負(fù)載型鈷基催化劑催化加氫生物質(zhì)醛酮類化合物
發(fā)布時(shí)間:2021-03-19 19:35
隨著社會(huì)的發(fā)展、科技的進(jìn)步以及人們?nèi)找嬖鲞M(jìn)的物質(zhì)需求,地球上的能源結(jié)構(gòu)也隨之發(fā)生變化。由于在傳統(tǒng)的石化行業(yè)中,其資源的不可再生性以及在使用過程中造成的一系列環(huán)境問題,發(fā)展新型能源對(duì)于世界可持續(xù)發(fā)展有著非常重要的意義。在眾多的可再生資源中,生物質(zhì)資源作為地球上儲(chǔ)能最豐富的資源之一,可以用于能源以及化工領(lǐng)域,具有取代傳統(tǒng)化石能源的廣闊前景,因此得到人們廣泛的關(guān)注和研究。木質(zhì)纖維素生物質(zhì)儲(chǔ)量非常豐富,每年產(chǎn)量約2000億噸,是最有希望替代化石資源的可再生資源。通過使用木質(zhì)纖維素可以制備高價(jià)值化學(xué)品和燃料添加劑等一系列生物質(zhì)平臺(tái)分子,這些平臺(tái)分子既可以直接應(yīng)用,也可以進(jìn)一步催化轉(zhuǎn)化為其他重要的分子。因此,研究生物質(zhì)解聚以及后續(xù)平臺(tái)分子的催化轉(zhuǎn)化有著顯著的戰(zhàn)略意義。針對(duì)生物質(zhì)平臺(tái)分子的催化轉(zhuǎn)化,目前學(xué)術(shù)界已經(jīng)有了大量的研究成果。對(duì)于平臺(tái)分子的加氫催化,傳統(tǒng)的方法大多使用貴金屬催化劑,成本較高。同時(shí),大多數(shù)催化反應(yīng)都需要在有機(jī)溶劑中進(jìn)行,后續(xù)分離相對(duì)較難,并且容易引起各類環(huán)境問題。因此,我們發(fā)展一種新的加氫催化體系,以鈷為催化活性金屬,稀土金屬摻雜的二氧化鋯作為載體,可以在水相高效地選擇性加氫催化...
【文章來源】:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】:90 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖2-1.?—系列載體與催化劑的XRD圖譜??
圖2-2.ZrLa〇.2〇x和Co/ZrLa〇.2〇x的氮?dú)馕摳角€??為了清楚地觀察催化劑形貌,我們對(duì)所有鈷基催化劑的進(jìn)行TEM表征,所??得圖像如圖2-3所示。從圖2-3(a)和(b),我們很難看出Co/ZrLaG.2〇x和ZrLa〇2〇x??之間的差異。為了更清楚地觀測(cè)到負(fù)載的金屬Co,我們通過HAADF-STEM研??宄新鮮制備并且還原后的催化劑樣品。如圖2-3(c)所示,我們依舊無法區(qū)分Co??團(tuán)簇。之后我們拍攝了?Co/ZrLacnOx樣品的能量色散光譜儀映射圖像,如圖2-3(d)??所示,這一圖像證實(shí)了?Co和La的存在并且很好地分散在ZrLa().2Oxi。除了載??40??
作用也是催化劑具有如此高效的催化活性的原因。由于羰基是路易斯堿,??因此催化劑載體的表面酸度可以促進(jìn)醛酮類原料的吸附。通過氨氣程序升??溫脫附實(shí)驗(yàn)(NH3-TPD)研究了一系列催化劑載體的酸性,如圖2-6所示。??一般情況下,載體的酸性位點(diǎn)的數(shù)量會(huì)受到La的摻雜的影響88。而我們制??備的混合氧化物載體中的酸性位點(diǎn)主要來自位于表面的金屬陽離子,根據(jù)??NH3解吸附的溫度可以將信號(hào)峰分為弱酸性位點(diǎn)(<200?°C),中等酸性位??點(diǎn)(200-400?°C)和強(qiáng)酸性位點(diǎn)(>400?°C)?89。根據(jù)圖2-6中的曲線所示,??所有載體都在80?°C到200?°C的區(qū)間內(nèi)顯示出寬峰,這表明它們均存在弱??酸性位點(diǎn)。而當(dāng)溫度升至200°C以上時(shí),未發(fā)現(xiàn)新的解吸附信號(hào)峰。隨著??La摻雜量的增加,載體的酸度先增加后減小。與Zr02相比,2]1^().2(^酸??度的增加可以從兩方面進(jìn)行詮釋
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]納米SO42-/ZrO2的合成及其在酯交換反應(yīng)中的催化性能[J]. 王會(huì)剛,張琪,張繼龍,于峰,李瑞豐. 無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2016(11)
[2]無鉻Co-Cu/SBA-15催化劑催化生物質(zhì)衍生α-,β-不飽和醛加氫制醇(英文)[J]. Sanjay Srivastava,Pravakar Mohanty,Jigisha K.Parikh,Ajay K.Dalai,S.S.Amritphale,Anup K.Khare. 催化學(xué)報(bào). 2015(07)
[3]葡萄糖加氫用Ru/活性炭催化劑:改性方法對(duì)活性炭表面性能的影響(英文)[J]. 徐三魁,李利民,郭楠楠,蘇運(yùn)來,張朋. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(01)
[4]Preparation and activity evaluation of NiMoB/-Al2O3 catalyst by liquid-phase furfural hydrogenation[J]. Shuqin Wei a , Hongyou Cui a, , Jinghua Wang a , Shuping Zhuo a , Weiming Yi b , Lihong Wang b , Zhihe Li b a School of Chemical Engineering, Shandong University of Technology, Zibo 255091, China b Shandong Research Center of Engineering and Technology for Clean Energy, Shandong University of Technology, Zibo 255091, China. Particuology. 2011(01)
[5]納米La2O3及其復(fù)合氧化物的制備方法研究進(jìn)展[J]. 談玲華,李勤華,郭長平,馮春霞,潘仁明,李鳳生. 微納電子技術(shù). 2010(05)
[6]Au/ZrO2催化劑中ZrO2的尺寸效應(yīng):1,3-丁二烯加氫反應(yīng)[J]. 張?chǎng)?徐柏慶. 高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào). 2005(01)
[7]磁性超細(xì)固體酸催化劑SO42--ZrO2/Fe3O4的組裝及表征[J]. 常錚,郭燦雄,段雪,張密林. 催化學(xué)報(bào). 2003(01)
本文編號(hào):3090112
【文章來源】:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】:90 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖2-1.?—系列載體與催化劑的XRD圖譜??
