采用NaOH處理Y分子篩脫硅改性為梯度介孔分子篩,并負(fù)載鎳制成雙功能催化劑轉(zhuǎn)化脂肪酸甲酯脫氧斷鍵制成生物航油。微觀測(cè)試表明:NaOH脫硅分子篩有效形成2～10 nm介孔,并造成一定程度的晶體結(jié)構(gòu)膨脹。鎳負(fù)載于NaOH處理1 h的脫硅梯度介孔Y分子篩作催化劑時(shí),比表面積和孔容顯著提高到554.9 m²/g和0.340 cm³/g。催化十六酸甲酯得到航油產(chǎn)物的選擇性達(dá)到65.8%,并含有較高的異構(gòu)烷烴（19.1%）及合適的芳香烴（12.8%）,展現(xiàn)出良好的燃料特性。作為脫氧斷鍵反應(yīng)的副產(chǎn)物,氣相產(chǎn)物中CH₄選擇性高達(dá)25.2%,CO₂穩(wěn)定在12%左右。雖然航油產(chǎn)物的整體選擇性隨NaOH處理時(shí)間變化較大,但各組分含量相對(duì)穩(wěn)定,說明NaOH脫硅處理的梯度介孔Y分子篩保持了良好的催化轉(zhuǎn)化制航油性能。 

【文章來源】：化工學(xué)報(bào). 2019,70(08)北大核心EICSCD

【文章頁數(shù)】：9 頁

【部分圖文】：

經(jīng)過不同時(shí)間NaOH處理的Y分子篩的TEM圖Fig.2TEMimagesofYzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations

繞?移，在4hNaOH處理后達(dá)到2θ=6.207°,10.16°,15.69°,23.73°。根據(jù)布拉格方程計(jì)算得到的晶面間距也相應(yīng)從1.417、0.8672、0.5628、0.3740nm增長(zhǎng)到1.423、0.8694、0.5643、0.3746nm。這是由于隨著硅原子被脫去，分子篩骨架中的Si—O斷裂形成空位，導(dǎo)致空間結(jié)構(gòu)內(nèi)的原子間相互作用力減弱，整體結(jié)構(gòu)變得松散。而根據(jù)大約2θ=44.3°（hkl=111）處的Ni元素衍射特征峰計(jì)算得到的Ni粒子的平均尺寸在16~22nm之間，與SEM圖中觀察到的情況圖310%Ni負(fù)載于不同時(shí)間NaOH處理所得的梯度介孔Y分子篩催化劑孔隙分布Fig.3Porediameterdistributionof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations表110%Ni負(fù)載于不同時(shí)間NaOH處理所得的梯度介孔Y分子篩催化劑孔隙結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)Table1Texturalpropertiesof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurationsNaOH處理時(shí)間/h0.250.5124BET比表面積/(m2/g)530.2556.3554.9518.6473.3孔容/(cm3/g)0.3280.3400.3400.3190.296圖410%Ni負(fù)載于不同時(shí)間NaOH處理所得的梯度介孔Y分子篩催化劑XRD譜圖Fig.4XRDpatternsof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations表210%Ni負(fù)載于不同時(shí)間NaOH處理所得的梯度介孔Y分子篩催化劑晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)Table2Crystalstructuredataof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations處理時(shí)間物相Y分子篩Ni晶面參數(shù)(111)(220)(311)(331)(333)(440)(533)(642)(660)(555)(111)未處理2θ/(°)6.28910.2512.0

降那榭?圖310%Ni負(fù)載于不同時(shí)間NaOH處理所得的梯度介孔Y分子篩催化劑孔隙分布Fig.3Porediameterdistributionof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations表110%Ni負(fù)載于不同時(shí)間NaOH處理所得的梯度介孔Y分子篩催化劑孔隙結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)Table1Texturalpropertiesof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurationsNaOH處理時(shí)間/h0.250.5124BET比表面積/(m2/g)530.2556.3554.9518.6473.3孔容/(cm3/g)0.3280.3400.3400.3190.296圖410%Ni負(fù)載于不同時(shí)間NaOH處理所得的梯度介孔Y分子篩催化劑XRD譜圖Fig.4XRDpatternsof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations表210%Ni負(fù)載于不同時(shí)間NaOH處理所得的梯度介孔Y分子篩催化劑晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)Table2Crystalstructuredataof10%Ni/meso-YzeolitedesilicatedwithNaOHforvariousdurations處理時(shí)間物相Y分子篩Ni晶面參數(shù)(111)(220)(311)(331)(333)(440)(533)(642)(660)(555)(111)未處理2θ/(°)6.28910.2512.0315.8118.8720.5523.8727.2931.0331.6944.45d/nm1.4040.86220.73520.56010.46990.43180.37250.32650.28800.28210.203715min2θ/(°)6.23110.1911.9715.7318.7920.4723.7727.1930.9131.5744.39d/nm1.4170.86720.73900.56280.47190.43350.37400.32770.28910.28320.203930min2θ/(°)6.21110.1711.9515.7318.7720.4723.7727.1730.9131.5744.35d/nm1.4220.86890.74010.56300.4727

【參考文獻(xiàn)】：
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博士論文
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本文編號(hào)：3454959