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木質素解聚新工藝及機理研究

發(fā)布時間:2022-02-14 09:49
  近年來,采用木質生物質資源生產高價值精細化學品和燃料引起了廣泛的關注,以期部分取代日益枯竭的化石資源。目前,大部分的研究集中在構成木質生物質的三種主要成分(纖維素、半纖維素和木質素)中較容易轉化的纖維素和半纖維素上。相反,利用木質素轉化為高價值化學品的研究尚未引起足夠的重視。木質素轉化為高價值化學品,可解決生物質中木質素殘渣難以有效利用的難題,從而實現(xiàn)生物質全組分的高效高值化利用。基于木質素特殊的化學結構,將其轉化為高價值酚類化合物是一條非常有前景的利用途徑。利用木質素制備高價值酚類化合物的挑戰(zhàn)在于開發(fā)高產率木質素解聚產物的溫和工藝過程以及確保目標產物的高選擇性。本文首先提取高純度木質素,然后直接以分離得到的木質素溶液作為進料進行水熱處理,通過考察木質素的解聚機理,在水熱反應體系中引入加氫催化劑,從而獲得高選擇性的高價值酚類化合物,最后初步探討了木質素催化氫解的機理。以(蒸汽爆破)玉米秸稈酶解殘渣為原料,以乙醇/水為溶劑,在無催化劑的條件下提取高純度木質素,制備木質素溶液直接用于木質素水熱解聚的原料。研究結果表明,最佳分離條件為:乙醇濃度65%(體積百分比,下同),萃取溫度318K,萃... 

【文章來源】:華南理工大學廣東省211工程院校985工程院校教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:128 頁

【學位級別】:博士

【文章目錄】:
中文摘要
Abstract
CONTENTS
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 木質素的來源及化學結構
        1.2.1 木質素的來源
        1.2.2 木質素的化學結構
    1.3 木質素的解聚方法
        1.3.1 木質素的熱裂解
        1.3.2 木質素的加氫解聚
        1.3.3 木質素的氧化解聚
        1.3.4 木質素解聚生產精細化學品的進展
    1.4 木質素解聚產物的特征
    1.5 木質素解聚機理
    1.6 木質素解聚產物的分析方法
    1.7 選題目的、意義和主要研究內容
        1.7.1 選題目的和意義
        1.7.2 主要研究內容
第二章 有機溶劑萃取分離木質素
    2.1 引言
    2.2 實驗
        2.2.1 實驗原料
        2.2.2 萃取流程
        2.2.3 產物表征
    2.3 結果與討論
        2.3.1 木質素分離
        2.3.2 木質素的性質及表征
    2.4 本章小結
第三章 木質素的水熱解聚及其產物特性
    3.1 引言
    3.2 實驗
        3.2.1 實驗原料
        3.2.2 水熱處理和分離流程
        3.2.3 產物分析
    3.3 結果與討論
        3.3.1 木質素水熱解聚產物分布
        3.3.2 木質素水熱解聚液體產物組成特性
        3.3.3 木質素水熱解聚液體產物的平均分子量
        3.3.4 木質素水熱解聚產物的紅外光譜分析
    3.4 本章小結
第四章 木質素水熱解聚過程機理初探
    4.1 引言
    4.2 實驗
        4.2.1 實驗原料
        4.2.2 水熱處理和分離流程
        4.2.3 產物分析
    4.3 結果與討論
        4.3.1 模型化合物的降解
        4.3.2 禾本科木質素的解聚機理
    4.4 本章小結
第五章 一鍋法木質素緩和催化氫解選擇性生產 4-乙基酚類化合物
    5.1 引言
    5.2 實驗
        5.2.1 實驗原料
        5.2.2 氫解和分離流程
        5.2.3 產物分析
    5.3 結果與討論
        5.3.1 催化劑的影響
        5.3.2 反應條件對 4-乙基酚類化合物產率的影響
        5.3.3 木質素種類的影響
        5.3.4 催化劑的穩(wěn)定性
        5.3.5 與石油基路線的比較
    5.4 本章小結
第六章 木質素緩和催化氫解機理初探
    6.1 引言
    6.2 實驗
        6.2.1 實驗原料
        6.2.2 氫解和分離流程
        6.2.3 產物分析
    6.3 結果與討論
        6.3.1 PCA 及 FA 的催化氫解
        6.3.2 DMCA 和 FAEE 的催化氫解
        6.3.3 HP 及 GP 的催化氫解
        6.3.4 GG 的催化氫解
        6.3.5 木質素的催化氫解機理
    6.4 本章小結
全文總結與展望
    1 全文總結
    2 本文創(chuàng)新之處
    3 展望
參考文獻
攻讀博士學位期間取得的研究成果
致謝
附件


【參考文獻】:
期刊論文
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[2]CoMo/Al2O3催化木質素加氫液化工藝的研究[J]. 曹從偉,李廣學,葉俊,李家鳴.  應用化工. 2011(02)
[3]愈創(chuàng)木基型多聚體木素模型物合成工藝條件的優(yōu)化[J]. 鄧日靈,周學飛.  造紙科學與技術. 2009(01)
[4]Pd/C催化下堿木質素的高壓加氫反應[J]. 葉結旺,方桂珍.  中國造紙學報. 2008(04)
[5]工業(yè)堿木素熱裂解特性研究[J]. 武書彬,向冰蓮,劉江燕,郭伊麗,孫潤倉.  北京林業(yè)大學學報. 2008(05)
[6]LaFeO3催化劑在木質素濕法氧化合成芳香醛反應中的活性與穩(wěn)定性[J]. 鄧海波,林鹿,孫勇,龐春生,莊軍平,歐陽平凱,李靜江.  催化學報. 2008(08)
[7]氧化銅/活性炭催化還原堿木質素的研究[J]. 徐鳳英,譚廣慧,方桂珍,王德利.  黑龍江八一農墾大學學報. 2008(02)
[8]白腐菌對秸稈中木質素生物降解的研究[J]. 戴永鑫,王海寬,劉逸寒,路福平.  天津科技大學學報. 2007(04)
[9]工業(yè)木質素的熱裂解試驗研究[J]. 岳金方,應浩.  農業(yè)工程學報. 2006(S1)
[10]木質素快速熱裂解試驗研究[J]. 譚洪,王樹榮,駱仲泱,余春江,岑可法.  浙江大學學報(工學版). 2005(05)



本文編號:3624328

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