圖2-2.ZrLa〇.2〇x和Co/ZrLa〇.2〇x的氮?dú)馕摳角€??為了清楚地觀察催化劑形貌,我們對(duì)所有鈷基催化劑的進(jìn)行TEM表征,所??得圖像如圖2-3所示。從圖2-3(a)和(b),我們很難看出Co/ZrLaG.2〇x和ZrLa〇2〇x??之間的差異。為了更清楚地觀測(cè)到負(fù)載的金屬Co,我們通過HAADF-STEM研??宄新鮮制備并且還原后的催化劑樣品。如圖2-3(c)所示,我們依舊無法區(qū)分Co??團(tuán)簇。之后我們拍攝了?Co/ZrLacnOx樣品的能量色散光譜儀映射圖像,如圖2-3(d)??所示,這一圖像證實(shí)了?Co和La的存在并且很好地分散在ZrLa().2Oxi。除了載??40??
作用也是催化劑具有如此高效的催化活性的原因。由于羰基是路易斯堿,??因此催化劑載體的表面酸度可以促進(jìn)醛酮類原料的吸附。通過氨氣程序升??溫脫附實(shí)驗(yàn)(NH3-TPD)研究了一系列催化劑載體的酸性,如圖2-6所示。??一般情況下,載體的酸性位點(diǎn)的數(shù)量會(huì)受到La的摻雜的影響88。而我們制??備的混合氧化物載體中的酸性位點(diǎn)主要來自位于表面的金屬陽離子,根據(jù)??NH3解吸附的溫度可以將信號(hào)峰分為弱酸性位點(diǎn)(<200?°C),中等酸性位??點(diǎn)(200-400?°C)和強(qiáng)酸性位點(diǎn)(>400?°C)?89。根據(jù)圖2-6中的曲線所示,??所有載體都在80?°C到200?°C的區(qū)間內(nèi)顯示出寬峰,這表明它們均存在弱??酸性位點(diǎn)。而當(dāng)溫度升至200°C以上時(shí),未發(fā)現(xiàn)新的解吸附信號(hào)峰。隨著??La摻雜量的增加,載體的酸度先增加后減小。與Zr02相比,2]1^().2(^酸??度的增加可以從兩方面進(jìn)行詮釋
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]納米SO42-/ZrO2的合成及其在酯交換反應(yīng)中的催化性能[J]. 王會(huì)剛,張琪,張繼龍,于峰,李瑞豐. 無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2016(11)
[2]無鉻Co-Cu/SBA-15催化劑催化生物質(zhì)衍生α-,β-不飽和醛加氫制醇(英文)[J]. Sanjay Srivastava,Pravakar Mohanty,Jigisha K.Parikh,Ajay K.Dalai,S.S.Amritphale,Anup K.Khare. 催化學(xué)報(bào). 2015(07)
[3]葡萄糖加氫用Ru/活性炭催化劑:改性方法對(duì)活性炭表面性能的影響(英文)[J]. 徐三魁,李利民,郭楠楠,蘇運(yùn)來,張朋. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(01)
[4]Preparation and activity evaluation of NiMoB/-Al2O3 catalyst by liquid-phase furfural hydrogenation[J]. Shuqin Wei a , Hongyou Cui a, , Jinghua Wang a , Shuping Zhuo a , Weiming Yi b , Lihong Wang b , Zhihe Li b a School of Chemical Engineering, Shandong University of Technology, Zibo 255091, China b Shandong Research Center of Engineering and Technology for Clean Energy, Shandong University of Technology, Zibo 255091, China. Particuology. 2011(01)
[5]納米La2O3及其復(fù)合氧化物的制備方法研究進(jìn)展[J]. 談玲華,李勤華,郭長平,馮春霞,潘仁明,李鳳生. 微納電子技術(shù). 2010(05)
[6]Au/ZrO2催化劑中ZrO2的尺寸效應(yīng):1,3-丁二烯加氫反應(yīng)[J]. 張?chǎng)?徐柏慶. 高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào). 2005(01)
[7]磁性超細(xì)固體酸催化劑SO42--ZrO2/Fe3O4的組裝及表征[J]. 常錚,郭燦雄,段雪,張密林. 催化學(xué)報(bào). 2003(01)
本文編號(hào):3090112
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