藻類生物油中特征含氮化合物的脫除
發(fā)布時間：2021-01-17 14:51
可再生能源的開發(fā)利用因能源危機和環(huán)境問題的加劇成為世界各國的普遍關(guān)切,在各種應(yīng)對策略中,采用生物質(zhì)資源（如藻類）水熱液化制備生物油是一種有前途的能源生產(chǎn)方式。然而,部分原料成分在上述過程中轉(zhuǎn)化為吡咯、喹啉、吲哚和胺類等含氮物質(zhì),直接用于能量供給會引發(fā)NOX排放風(fēng)險,因此含氮物質(zhì)的脫除是其作為替代能源或化學(xué)品原料前的必經(jīng)過程。目前脫氮方法主要分為化學(xué)法和物理法,化學(xué)法中的非加氫裂解反應(yīng)過程較為簡單易控,而物理法中吸附脫氮較為溫和,均具有良好的應(yīng)用前景。為簡化研究過程并且避開不必要的干擾,本論文選取有代表性的特征含氮物質(zhì)為研究對象,采用兩種方法進行比對研究,為未來制定有效的工藝策略提供研究基礎(chǔ)。裂解實驗結(jié)果顯示:在高溫（800 oC）下,吡咯能發(fā)生充分熱裂解,氮元素以氮氣形式脫除,產(chǎn)物多為低碳不飽和烴。ZSM-5能有效地降低吡咯裂解溫度（約300 oC）,即在500 oC下能發(fā)生裂解并產(chǎn)生與熱裂解近似的產(chǎn)物分布。但喹啉和吲哚在低于750 oC不能充分裂解,因此裂解方法用于脫除含氮物...
【文章來源】：天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：86 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
吡咯800oC熱裂解GC-MS圖譜
圖 2-4 不同溫度下吡咯熱裂解 GC-MS 圖譜：a、750oC；b、700oC；Fig.2-4 GC-MS chromatogram of pyrolysis products of pyrrole at different temperature：a、750oC；b、700oC圖 2-4 為兩種不同溫度下得到的吡咯裂解圖譜。從圖中可以看出，隨著溫度的降低，吡咯裂解產(chǎn)物的峰越來越少，750oC 下有一些低碳不飽和烴生成，700oC時僅有微微一些烴類產(chǎn)生，而在更低溫度 650oC 下幾乎沒有低碳烴類等裂解化合物產(chǎn)生。時間的最后基線稍微有些漂移，是因為色譜柱使用時間較長，且在高溫下持續(xù)檢測的緣故，但并不影響定性結(jié)果的準(zhǔn)確性。較低的溫度不能提供足夠的能量使吡咯開環(huán)裂解，結(jié)合吡咯在 800oC 裂解圖譜綜合分析得出，吡咯在750-800oC 的高溫下可以發(fā)生裂解反應(yīng)，溫度低于 750oC 則不能進行充分地裂解。2.2.2 吡咯催化裂解上述實驗結(jié)果分析可知，低溫不能使吡咯進行充分的裂解反應(yīng)，而要使其達到開環(huán)斷裂必然要借助高溫這一條件。高溫對設(shè)備和投資的要求都較高，能量消
圖 2-5 ZSM-5 分子篩的掃描電鏡圖（Si/Al=80）Fig.2-5 SEM images of ZSM-5 molecular sieve（Si/Al=80）ZSM-5 分子篩是一種硅鋁酸鹽，具有很廣的硅鋁比，在化學(xué)組成、晶物化性質(zhì)方面具有許多獨特性質(zhì)，因此在很多有機催化反應(yīng)中顯現(xiàn)出了化效能。近年來，ZSM-5 分子篩在工業(yè)上得到越來越廣泛的應(yīng)用，成工的一種頗有前途的新型催化劑。圖 2-5 是 ZSM-5 分子篩的 SEM 圖，分子篩的形貌是由納米棒狀晶體聚集成球狀顆粒，顆粒間和晶體間分布多大小不一的孔道。本部分用它來作含氮雜環(huán)裂解反應(yīng)的催化劑，主要比為 80 的 ZSM-5 在不同溫度下對吡咯裂解的影響。
【參考文獻】：
期刊論文
[1]改性氧化鋁吸附劑脫除焦化蠟油中氮化物的研究[J]. 李紅躍,王雷,潘一,趙德智,劉寶玉. 石化技術(shù)與應(yīng)用. 2016(04)
[2]新型改性硅膠對堿氮的吸附行為[J]. 李紅躍,王雷,張曼,趙德智,劉寶玉,王立新. 應(yīng)用化工. 2016(06)
[3]Photocatalytic Denitrogenation of Model Oil over Cu2O/TiO2[J]. 鄭柳萍,李玲,顏桂煬,黃瑩瑩,林美,鄭斌權(quán). 結(jié)構(gòu)化學(xué). 2013(08)
[4]淺析當(dāng)前中國石油開采的現(xiàn)狀及其措施[J]. 馬玲. 中國石油和化工標(biāo)準(zhǔn)與質(zhì)量. 2013(01)
[5]脫除頁巖油中堿性氮化物的工藝研究[J]. 袁萌萌,曹祖賓,韓冬云,李廣欣,翟學(xué)研. 石化技術(shù)與應(yīng)用. 2010(04)
