化石能源的日益枯竭及環(huán)境保護(hù)的嚴(yán)峻形勢,使生物質(zhì)能作為一種重要的可再生能源引起社會各界的廣泛關(guān)注,生物質(zhì)熱化學(xué)轉(zhuǎn)化過程中燃料N的遷移、轉(zhuǎn)化研究也正方興未艾。但由于現(xiàn)有的分析測試手段尚無法從分子水平對生物質(zhì)N結(jié)構(gòu)進(jìn)行定性、定量分析,所以大多學(xué)者采用間接方法來研究燃料N的遷移與轉(zhuǎn)化,比如通過選取含N模型化合物、改變反應(yīng)條件來研究熱解／氣化過程中含N污染物的生成規(guī)律,但基于生物質(zhì)原料特性對燃料N轉(zhuǎn)化影響的研究還較少報道。并且,一些具有較高利用價值的高N含量的工業(yè)類生物質(zhì)廢棄物,還未引起人們足夠的重視,其熱化學(xué)轉(zhuǎn)化過程中N的遷移轉(zhuǎn)化特性的研究尚不多見。為彌補(bǔ)上述研究的不足,本文選取高、中、低三種N含量生物質(zhì)(砂光粉SGF、麥稈MG、松木SM)進(jìn)行了固定床熱解/氣化實(shí)驗(yàn),考察了反應(yīng)溫度、反應(yīng)氣氛(CO2、Ar、CO2+H2O)、原料等因素對生物質(zhì)熱解氣/化過程中燃料N在氣、液、固三相產(chǎn)物中分配的影響,并通過對原料N物種的XPS表征、N含量分析等手段探討了其遷移與轉(zhuǎn)化行為,得出的主要結(jié)論如下：1)針對生物質(zhì)熱解/氣化含N污染物釋放,本文考察的主要影響因素有溫度、氣氛和生物質(zhì)種類。溫度的影響：在550-950℃溫度范圍內(nèi),提高反應(yīng)溫度均使HCN和NH3的生成量增加,但當(dāng)反應(yīng)溫度為550-800℃時,提高溫度對HCN的生成影響不大,HCN生成量在850-950℃時增長幅度變得顯著。與HCN不同,當(dāng)反應(yīng)溫度大于550 oC時NH3生成量一直保持較快的增長趨勢；2)氣氛的影響：在相同溫度、同種生物質(zhì)樣品的條件下,CO2、Ar、CO2+H2O氣氛對HCN和NH3生成量的影響各不相同。550-850℃時改變反應(yīng)氣氛對HCN、NH3的生成影響不明顯；在850-900℃溫度段及CO2+H2O氣氛下,NH3的生成量呈現(xiàn)持續(xù)快速增加的趨勢,而在C02和Ar氣氛下,NH3的生成量在900℃達(dá)到最高值后略有下降。H20的加入促進(jìn)了燃料N向NH3的轉(zhuǎn)化,但對HCN卻沒有明顯的影響;3)生物質(zhì)樣品種類的影響：在相同溫度、同種氣氛的條件下,生物質(zhì)樣品種類的不同對HCN和NH3生成的影響比較復(fù)雜。通過對比3種生物質(zhì)HCN/NH3比值發(fā)現(xiàn),MG的燃料N較SGF和SM更傾向于生成HCN, SGF和SM則生成較多的NH3。SGF原料中由于存在較多的脲醛樹脂類添加劑,所以在熱解/氣化過程中產(chǎn)生NH3的百分含量明顯高于MG和SM。4)3種生物質(zhì)原料在熱解／氣化過程中燃料N釋放的容易程度：SGFMGSM。SGF原料N由脲醛樹脂所含胺基＼及木材自身含有的N組成,其中脲醛樹脂N占絕大多數(shù)。含N添加劑的熱穩(wěn)定性差,在熱解過程中大量釋放,這是導(dǎo)致其燃料N容易釋放的主要原因；SM由于自身N含量很低(0.07%),其燃料N釋放相對普通生物質(zhì)困難；XPS分析表明,在Ar氣氛下及750和900-C時,MG和SGF半焦N中的胺基N百分含量較原料降低,吡啶N百分含量升高;SM的胺基N百分含量較原料升高,吡咯N百分含量降低。熱解／氣化過程中SM生物質(zhì)原料N結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化規(guī)律與MG和SGF不同,可能與其獨(dú)特的生物質(zhì)結(jié)構(gòu)有關(guān)。5)N在氣、固、液三相中的分布規(guī)律：3種生物質(zhì)原料在熱解／氣化過程中,氣相N的生成比例均隨著溫度的升高而增加；固相N的生成比例均隨著溫度的升高而減少；當(dāng)溫度從550-C升高到950-C及在3種氣氛下,MG的氣相N百分含量從0.9%-3.2%增長到16.7%-41.4%,固相N百分含量從35.5%-49.3%減少到7.4%-22.9%；SGF的氣相N百分含量從16.4%.16.7%增長到47.3%-59.3%,固相N百分含量從24.2%-24.5%減少到1.3%-5.4%；SM的氣相百分含量N從10.8%-22.5%增長到50.8%-59.3%,固相N百分含量從59.7%-85.9%減少到11.5%-21.8%。
【學(xué)位單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2016
【中圖分類】：TK6
【部分圖文】：

第二章生物質(zhì)在熱解／氣化過程中ＨＣＮ＼?ＮＨｊ的生成規(guī)律．３?ＳＭ在不同氣氛下的ＨＣＮ、ＮＨ；的生成??圖３．３．３為ＳＭ在Ａｔ、０）２、ＣＸ＞２－吐０?３種氣氛下熱解ＨＣ＼’和ＮＨ３生濕度的變化庭勢。從下圖中可Ｗ看出ＳＭ在３種氣氛下的ＨＣＮ生成比律與ＭＧ和ＳＧＦ有一定的差異。??

?第四章Ｎ的含嘗結(jié)構(gòu)分析及Ｎ的蘭相分布???９００°Ｃ的半焦樣品進(jìn)行分析。??國４．２．１為ＭＧ在７５０°Ｃ和９００°Ｃ半焦Ｎ的ＸＰＳ分析。圖４．２．１ａ為ＭＧ在７５０°Ｃ下，經(jīng)過分峰擬合的半焦Ｎ的ＸＰＳ分析譜圖。其中黑色曲線為半焦Ｎ的??ＸＰＳ圖；其中的Ｈ個綠色峰為３９８．５ｅＶ、３％．８ｃＶ、４００．１ｅＶ位Ｏｒｉｇｉｎ軟件分峰擬??合出的各含Ｎ結(jié)構(gòu)的峰；紅色曲線為分峰擬合之后的合成曲線。??■?＇?１?■?－＇?—Ｉ?■?Ｉ?，?Ｉ?＇?？?＇?Ｉ?？?Ｉ?，?Ｔ?，?Ｉ?＇?ｆ?＊?＂?Ｉ?＇、??
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本文編號：2857737