【摘要】：生物質(zhì)水熱碳化處理技術(shù)是利用至少處于飽和壓力的熱水快速將生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為高含碳量和高熱值的固體產(chǎn)物,可以實(shí)現(xiàn)固定有機(jī)碳和有效利用生物質(zhì)能的目的。由于其產(chǎn)物用途廣泛,受到了國(guó)內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注。隨著該技術(shù)的發(fā)展和推廣應(yīng)用,液體產(chǎn)物的有效利用成為了急需解決的關(guān)鍵問(wèn)題之一。因此,本文依托國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目“濕解環(huán)境下生物質(zhì)濕解殘液中碳元素的遷移固存機(jī)制研究”,以麥稈為反應(yīng)物料,回收麥稈水熱碳化反應(yīng)后的液體產(chǎn)物為溶劑,結(jié)合有機(jī)元素(CHNS)分析儀、X射線衍射儀(XRD)、紅外光譜儀(FTIR)和熱重(TG-DTG)分析儀對(duì)麥稈水熱碳化固體產(chǎn)物元素組成、化學(xué)官能團(tuán)、微觀結(jié)構(gòu)以及熱穩(wěn)定性的測(cè)試結(jié)果,以及高效液相色譜與質(zhì)譜聯(lián)用儀(HPLC-MS)、離子色譜和碘量法對(duì)液相產(chǎn)物中5-羥甲基糠醛(5-HMF)和糠醛、乙酸、還原糖濃度的定量分析,在不同反應(yīng)條件下,對(duì)反應(yīng)溶液的資源化利用進(jìn)行了全面系統(tǒng)研究。主要工作為:(1)建立了考慮灰分的生物質(zhì)全組分反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型,并用麥稈在反應(yīng)溫度200~240℃,反應(yīng)時(shí)間30~180min的水熱碳化反應(yīng)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了模型驗(yàn)證,計(jì)算了麥稈水熱碳化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù),結(jié)果表明,生物質(zhì)組分在水熱碳化過(guò)程中相互作用,互相影響,麥稈半纖維素與纖維素的水熱反應(yīng)的活化能分別為54 kJ/mol和136kJ/mol。(2)在間歇式反應(yīng)釜中,回收220℃和120min麥稈水熱碳化反應(yīng)溶液作為溶劑,在160~240℃,120min反應(yīng)條件下,進(jìn)行了麥稈的水熱碳化試驗(yàn)研究。研究發(fā)現(xiàn),隨反應(yīng)溫度的升高,麥稈水熱碳化固體產(chǎn)物產(chǎn)率與純水環(huán)境時(shí)相比增加約2~5%,固體產(chǎn)物有序化、芳香化的程度以及熱穩(wěn)定性都有所增加。液體產(chǎn)物中還原糖濃度從7.572 g/L下降至2.753g/L,乙酸濃度由2.698 g/L增加至6.852 g/L,而糠醛與5-HMF的濃度變化較小。乙酸的累積對(duì)水熱碳化過(guò)程有催化作用,回收反應(yīng)溶液有益于液體產(chǎn)物中碳的固存和反應(yīng)強(qiáng)度的降低。(3)以220℃和120min麥稈水熱碳化反應(yīng)溶液作為溶劑,進(jìn)行了反應(yīng)溫度為220℃,停留時(shí)間為120min及液固比為30的反應(yīng)條件下,反應(yīng)溶液循環(huán)利用10次的麥稈水熱碳化反應(yīng)試驗(yàn)研究。研究結(jié)果表明,當(dāng)反應(yīng)溶液循環(huán)次數(shù)不斷增加時(shí),固體產(chǎn)物產(chǎn)率及固碳率也不斷增加,固體產(chǎn)物的有序化程度、微晶結(jié)構(gòu)接近石墨化程度、熱穩(wěn)定性均有所增加;水溶產(chǎn)物產(chǎn)率及碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)不斷減少,當(dāng)反應(yīng)溶液循環(huán)至6次以后,水溶產(chǎn)物產(chǎn)率為15%,碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%,變化幅度不大;液相產(chǎn)物中還原糖、糠醛和5-HMF的濃度不斷減小,而乙酸濃度則一直增加,在水熱碳化反應(yīng)中起催化劑的作用。當(dāng)過(guò)程水循環(huán)至最后一次時(shí),乙酸濃度達(dá)18.32g/L。(4)以添加量分別為0.5、1.0、2.0、4.0葡萄糖水溶液作為溶劑,在220℃,120min及液固比為30的反應(yīng)條件下,對(duì)麥稈的水熱碳化反應(yīng)進(jìn)行研究。研究結(jié)果表明,隨葡萄糖添加量的增加,固體、氣體產(chǎn)物產(chǎn)率逐漸增加,液體產(chǎn)物產(chǎn)率逐漸減小。當(dāng)加入4g葡萄糖時(shí),固體產(chǎn)物產(chǎn)率為68.56%。固體產(chǎn)物聚合物的紅外吸收特征峰、XRD衍射峰及熱穩(wěn)定性降低。與純水環(huán)境下的液相產(chǎn)物相比,糠醛、5-HMF和乙酸濃度均有所增加,而5-HMF增加幅度最大,當(dāng)反應(yīng)中加入4g葡萄糖時(shí),5-HMF濃度為20.21g/L。
【學(xué)位授予單位】：中原工學(xué)院
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TK6

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本文編號(hào)：2796745