[6]喹啉和異喹啉熱解機理的密度泛函理論研究(英文)[J]. 凌麗霞,章日光,王寶俊,謝克昌. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2009(05)
[7]喹啉降解菌的分離鑒定及在柴油脫氮中的應(yīng)用[J]. 洪新,楊翔華. 遼寧石油化工大學(xué)學(xué)報. 2005(02)
[8]煤中吡咯型和吡啶型氮熱解穩(wěn)定性研究[J]. 劉海明,張軍營,鄭楚光,孟韻. 華中科技大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2004(11)
本文編號：2983078
【文章來源】：天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
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【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
吡咯800oC熱裂解GC-MS圖譜
圖 2-4 不同溫度下吡咯熱裂解 GC-MS 圖譜：a、750oC；b、700oC；Fig.2-4 GC-MS chromatogram of pyrolysis products of pyrrole at different temperature：a、750oC；b、700oC圖 2-4 為兩種不同溫度下得到的吡咯裂解圖譜。從圖中可以看出，隨著溫度的降低，吡咯裂解產(chǎn)物的峰越來越少，750oC 下有一些低碳不飽和烴生成，700oC時僅有微微一些烴類產(chǎn)生，而在更低溫度 650oC 下幾乎沒有低碳烴類等裂解化合物產(chǎn)生。時間的最后基線稍微有些漂移，是因為色譜柱使用時間較長，且在高溫下持續(xù)檢測的緣故，但并不影響定性結(jié)果的準(zhǔn)確性。較低的溫度不能提供足夠的能量使吡咯開環(huán)裂解，結(jié)合吡咯在 800oC 裂解圖譜綜合分析得出，吡咯在750-800oC 的高溫下可以發(fā)生裂解反應(yīng)，溫度低于 750oC 則不能進行充分地裂解。2.2.2 吡咯催化裂解上述實驗結(jié)果分析可知，低溫不能使吡咯進行充分的裂解反應(yīng)，而要使其達到開環(huán)斷裂必然要借助高溫這一條件。高溫對設(shè)備和投資的要求都較高，能量消
圖 2-5 ZSM-5 分子篩的掃描電鏡圖（Si/Al=80）Fig.2-5 SEM images of ZSM-5 molecular sieve（Si/Al=80）ZSM-5 分子篩是一種硅鋁酸鹽，具有很廣的硅鋁比，在化學(xué)組成、晶物化性質(zhì)方面具有許多獨特性質(zhì)，因此在很多有機催化反應(yīng)中顯現(xiàn)出了化效能。近年來，ZSM-5 分子篩在工業(yè)上得到越來越廣泛的應(yīng)用，成工的一種頗有前途的新型催化劑。圖 2-5 是 ZSM-5 分子篩的 SEM 圖，分子篩的形貌是由納米棒狀晶體聚集成球狀顆粒，顆粒間和晶體間分布多大小不一的孔道。本部分用它來作含氮雜環(huán)裂解反應(yīng)的催化劑，主要比為 80 的 ZSM-5 在不同溫度下對吡咯裂解的影響。
【參考文獻】：
期刊論文
[1]改性氧化鋁吸附劑脫除焦化蠟油中氮化物的研究[J]. 李紅躍,王雷,潘一,趙德智,劉寶玉. 石化技術(shù)與應(yīng)用. 2016(04)
[2]新型改性硅膠對堿氮的吸附行為[J]. 李紅躍,王雷,張曼,趙德智,劉寶玉,王立新. 應(yīng)用化工. 2016(06)
[3]Photocatalytic Denitrogenation of Model Oil over Cu2O/TiO2[J]. 鄭柳萍,李玲,顏桂煬,黃瑩瑩,林美,鄭斌權(quán). 結(jié)構(gòu)化學(xué). 2013(08)
[4]淺析當(dāng)前中國石油開采的現(xiàn)狀及其措施[J]. 馬玲. 中國石油和化工標(biāo)準(zhǔn)與質(zhì)量. 2013(01)
[5]脫除頁巖油中堿性氮化物的工藝研究[J]. 袁萌萌,曹祖賓,韓冬云,李廣欣,翟學(xué)研. 石化技術(shù)與應(yīng)用. 2010(04)
[6]喹啉和異喹啉熱解機理的密度泛函理論研究(英文)[J]. 凌麗霞,章日光,王寶俊,謝克昌. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2009(05)
[7]喹啉降解菌的分離鑒定及在柴油脫氮中的應(yīng)用[J]. 洪新,楊翔華. 遼寧石油化工大學(xué)學(xué)報. 2005(02)
[8]煤中吡咯型和吡啶型氮熱解穩(wěn)定性研究[J]. 劉海明,張軍營,鄭楚光,孟韻. 華中科技大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2004(11)
本文編號：2983078
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