生物質(zhì)富氮熱解過程中氮的遷移轉(zhuǎn)化及含氮目標(biāo)產(chǎn)物調(diào)控研究
發(fā)布時間:2021-12-29 16:26
生物質(zhì)熱解制備高附加值產(chǎn)品是生物質(zhì)利用的重要發(fā)展方向。生物質(zhì)中含有豐富的含氧官能團(tuán),若用氮取代氧,則可得到豐富的含氮化學(xué)品,如:吡咯、吡啶、吲哚等,可用于合成藥物、香料等。而摻氮碳含有較高活性的含氮官能團(tuán),如吡啶-N、吡咯-N、季-N和吡啶-N-氧化物,可應(yīng)用于催化、吸附、儲能等領(lǐng)域。本文重點探討了高含氮生物質(zhì)熱解過程中氮素遷移轉(zhuǎn)化機(jī)理,外源氮素引入過程中含氮液體油和摻氮碳的形成機(jī)理,及生物質(zhì)富氮熱解聯(lián)產(chǎn)高值的含氮液體油和摻氮碳材料機(jī)理,有利于實現(xiàn)生物質(zhì)廢棄物高效高質(zhì)利用。主要研究工作如下:首先選取了三種組分及含氮量差異顯著的藻類生物質(zhì)(滸苔藻、螺旋藻、擬微綠球藻),利用固定床反應(yīng)系統(tǒng)(400-800°C)探究了高含氮藻類生物質(zhì)本體富氮的熱解多聯(lián)產(chǎn)特性,并討論了組分差異對熱解產(chǎn)物的影響。400-600°C時,滸苔藻糖分解產(chǎn)生大量呋喃類物質(zhì),螺旋藻中蛋白質(zhì)熱解生成豐富的含氮化合物及酚類物質(zhì),擬微綠球藻中的脂裂解生成了大量長鏈脂肪酸、脂肪烴和酯。熱解焦含有豐富的C-O/C-O-C/C=N,C=O/C-N和COO-官能團(tuán)。700-800°C時,焦炭及反應(yīng)中間體脫氧、脫氮、芳香烴、環(huán)化及芳香化...
【文章來源】:華中科技大學(xué)湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:154 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
生物質(zhì)富氮熱解制備含氮化學(xué)品和摻氮碳材料
華 中 科 技 大 學(xué) 博 士 學(xué) 位 論 文要氣體組分。Li 等將苯丙氨酸和酪氨酸分解分為兩個階段:初期階段主要為應(yīng)、C-C 鍵斷裂、脫氨和脫水反應(yīng);第二階段主要為環(huán)二肽鍵的斷裂[35]。Ch36]研究了 20 種氨基酸單體的熱解機(jī)理,發(fā)現(xiàn)精氨酸、天冬氨酸、谷氨酸、組氨酸和苯丙氨酸可以生成環(huán)形產(chǎn)品,這些環(huán)形產(chǎn)品通常為 5-,6-或 7-元環(huán)結(jié)構(gòu)。酸、天冬氨酸、谷氨酸、組氨酸和苯丙氨酸只能生成 5-,6-元環(huán)產(chǎn)品,而賴氨生成 6-或 7-元環(huán)化合物。Ren 和 Zhao[37]探究了不同氣氛下苯丙氨酸、天冬氨酸熱解過程中氮素在氣體中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律,發(fā)現(xiàn)氧氣的存在會促進(jìn) NCO 的形成,而 CO2氣氛下,HCN 和 HNCO 的形成則會受到抑制。
甘油轉(zhuǎn)化為吡啶的反應(yīng)路徑[55]
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]NH3氣氛下溫度對生物質(zhì)富氮熱解產(chǎn)物特性的影響[J]. 陳偉,楊海平,何濤,聞明,陳應(yīng)泉,王賢華,張世紅,陳漢平. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報. 2016(13)
[2]生物質(zhì)熱解制備富氮活性焦炭的研究進(jìn)展[J]. 聞明,張世紅,邵敬愛,陳應(yīng)泉,王賢華,楊海平,陳漢平. 能源與環(huán)境. 2015(05)
[3]Breakthrough CO2 adsorption in bio-based activated carbons[J]. Sepideh Shahkarami,Ramin Azargohar,Ajay K.Dalai,Jafar Soltan. Journal of Environmental Sciences. 2015(08)
[4]溫度對竹屑熱解多聯(lián)產(chǎn)產(chǎn)物特性的影響[J]. 陳偉,楊海平,劉標(biāo),李開志,陳應(yīng)泉,李順,陳旭,陳漢平. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報. 2014(22)
[5]生物質(zhì)熱解液化與美拉德反應(yīng)[J]. 朱錫鋒,朱昌朋. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2013(08)
[6]超級電容器用含氮多孔炭電極材料的研究進(jìn)展[J]. 王曉嬌,張傳祥,邢寶林. 材料導(dǎo)報. 2011(07)
[7]甘蔗渣基納米孔碳在超級電容器中的應(yīng)用(英文)[J]. 司維江,吳小中,邢偉,周晉,禚淑萍. 無機(jī)材料學(xué)報. 2011(01)
[8]含氮雜環(huán)及其衍生物的氮氧化方法研究進(jìn)展[J]. 李再峰,羅富英. 有機(jī)化學(xué). 2002(04)
博士論文
