目前環(huán)境問(wèn)題日益突出,環(huán)境污染已經(jīng)嚴(yán)重威脅到國(guó)民的身體健康,給大眾的生活帶來(lái)極大的不便和困擾。各種凈化技術(shù)也應(yīng)運(yùn)而生,大多數(shù)方法都是通過(guò)消耗能源來(lái)降解污染物,消耗能源的過(guò)程本身就是一種污染,所以這種方法凈化效率不高。太陽(yáng)能取之不盡,用之不竭且不會(huì)造成二次污染,是最理想的能源之一。本論文著重就具有高效全太陽(yáng)光譜驅(qū)動(dòng)催化性能的CeMn_xO_y/TiO_2及CeMn_xO_y/OMS-2納米復(fù)合物的制備、表征、催化凈化性能、光致熱催化機(jī)制等進(jìn)行研究,主要研究結(jié)果及創(chuàng)新點(diǎn)如下:1.利用水熱氧化還原法,以KMnO_4為氧化劑、Ce(NO_3)_36H_2O為還原劑,納米TiO_2為載體,制備了CeMn_xO_y/TiO_2納米復(fù)合物。采用XRD、TEM、SEM、EDX、XPS、BET、CO-TPR和UV-VIS-IR等方法,對(duì)所制得的納米復(fù)合物進(jìn)行表征。研究表明,CeMn_xO_y/TiO_2納米復(fù)合物對(duì)苯的催化凈化,具有優(yōu)良的催化活性,可與貴金屬催化劑(0.5%Pt/Al_2O_3)相媲美,并且遠(yuǎn)高于對(duì)比樣品MnO_x/TiO_2和CeO_2/TiO_2。在220℃時(shí),其催化氧化苯而產(chǎn)生的CO_2生成率為88.6μmol g~-11 min~(-1)分別是相同條件下MnO_x/TiO_2、CeO_2/TiO_2的7.5和6.3倍。相比于MnO_x/TiO_2和CeO_2/TiO_2,CeMn_xO_y/TiO_2的高效催化性能主要取決于其優(yōu)異的晶格氧活性。值得注意的是,納米CeMn_xO_y/TiO_2復(fù)合物在全太陽(yáng)光譜、可見-紅外或紅外光照射下,對(duì)苯氧化具有優(yōu)良的催化活性。在全光譜、波長(zhǎng)大于420 nm的可見-紅外光、或波長(zhǎng)大于830nm的紅外光照射下,CO_2初始生成率分別為117.0、94.8、37.9μmol g~(-1)_(catalyst)min~(-1)。該納米復(fù)合物在模擬太陽(yáng)光照射下具有高效催化活性的根源在于:納米復(fù)合物在全太陽(yáng)光譜有很強(qiáng)的吸收,能有效地將吸收的太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換成熱能,使其表面溫度超過(guò)苯催化氧化的起燃點(diǎn),從而導(dǎo)致光致熱催化反應(yīng)的發(fā)生。2.以KMnO_4為氧化劑、Ce(NO_3)_36H_2O為還原劑、OMS-2納米棒為載體,制備了(Mn+Ce)/Mn摩爾比分別為2.5%、5%和10%的CeMn_xO_y/OMS-2納米復(fù)合物。XRD、TEM、EDS等研究表明,CeMn_xO_y以無(wú)定型形態(tài)負(fù)載于OMS-2納米棒表面。催化活性測(cè)試表明,(Mn+Ce)/Mn摩爾比為5%的CeMn_xO_y/OMS-2納米復(fù)合物(CeMn_xO_y/OMS-2-5%)對(duì)苯催化氧化的活性最高,其在200℃的CO_2生成速率達(dá)到了77.3μmol g~(-1)min~(-1),是OMS-2的4.68倍。該納米復(fù)合物在模擬太陽(yáng)光照射下具有很高的催化活性和催化穩(wěn)定性,其初始CO_2生成速率(rw_(CO2),前5分鐘)為539.7μmol g~(-1)_(catalayst)atalayst min~(-1),是OMS-2純樣的12.5倍;并且發(fā)現(xiàn)了一種不同于傳統(tǒng)光催化作用的新型光活化效應(yīng):光照射CeMn_xO_y/OMS-2-5%納米復(fù)合物,可以提高其晶格氧的活性,從而進(jìn)一步提高了其光致熱催化活性。
【學(xué)位單位】：武漢理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2017
【中圖分類】：X701;TK519;O643.36
【部分圖文】：

不同晶型的MnO2空間結(jié)構(gòu)示意圖

圖 1-2 MnO2催化氧化 VOCs 機(jī)理示意圖驅(qū)動(dòng)光致熱催化機(jī)理：通過(guò)太陽(yáng)光直接照射到二氧全太陽(yáng)光波段的強(qiáng)吸收，可以有效地將光能轉(zhuǎn)化面溫度，從而達(dá)到其表面晶格氧的活性起燃點(diǎn)，

MnO2光致熱催化機(jī)理示意圖

【參考文獻(xiàn)】

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1 戈鈞;盧滇楠;朱晶瑩;劉錚;;納米酶催化劑制備方法研究進(jìn)展[J];化工學(xué)報(bào);2014年07期

2 孫彬;趙敏南;邵長(zhǎng)旺;周國(guó)偉;;一維納米TiO_2的形貌調(diào)控及光催化應(yīng)用研究進(jìn)展[J];化工新型材料;2013年11期

3 馬航;馮霄;;固體催化劑常規(guī)制備方法的研究進(jìn)展[J];現(xiàn)代化工;2013年10期

4 何明明;莫茂松;;核-殼和中空多面體二氧化鈦制備、表征及光催化[J];無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào);2013年07期

5 苗慧;張慧;張文保;崔玉民;;鎢摻雜氧化鈦納米管光催化降解結(jié)晶紫染料的性能[J];光譜實(shí)驗(yàn)室;2013年02期

6 李綱;湯慧萍;張文彥;李廣忠;;TiO_2空心微球的制備方法研究進(jìn)展[J];材料導(dǎo)報(bào);2012年15期

7 常琳;劉晶冰;王金淑;張文熊;;可見光響應(yīng)的鐵摻雜TiO_2中空微球的制備及其光催化性能[J];無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào);2010年05期

8 李娟,夏熙,李清文;摻鉍MnO_2納米粉體的合成及其可充性[J];電池;1999年02期

9 夏熙;納米微粒作為電池活性材料的前景[J];電池;1998年06期

本文編號(hào)：2815413