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改性生物質(zhì)焦氣態(tài)單質(zhì)汞吸附性能及吸附動力學(xué)研究

發(fā)布時間:2020-10-26 14:55
   燃煤煙氣汞排放控制得到了世界各國研究者的廣泛關(guān)注。活性炭噴射技術(shù)是極具發(fā)展前景的燃煤煙氣汞控制技術(shù)之一。研究和開發(fā)低成本、高效率的汞吸附劑是該技術(shù)成功應(yīng)用的關(guān)鍵內(nèi)容之一。由于生物質(zhì)具有儲量豐富、來源廣泛、低硫氮、高灰焦活性、零CO2凈排放等特性,因此,開展生物質(zhì)碳基吸附劑制備及其對煙氣中汞吸附性能與動力學(xué)的研究具有重要的學(xué)術(shù)意義和工程應(yīng)用價值。 以花生殼(PS)、玉米秸稈(CS)、麥稈(WS)和木屑(WC)等4種生物質(zhì)為原料,采用固定床熱解、溶液浸漬和蒸氣活化等方法,分別制備了生物質(zhì)熱解焦、浸漬焦、蒸氣活化焦和全改性焦,并采用掃描電鏡(SEM-EDS)、比表面積及孔隙結(jié)構(gòu)分析、電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜分析(ICP-AES)以及傅里葉變換紅外光譜分析(FTIR)等分析方法對不同種類的生物質(zhì)焦進(jìn)行了分析與表征,明確了制備改性條件對生物質(zhì)焦理化結(jié)構(gòu)的影響以及堿(土)金屬與氯元素釋放規(guī)律。結(jié)果表明:(1)873K熱解溫度下制得的熱解焦具有最佳的孔隙結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)結(jié)構(gòu)。(2)熱解過程中,對不同種類生物質(zhì)而言,Na元素最易釋放,其次為K元素,Ca和Mg較難釋放。熱解過程中,花生殼中氯釋放率最低,木屑中氯釋放率最高。(3)鹵化鉀溶液浸漬改性對熱解焦孔隙結(jié)構(gòu)的影響不大,但能夠顯著增加浸漬改性焦的表面含氧官能團(tuán)數(shù)量和鹵素元素(Cl、Br和Ⅰ)含量。(4)蒸氣活化可以顯著改善浸漬改性生物質(zhì)焦的比表面積和微孔率,但也會顯著降低浸漬焦表面的鹵族元素(Cl、Br和Ⅰ)含量。’ 在固定床吸附實驗臺上,研究了生物質(zhì)種類、吸附溫度、空塔速度、熱解溫度、改性試劑種類與濃度、蒸氣活化等對氣態(tài)單質(zhì)汞(Hg0)吸附性能的影響。結(jié)果表明:(1)就四種生物質(zhì)熱解焦而言,汞吸附性能從好到差依次為花生殼焦、玉米秸稈焦、麥稈焦、木屑焦。(2)隨著吸附溫度升高,單位質(zhì)量生物質(zhì)焦汞吸附量呈現(xiàn)先下降后上升的趨勢。(3)隨著空速的降低,單位質(zhì)量生物質(zhì)焦汞吸附量有所增加。(4)熱解溫度為873K時所得生物質(zhì)熱解焦的汞吸附效果最好。(5)經(jīng)鹵化鉀鹽溶液浸漬改性后的浸漬焦對Hg0的吸附速率以及累積汞吸附量均明顯提高,并且改性效果由強到弱的改性試劑依次為KI、KBr、KCl。(6)蒸氣活化能夠進(jìn)一步提高浸漬焦對Hg0的吸附能力,但提高效果不太顯著;就同一種生物質(zhì)而言,對Hg0的吸附能力由強到弱依次為全改性焦、浸漬改性焦、蒸氣活化焦和熱解焦。 基于準(zhǔn)一級動力學(xué)、準(zhǔn)二級動力學(xué)、顆粒內(nèi)擴(kuò)散和Elovich動力學(xué)模型,分別對不同種類的生物質(zhì)焦汞吸附量曲線實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,獲得了相應(yīng)的動力學(xué)參數(shù)。結(jié)果表明,除了顆粒內(nèi)擴(kuò)散模型外,其余3種模型均能很好的擬合不同種類生物質(zhì)焦的汞吸附過程。生物質(zhì)基吸附劑吸附氣態(tài)單質(zhì)汞的過程由外部傳質(zhì)、孔道擴(kuò)散和表面化學(xué)吸附多種動力學(xué)機(jī)制共同決定。熱解焦、蒸氣活化焦和全改性焦的控制過程是表面化學(xué)吸附,浸漬焦的表面化學(xué)吸附和外部傳質(zhì)的影響相當(dāng)。
【學(xué)位單位】:南京師范大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位年份】:2014
【中圖分類】:TQ424;TK6
【文章目錄】:
摘要
Abstract
目錄
第1章 緒論
    1.1 課題研究背景
        1.1.1 我國能源利用現(xiàn)狀
        1.1.2 燃煤煙氣汞污染現(xiàn)狀
        1.1.3 生物質(zhì)利用技術(shù)現(xiàn)狀
    1.2 燃煤汞污染形成機(jī)理與控制技術(shù)的研究現(xiàn)狀
        1.2.1 燃煤汞污染的形成機(jī)理
        1.2.2 燃燒前脫汞技術(shù)
