能源與環(huán)境問題是綠色化學的研究熱點之一,化石能源的逐漸枯竭以及汽柴油燃燒產(chǎn)生的碳氫化合物、氮氧化合物和硫氧化合物對大氣環(huán)境的污染是21世紀世界范圍內(nèi)面臨的嚴峻問題。因此,開發(fā)以廉價生物質(zhì)及其衍生物為原料合成化石能源替代品（生物燃料）和高附價值化學品具有重要意義。生物燃料具有高熱能、低污染排放和生物可降解等優(yōu)點,它們可在一定程度上替代化石能源。近年來,研究以生物質(zhì)及其衍生物為原料生產(chǎn)生物燃料受到了廣泛關注。生物燃料生產(chǎn)過程的關鍵科學問題是設計制備高效、穩(wěn)定和環(huán)境友好的固體酸催化劑,從而有效克服傳統(tǒng)液體強酸催化劑存在的腐蝕設備、污染環(huán)境和高處理費用等限制以上過程實際應用的缺點。圍繞設計制備新型、高效、穩(wěn)定和可循環(huán)使用的用于生物質(zhì)轉化過程的環(huán)境友好型固體酸催化劑并研究其催化性能,本論文開發(fā)了一系列具有不同優(yōu)異形貌的固載型酸性離子液體催化劑,選用價格低廉的碳材料作為酸性離子液體的載體,并在載體的骨架中摻雜氮原子,同時進行形貌調(diào)控,再通過酸性離子液體對氮摻雜的碳載體進行功能化,成功將具有強Br?nsted酸性的離子液體化學鍵合到載體上,分別獲得了棒狀、中空球狀以及海膽球形氮摻雜碳基酸性離子液體納... 

【文章來源】：東北師范大學吉林省 211工程院校 教育部直屬院校

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【學位級別】：博士

【部分圖文】：

綠色化學12項原則[6]

圖 1-2 各種生物質(zhì)原料[10]不同種類的生物質(zhì)可經(jīng)過多種轉化過程獲得種類豐富的燃料和化學品。三酸甘油可用于生產(chǎn)生物柴油或脂肪酸單酯（FAME）[10, 11]；富蛋白質(zhì)和糖類的生物質(zhì)可進步萃取或轉化為高附加值的產(chǎn)品：如生物柴油（或 FAME）、食品添加劑、抗生素以營養(yǎng)食品等[12]；萜烯類化合物被認為是大量中草藥中的有效成分，普遍具有特殊的理活性，同時，它們也可以作為香料或染料投入生產(chǎn)，是化妝品和食品工業(yè)中不可缺的重要原料。木質(zhì)纖維素的再利用難度要高于上述幾種生物質(zhì)原料，但其優(yōu)點在于，木質(zhì)纖維并不可食用，因此對其進行再利用能夠在一定程度上緩解食品壓力[10]。對木質(zhì)纖維生物質(zhì)原料的利用，無論目標產(chǎn)品是液體生物燃料還是高附加值化學品，都首先必對其進行解聚、脫氧或部分脫氧。目前，實現(xiàn)這一目標的幾種方法路徑如下（圖 1-3）13]。第一種途徑是將木質(zhì)纖維素生物質(zhì)原料氣化，從而獲得合成氣體；第二種途徑是木質(zhì)纖維素生物質(zhì)原料進行液化熱解，從而合成熱解生物油；第三種途徑是對木質(zhì)維素生物質(zhì)原料進行液相重整，從而獲得 C5（如木糖）或 C6（如葡萄糖）糖及木質(zhì)。木質(zhì)素經(jīng)催化轉化可合成芳香烴類化合物；而木糖可催化轉化為糠醇，糠醇進一

圖 1-3 木質(zhì)纖維素合成生物燃料和化學品路徑[13]1.2 固體酸催化劑及其在生物質(zhì)轉化反應中的應用在有關生物質(zhì)轉化的反應中，超過90%以上都需要使用催化劑�，F(xiàn)代工業(yè)生大規(guī)模投入使用的催化劑包括酸催化劑和堿催化劑，二者在催化效果方面都有表現(xiàn)[14]。常見的傳統(tǒng)均相酸催化劑包括具有強酸性的 HCl、H2SO4、對甲基苯HF 等，這些催化劑在催化生物質(zhì)轉化的相關反應中發(fā)揮了巨大作用。然而，相酸催化劑催化效率高，但它們卻存在著腐蝕設備、副反應多、資源浪費（難收）和污染環(huán)境等嚴重的問題。因此，從環(huán)境和經(jīng)濟角度出發(fā)，開發(fā)新型、高循環(huán)使用的環(huán)境友好型固體酸催化劑可提高原子經(jīng)濟性，有重要學術價值和實意義。1.2.1 基于有機磺酸的固體酸催化劑基于有機磺酸的固體酸催化劑具有強 Br nsted 酸性，它們在催化生物質(zhì)轉應中具有廣泛的應用，例如，生產(chǎn)高效生物柴油過程中的催化酯化高級脂肪酸三酯的酯交換以及催化纖維素水解轉化為糖類的各種反應。固體酸催化劑的優(yōu)

【參考文獻】：
期刊論文
[1]綠色化學與可持續(xù)發(fā)展[J]. 高鵬,李維俊.  北方環(huán)境. 2011(09)



本文編號：3589164