NPSC體系下Ti/HZSM-5在線催化裂解生物油的實(shí)驗(yàn)研究
發(fā)布時(shí)間:2021-10-14 14:10
采用離子交換法對HZSM-5進(jìn)行了Ti負(fù)載改性,利用SEM(EDS)、XRD、BET和Py-IR對Ti/HZSM-5進(jìn)行了表征;建立了低溫等離子體協(xié)同催化(Non-thermal plasma synergistic catalysis,NPSC)體系,并在該體系下利用Ti/HZSM-5進(jìn)行了在線催化裂解生物油的研究,分析了"三效"(包括低溫等離子體、HZSM-5本身和改性成分)催化對生物油品質(zhì)以及催化劑穩(wěn)定性的影響。結(jié)果表明,精制生物油產(chǎn)率降低,但其理化特性得到明顯提升,高位熱值達(dá)37.02 MJ/kg;精制生物油中烴類含量和組成均得到明顯提升和改善,低溫等離子體技術(shù)的協(xié)同作用,有效增強(qiáng)了裂解脫氧性能,烴類質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)89.49%,且多環(huán)芳香烴(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)明顯減少,但精制生物油仍屬缺氫燃料;Ti改性成分與高能放電、HZSM-5之間存在多重交互作用,較強(qiáng)的裂解性能使Ti/HZSM-5結(jié)焦量有所增加,并出現(xiàn)兩類焦炭"同構(gòu)化"現(xiàn)象,較低的(nH/nC)eff使催化劑穩(wěn)定性難以得到實(shí)質(zhì)性提升。
【文章來源】:石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2018,34(04)北大核心EICSCD
【文章頁數(shù)】:11 頁
【部分圖文】:
圖1NTSC反應(yīng)器結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1SchematicdiagramoftheNTSCreactor
介質(zhì)管兩端為端蓋,采用聚四氟乙烯加工,密封處設(shè)有氟膠墊片,依靠中心電極兩端的螺母預(yù)緊力實(shí)現(xiàn)密封。以NPSC反應(yīng)器為核心的NPSC系統(tǒng)如圖2所示。通過控制閥及水循環(huán)式真空泵實(shí)現(xiàn)對反應(yīng)器內(nèi)部真空度的控制。系統(tǒng)的放電功率采用電壓-電荷Lissajous圖形法測量,測量回路是由C1、C2組成的容性分壓電路、取樣電容Cm和數(shù)字示波器構(gòu)成[17]。催化反應(yīng)區(qū)溫度由置于反應(yīng)器中心盲管內(nèi)的熱電偶及電子測溫儀測量并顯示。圖2NPSC系統(tǒng)組成示意圖Fig.2SchematicdiagramoftheNPSCsystem系統(tǒng)對通入的氣體進(jìn)行放電產(chǎn)生的活性物質(zhì)是影響催化效果的主要因素之一,而放電功率決定了反應(yīng)器單位時(shí)間內(nèi)放電產(chǎn)生活性物質(zhì)的數(shù)量[18];在電學(xué)上,反應(yīng)器等效于氣隙等效電容和介質(zhì)等效電容的串聯(lián),而負(fù)載特性是反應(yīng)器和NTP電源匹配的重要參數(shù)。反應(yīng)器的單位長度介質(zhì)等效電容Cd、單位長度氣隙等效電容Cg和放電功率P的計(jì)算公式分別如式(3)、式(4)和式(5)所示:Cd=2πεdε0ln(r2/r1)+ln(r4/r3)(3)式(3)中ε0、εd為真空介電常數(shù)和介質(zhì)相對介電常數(shù),r1、r2為內(nèi)阻擋介質(zhì)的內(nèi)、外表面半徑,r3、r4為外阻擋介質(zhì)的內(nèi)、外表面半徑。Cg=2πεgε0ln(r3/r2)(4)式(4)中εg為氣隙相對介電常數(shù)。P=4fCd11+C
系壓力,并利用壓力表實(shí)時(shí)監(jiān)測體系內(nèi)部壓力。圖3基于NPSC的生物油在線催化提質(zhì)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)Fig.3Experimentalsystemofbio-oilin-situcatalyticupgradingbasedonNPSC1—Powersupply;2—Heatingsleeves;3—NPSCreactor;4—Coolingtower;5—Pressurestabilizingtube;6—Pressureregulatingvalve;7—Vacuumpump;8—Nitrogencylinder;9—Bio-oilcollector;10—Temperaturecontroller;11—Pyrolysisreactor;12—Oscilloscope前期研究表明,當(dāng)熱解終溫為495.5℃,升溫速率為19.4℃/min,體系壓力為5.0kPa時(shí),油菜秸稈真空熱解生成較多的可冷凝有機(jī)蒸氣[20]。因此,在本研究中亦采用相同的生物質(zhì)熱解工藝條件。當(dāng)NPSC反應(yīng)器達(dá)到設(shè)定的反應(yīng)溫度,加載電源進(jìn)行高壓高頻放電;同時(shí),開始進(jìn)行生物質(zhì)熱解,一定量的生物質(zhì)原料裂解形成熱解氣,熱解氣經(jīng)NPSC反應(yīng)器放電活化,并經(jīng)分子篩催化后被迅速抽出,經(jīng)充分冷卻(冷卻溫度為-20℃)后冷凝得到液相產(chǎn)物。實(shí)驗(yàn)完畢,停止放電,并關(guān)閉真空泵和調(diào)壓閥,打開氮?dú)馄拷刂归y通入一段時(shí)間的氮?dú)猓_保產(chǎn)物、催化劑等不與空氣接觸反應(yīng)而導(dǎo)致產(chǎn)物收率和品質(zhì)以及催化劑性質(zhì)的改變。待實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)溫度冷卻至室溫后,停止