        1.2.3 常規(guī)污染物控制設(shè)備對汞的脫除
        1.2.4 固體吸附劑汞脫除技術(shù)
    1.3 生物質(zhì)基吸附劑汞吸附性能的研究現(xiàn)狀
        1.3.1 吸附劑理化特性的影響
        1.3.2 吸附條件的影響
    1.4 吸附動力學(xué)模型研究綜述
    1.5 本文的研究目標(biāo)和研究內(nèi)容
        1.5.1 研究目標(biāo)
        1.5.2 研究內(nèi)容
    1.6 本章小結(jié)
第2章 實驗裝置與方法
    2.1 生物質(zhì)熱解焦的制備
        2.1.1 實驗裝置
        2.1.2 實驗方法與步驟
    2.2 浸漬生物質(zhì)焦的制備
        2.2.1 實驗試劑及儀器
        2.2.2 實驗方法與步驟
    2.3 水蒸氣活化生物質(zhì)焦的制備
        2.3.1 實驗裝置
        2.3.2 實驗方法與步驟
    2.4 固定床汞吸附實驗系統(tǒng)與方法
        2.4.1 實驗裝置
        2.4.2 實驗方法與步驟
    2.5 主要測試儀器及方法
        2.5.1 汞分析儀
        2.5.2 熱重分析儀
        2.5.3 比表面積及孔隙度分析儀
        2.5.4 掃描電鏡與能譜分析儀(SEM-EDS)
        2.5.5 傅里葉紅外光譜分析儀(FTIR)
        2.5.6 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜分析儀(ICP-AES)
        2.5.7 數(shù)字式離子計
    2.6 汞吸附性能評價方法
    2.7 本章小結(jié)
第3章 生物質(zhì)與生物質(zhì)焦的分析與表征
    3.1 生物質(zhì)焦的命名規(guī)則
    3.2 生物質(zhì)原料的分析
        3.2.1 工業(yè)分析和元素分析
        3.2.2 熱重分析
        3.2.3 比表面積及孔隙結(jié)構(gòu)分析
        3.2.4 掃描電鏡(SEM)分析
    3.3 生物質(zhì)熱解焦的特性分析
        3.3.1 得焦率分析
        3.3.2 堿(土)金屬和氯元素的釋放特性
        3.3.3 比表面積及孔隙結(jié)構(gòu)分析
        3.3.4 掃描電鏡(SEM)分析
        3.3.5 紅外光譜(FTIR)分析
    3.4 浸漬生物質(zhì)焦的特性分析
        3.4.1 比表面積及孔隙結(jié)構(gòu)分析
        3.4.2 掃描電鏡分析與能譜(SEM-EDS)分析
        3.4.3 紅外光譜(FTIR)分析
    3.5 蒸氣活化焦和全改性焦的特性分析
        3.5.1 比表面積及孔隙結(jié)構(gòu)分析
        3.5.2 掃描電鏡分析與能譜(SEM-EDS)分析
        3.5.3 紅外光譜(FTIR)分析
    3.6 本章小結(jié)
第4章 生物質(zhì)基吸附劑汞吸附性能的實驗研究
    4.1 引言
    4.2 實驗條件
    4.3 空白實驗
    4.4 實驗結(jié)果與分析
        4.4.1 吸附溫度的影響
        4.4.2 空速的影響
        4.4.3 生物質(zhì)種類的影響
        4.4.4 熱解溫度的影響
        4.4.5 鹵化鉀溶液浸漬改性的影響
        4.4.6 鹵化鉀溶液濃度的影響
        4.4.7 水蒸氣活化及全改性的影響
    4.5 本章小結(jié)
0)的動力學(xué)研究'>第5章 生物質(zhì)焦吸附氣態(tài)單質(zhì)汞(Hg0)的動力學(xué)研究
    5.1 引言
    5.2 不同吸附動力學(xué)模型的擬合結(jié)果與分析
        5.2.1 生物質(zhì)熱解焦汞吸附過程的動力學(xué)擬合
        5.2.2 浸漬改性焦汞吸附過程的動力學(xué)擬合
        5.2.3 蒸氣活化焦和全改性焦汞吸附過程的動力學(xué)擬合
    5.3 本章小結(jié)
第6章 全文總結(jié)與建議
    6.1 全文總結(jié)
    6.2 建議
參考文獻(xiàn)
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及研究成果
致謝

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號:2857143

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