2 產(chǎn)物分析方法
    2.4 本章小結(jié)
第3章 系列炭固體酸催化制備5-羥甲基糠醛和糠醛的效果評(píng)價(jià)
    3.1 引言
    3.2 木屑基炭固體酸制備5-羥甲基糠醛和糠醛
        3.2.1 不同反應(yīng)因素對(duì)5-羥甲基糠醛和糠醛的收率影響
        3.2.2 催化劑的循環(huán)回收利用
    3.3 纖維素基炭固體酸制備5-羥甲基糠醛和糠醛
        3.3.1 不同反應(yīng)因素對(duì)5-羥甲基糠醛和糠醛的收率影響
        3.3.2 催化劑的循環(huán)回收利用
    3.4 甘油基炭固體酸制備5-羥甲基糠醛和糠醛
        3.4.1 不同反應(yīng)因素對(duì)5-羥甲基糠醛和糠醛的收率影響
        3.4.2 催化劑的循環(huán)回收利用
    3.5 蔗糖基炭固體酸制備5-羥甲基糠醛和糠醛
        3.5.1 不同反應(yīng)因素對(duì)5-羥甲基糠醛和糠醛的收率影響
        3.5.2 催化劑的循環(huán)回收利用
    3.6 本章小結(jié)
第4章 蔗糖基炭固體酸制備5-羥甲基糠醛和糠醛
    4.1 引言
    4.2 蔗糖基炭固體酸的表征
        4.2.1 FTIR分析
        4.2.2 元素分析及滴定分析
        4.2.3 XPS分析
        4.2.4 TEM分析
        4.2.5 N_2等溫吸脫附分析
    4.3 果糖催化轉(zhuǎn)化為5-羥甲基糠醛
        4.3.1 溫度和時(shí)間對(duì)5-羥甲基糠醛收率的影響
        4.3.2 溶劑對(duì)5-羥甲基糠醛收率的影響
        4.3.3 催化劑的循環(huán)回收性能分析
    4.4 葡萄糖催化轉(zhuǎn)化為5-羥甲基糠醛和糠醛
    4.5 纖維素催化轉(zhuǎn)化為5-羥甲基糠醛和糠醛
    4.6 本章小結(jié)
第5章 煙�；喙δ芴抗腆w酸制備5-羥甲基糠醛和糠醛
    5.1 引言
    5.2 煙梗基炭固體酸的表征
        5.2.1 SEM及TEM分析
        5.2.2 N_2等溫吸脫附分析
        5.2.3 元素分析
        5.2.4 酸堿滴定分析
        5.2.5 EDX元素地圖分析
        5.2.6 熱重分析
        5.2.7 FTIR分析
        5.2.8 吡啶紅外分析
        5.2.9 XPS分析
    5.3 系列煙梗炭固體酸的催化性能對(duì)比和評(píng)價(jià)
    5.4 不同糖催化轉(zhuǎn)化為5-羥甲基糠醛和糠醛
        5.4.1 果糖催化轉(zhuǎn)化為5-羥甲基糠醛和糠醛
        5.4.2 葡萄糖催化轉(zhuǎn)化為5-羥甲基糠醛和糠醛
        5.4.3 混合溶劑中水含量對(duì)5-羥甲基糠醛和糠醛收率的影響
        5.4.4 催化劑用量對(duì)5-羥甲基糠醛和糠醛收率的影響
        5.4.5 催化劑的循環(huán)回收利用
    5.5 煙�；抗腆w酸多功能活性位協(xié)同效應(yīng)下的反應(yīng)機(jī)理
        5.5.1 多活性位協(xié)同催化果糖制備5-羥基甲基糠醛的反應(yīng)機(jī)理
        5.5.2 多活性位協(xié)同催化葡萄糖制備5-羥基甲基糠醛的反應(yīng)機(jī)理
    5.6 本章小結(jié)
第6章 Na摻雜多孔Al_2O_3制備5-羥甲基糠醛及糠醛
    6.1 引言
    6.2 Na摻雜Al_2O_3固體酸的表征
        6.2.1 TEM分析
        6.2.2 N_2等溫吸脫附分析
        6.2.3 XRD分析
        6.2.4 熱重分析
        6.2.5 FTIR分析
        6.2.6 吡啶紅外分析
        6.2.7 XPS分析
    6.3 葡萄糖催化轉(zhuǎn)化為5-羥甲基糠醛
        6.3.1 催化劑和溶劑對(duì)5-羥甲基糠醛收率的影響
        6.3.2 溫度和時(shí)間對(duì)5-羥甲基糠醛收率的影響
        6.3.3 催化劑用量對(duì)5-羥甲基糠醛收率的影響
        6.3.4 催化劑的循環(huán)回收利用
    6.4 纖維素催化轉(zhuǎn)化為5-羥甲基糠醛
        6.4.1 溶劑對(duì)5-羥甲基糠醛收率的影響
        6.4.2 溫度和時(shí)間對(duì)5-羥甲基糠醛收率的影響
        6.4.3 催化劑用量對(duì)5-羥甲基糠醛收率的影響
    6.5 木糖催化轉(zhuǎn)化為糠醛
        6.5.1 溫度和時(shí)間對(duì)糠醛收率的影響
        6.5.2 溶劑比對(duì)糠醛收率的影響
        6.5.3 催化劑用量對(duì)糠醛收率的影響
        6.5.4 催化劑的循環(huán)回收利用
    6.6 玉米秸稈催化轉(zhuǎn)化為5-羥甲基糠醛及糠醛
    6.7 Na/Al_2O_3-DMSO/[Bmim][Cl]催化體系協(xié)同作用下的反應(yīng)機(jī)理
    6.8 本章小結(jié)
第7章 研究工作總結(jié)與展望
    7.1 研究工作總結(jié)
    7.2 主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)
    7.3 工作展望
參考文獻(xiàn)
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]雙相體系中凹土負(fù)載型固體酸SO42-/In2O3-ATP催化己糖降解5-羥甲基糠醛（英文）[J]. 申越,康玉茹,孫建奎,王超,王波,許鳳,孫潤(rùn)倉(cāng).  催化學(xué)報(bào). 2016(08)
[2]離子液體中磺化無(wú)定形炭催化菊糖制備5-羥甲基糠醛[J]. 公艷艷,劉民,賈松巖,馮建萍,宋春山,郭新聞.  物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(03)
[3]高溫液態(tài)水中木糖無(wú)催化分解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)(英文)[J]. 荊琪,呂秀陽(yáng).  Chinese Journal of Chemical Engineering. 2007(05)



本文編號(hào)：3634217