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]HZSM-5上生物質(zhì)催化裂解的近期研究進(jìn)展(英文)[J]. 譚順,張志軍,孫劍平,王清文. 催化學(xué)報(bào). 2013(04)
[2]DBD反應(yīng)器中催化劑顆粒直徑對放電功率的影響[J]. 陳明功,榮俊鋒,余東旭,顏凌燕,陳明強(qiáng),萬亞麗,范旭,倪源滿,李廣程. 高;瘜W(xué)工程學(xué)報(bào). 2012(05)
本文編號(hào):3436314
【文章來源】:石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2018,34(04)北大核心EICSCD
【文章頁數(shù)】:11 頁
【部分圖文】:
圖1NTSC反應(yīng)器結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1SchematicdiagramoftheNTSCreactor
介質(zhì)管兩端為端蓋,采用聚四氟乙烯加工,密封處設(shè)有氟膠墊片,依靠中心電極兩端的螺母預(yù)緊力實(shí)現(xiàn)密封。以NPSC反應(yīng)器為核心的NPSC系統(tǒng)如圖2所示。通過控制閥及水循環(huán)式真空泵實(shí)現(xiàn)對反應(yīng)器內(nèi)部真空度的控制。系統(tǒng)的放電功率采用電壓-電荷Lissajous圖形法測量,測量回路是由C1、C2組成的容性分壓電路、取樣電容Cm和數(shù)字示波器構(gòu)成[17]。催化反應(yīng)區(qū)溫度由置于反應(yīng)器中心盲管內(nèi)的熱電偶及電子測溫儀測量并顯示。圖2NPSC系統(tǒng)組成示意圖Fig.2SchematicdiagramoftheNPSCsystem系統(tǒng)對通入的氣體進(jìn)行放電產(chǎn)生的活性物質(zhì)是影響催化效果的主要因素之一,而放電功率決定了反應(yīng)器單位時(shí)間內(nèi)放電產(chǎn)生活性物質(zhì)的數(shù)量[18];在電學(xué)上,反應(yīng)器等效于氣隙等效電容和介質(zhì)等效電容的串聯(lián),而負(fù)載特性是反應(yīng)器和NTP電源匹配的重要參數(shù)。反應(yīng)器的單位長度介質(zhì)等效電容Cd、單位長度氣隙等效電容Cg和放電功率P的計(jì)算公式分別如式(3)、式(4)和式(5)所示:Cd=2πεdε0ln(r2/r1)+ln(r4/r3)(3)式(3)中ε0、εd為真空介電常數(shù)和介質(zhì)相對介電常數(shù),r1、r2為內(nèi)阻擋介質(zhì)的內(nèi)、外表面半徑,r3、r4為外阻擋介質(zhì)的內(nèi)、外表面半徑。Cg=2πεgε0ln(r3/r2)(4)式(4)中εg為氣隙相對介電常數(shù)。P=4fCd11+C
系壓力,并利用壓力表實(shí)時(shí)監(jiān)測體系內(nèi)部壓力。圖3基于NPSC的生物油在線催化提質(zhì)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)Fig.3Experimentalsystemofbio-oilin-situcatalyticupgradingbasedonNPSC1—Powersupply;2—Heatingsleeves;3—NPSCreactor;4—Coolingtower;5—Pressurestabilizingtube;6—Pressureregulatingvalve;7—Vacuumpump;8—Nitrogencylinder;9—Bio-oilcollector;10—Temperaturecontroller;11—Pyrolysisreactor;12—Oscilloscope前期研究表明,當(dāng)熱解終溫為495.5℃,升溫速率為19.4℃/min,體系壓力為5.0kPa時(shí),油菜秸稈真空熱解生成較多的可冷凝有機(jī)蒸氣[20]。因此,在本研究中亦采用相同的生物質(zhì)熱解工藝條件。當(dāng)NPSC反應(yīng)器達(dá)到設(shè)定的反應(yīng)溫度,加載電源進(jìn)行高壓高頻放電;同時(shí),開始進(jìn)行生物質(zhì)熱解,一定量的生物質(zhì)原料裂解形成熱解氣,熱解氣經(jīng)NPSC反應(yīng)器放電活化,并經(jīng)分子篩催化后被迅速抽出,經(jīng)充分冷卻(冷卻溫度為-20℃)后冷凝得到液相產(chǎn)物。實(shí)驗(yàn)完畢,停止放電,并關(guān)閉真空泵和調(diào)壓閥,打開氮?dú)馄拷刂归y通入一段時(shí)間的氮?dú)猓_保產(chǎn)物、催化劑等不與空氣接觸反應(yīng)而導(dǎo)致產(chǎn)物收率和品質(zhì)以及催化劑性質(zhì)的改變。待實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)溫度冷卻至室溫后,停止
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]HZSM-5上生物質(zhì)催化裂解的近期研究進(jìn)展(英文)[J]. 譚順,張志軍,孫劍平,王清文. 催化學(xué)報(bào). 2013(04)
[2]DBD反應(yīng)器中催化劑顆粒直徑對放電功率的影響[J]. 陳明功,榮俊鋒,余東旭,顏凌燕,陳明強(qiáng),萬亞麗,范旭,倪源滿,李廣程. 高;瘜W(xué)工程學(xué)報(bào). 2012(05)
本文編號(hào):3436314
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