[1]生物質(zhì)熱化學(xué)催化氨化制備含氮芳香性雜環(huán)的研究[D]. 徐祿江.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2017
[2]改性生物焦聯(lián)合捕集碳硫氮污染物氣體實驗及機(jī)理研究[D]. 張雄.華中科技大學(xué) 2016
[3]基于復(fù)雜組分的生物質(zhì)熱裂解行為及影響機(jī)制研究[D]. 茹斌.浙江大學(xué) 2016
[4]鐵—鈣基調(diào)理劑對市政污泥深度脫水及干化氣化的影響機(jī)理研究[D]. 劉歡.華中科技大學(xué) 2014
[5]海藻生物質(zhì)熱解與燃燒的試驗與機(jī)理研究[D]. 王爽.上海交通大學(xué) 2010
[6]油棕廢棄物熱解的實驗及機(jī)理研究[D]. 楊海平.華中科技大學(xué) 2005
本文編號:3556475
【文章來源】:華中科技大學(xué)湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:154 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
生物質(zhì)富氮熱解制備含氮化學(xué)品和摻氮碳材料
華 中 科 技 大 學(xué) 博 士 學(xué) 位 論 文要氣體組分。Li 等將苯丙氨酸和酪氨酸分解分為兩個階段:初期階段主要為應(yīng)、C-C 鍵斷裂、脫氨和脫水反應(yīng);第二階段主要為環(huán)二肽鍵的斷裂[35]。Ch36]研究了 20 種氨基酸單體的熱解機(jī)理,發(fā)現(xiàn)精氨酸、天冬氨酸、谷氨酸、組氨酸和苯丙氨酸可以生成環(huán)形產(chǎn)品,這些環(huán)形產(chǎn)品通常為 5-,6-或 7-元環(huán)結(jié)構(gòu)。酸、天冬氨酸、谷氨酸、組氨酸和苯丙氨酸只能生成 5-,6-元環(huán)產(chǎn)品,而賴氨生成 6-或 7-元環(huán)化合物。Ren 和 Zhao[37]探究了不同氣氛下苯丙氨酸、天冬氨酸熱解過程中氮素在氣體中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律,發(fā)現(xiàn)氧氣的存在會促進(jìn) NCO 的形成,而 CO2氣氛下,HCN 和 HNCO 的形成則會受到抑制。
甘油轉(zhuǎn)化為吡啶的反應(yīng)路徑[55]
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]NH3氣氛下溫度對生物質(zhì)富氮熱解產(chǎn)物特性的影響[J]. 陳偉,楊海平,何濤,聞明,陳應(yīng)泉,王賢華,張世紅,陳漢平. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報. 2016(13)
[2]生物質(zhì)熱解制備富氮活性焦炭的研究進(jìn)展[J]. 聞明,張世紅,邵敬愛,陳應(yīng)泉,王賢華,楊海平,陳漢平. 能源與環(huán)境. 2015(05)
[3]Breakthrough CO2 adsorption in bio-based activated carbons[J]. Sepideh Shahkarami,Ramin Azargohar,Ajay K.Dalai,Jafar Soltan. Journal of Environmental Sciences. 2015(08)
[4]溫度對竹屑熱解多聯(lián)產(chǎn)產(chǎn)物特性的影響[J]. 陳偉,楊海平,劉標(biāo),李開志,陳應(yīng)泉,李順,陳旭,陳漢平. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報. 2014(22)
[5]生物質(zhì)熱解液化與美拉德反應(yīng)[J]. 朱錫鋒,朱昌朋. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2013(08)
[6]超級電容器用含氮多孔炭電極材料的研究進(jìn)展[J]. 王曉嬌,張傳祥,邢寶林. 材料導(dǎo)報. 2011(07)
[7]甘蔗渣基納米孔碳在超級電容器中的應(yīng)用(英文)[J]. 司維江,吳小中,邢偉,周晉,禚淑萍. 無機(jī)材料學(xué)報. 2011(01)
[8]含氮雜環(huán)及其衍生物的氮氧化方法研究進(jìn)展[J]. 李再峰,羅富英. 有機(jī)化學(xué). 2002(04)
博士論文
[1]生物質(zhì)熱化學(xué)催化氨化制備含氮芳香性雜環(huán)的研究[D]. 徐祿江.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2017
[2]改性生物焦聯(lián)合捕集碳硫氮污染物氣體實驗及機(jī)理研究[D]. 張雄.華中科技大學(xué) 2016
[3]基于復(fù)雜組分的生物質(zhì)熱裂解行為及影響機(jī)制研究[D]. 茹斌.浙江大學(xué) 2016
[4]鐵—鈣基調(diào)理劑對市政污泥深度脫水及干化氣化的影響機(jī)理研究[D]. 劉歡.華中科技大學(xué) 2014
[5]海藻生物質(zhì)熱解與燃燒的試驗與機(jī)理研究[D]. 王爽.上海交通大學(xué) 2010
[6]油棕廢棄物熱解的實驗及機(jī)理研究[D]. 楊海平.華中科技大學(xué) 2005
本文編號:3556475
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