【摘要】：生物質(zhì)能源具有資源豐富、可再生、零二氧化碳排放、污染物少、分布分散等特點(diǎn),是唯一的可再生碳資源,開(kāi)發(fā)潛力巨大。生物質(zhì)氣化是一種熱化學(xué)轉(zhuǎn)化技術(shù),通過(guò)化學(xué)反應(yīng)將生物質(zhì)燃料轉(zhuǎn)化成可燃?xì)怏w,具有產(chǎn)品清潔、應(yīng)用場(chǎng)合廣等優(yōu)點(diǎn)。因此,本文主要研究生物質(zhì)焦炭的基本特性和攜帶流生物質(zhì)氣化性能對(duì)掌握生物質(zhì)氣化原理及提高整體氣化性能指標(biāo)都有重要的理論和現(xiàn)實(shí)意義。在微型石英反應(yīng)器內(nèi)進(jìn)行生物質(zhì)快速熱解實(shí)驗(yàn),并對(duì)焦炭進(jìn)行電鏡掃描、能譜分析、拉曼光譜分析等測(cè)試。首先研究了熱解溫度為800 oC時(shí)稻殼、玉米秸稈及樺木三種生物質(zhì)的焦炭產(chǎn)率和理化特性,同時(shí)研究了熱解溫度(700、800、900 oC)對(duì)稻殼焦炭產(chǎn)率和焦炭特性的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,三種生物質(zhì)的焦炭產(chǎn)率:稻殼秸稈樺木;稻殼、秸稈焦炭中的Si元素遠(yuǎn)大于樺木焦炭,秸稈焦炭的石墨化程度最低。隨著熱解溫度的升高,稻殼的焦炭產(chǎn)率降低,稻殼焦炭中的O/C比值、石墨化程度都減小。在不同溫度和不同氣體組分分壓力條件下進(jìn)行生物質(zhì)焦炭-CO2、焦炭-O2的熱重實(shí)驗(yàn),研究了焦炭異相反應(yīng)的本征動(dòng)力學(xué)特性。本文實(shí)驗(yàn)得到生物質(zhì)的焦炭與CO2反應(yīng)的本征活化能在160.01-238.81 k J/mol之間,本征反應(yīng)級(jí)數(shù)在0.309-0.589范圍內(nèi);熱解溫度對(duì)稻殼焦炭-CO2的本征反應(yīng)速率影響小。實(shí)驗(yàn)得到三種生物質(zhì)焦炭-O2反應(yīng)的本征活化能在在114.59-134.15 k J/mol之間,反應(yīng)級(jí)數(shù)在1.431-1.981之間;此外,采用單步反應(yīng)多項(xiàng)回歸模型對(duì)稻殼、秸稈、樺木焦炭-CO2的反應(yīng)過(guò)程進(jìn)行模擬,從而驗(yàn)證了本征動(dòng)力學(xué)參數(shù)及反應(yīng)模型的正確性�；跉W拉-拉格朗日坐標(biāo)建立攜帶流生物質(zhì)氣化的數(shù)值模型,考慮生物質(zhì)在氣化爐內(nèi)的干燥、熱解、氣體反應(yīng)和異相反應(yīng)過(guò)程�；诮固糠磻�(yīng)的本征動(dòng)力學(xué)參數(shù)建立焦炭異相反應(yīng)的子模型來(lái)提高氣化模型的精度。對(duì)不同工況下的稻殼、木屑攜帶流氣化過(guò)程進(jìn)行模擬,對(duì)比氣化燃?xì)饨M分和氣化指標(biāo)的模擬值和實(shí)驗(yàn)值,結(jié)果表明本文建立的基于本征動(dòng)力學(xué)參數(shù)的攜帶流生物質(zhì)氣化模型可靠。采用數(shù)值模擬方法對(duì)稻殼、木屑、秸稈三種生物質(zhì)的攜帶流氣化特性進(jìn)行研究,考察氣化溫度、燃料顆粒直徑、空氣當(dāng)量比以及CO2/生物質(zhì)質(zhì)量比等氣化操作條件對(duì)氣化過(guò)程的影響。在相同的氣化條件下,秸稈的可燃組分最少,燃?xì)鉄嶂怠⑻嫁D(zhuǎn)化效率、冷氣效率最低。隨著氣化溫度的升高,三種生物質(zhì)氣化的燃?xì)鉄嶂�、產(chǎn)氣率、冷氣效率都升高;隨著燃料顆粒直徑的增大,生物質(zhì)氣化的燃?xì)鉄嶂�、產(chǎn)氣率、碳轉(zhuǎn)化效率及冷氣效率都減小;隨著空氣當(dāng)量比的增大,燃?xì)鉄嶂岛屠錃庑识紲p小;隨著CO2/生物質(zhì)質(zhì)量比的增大,氣化燃?xì)獾腃O含量、熱值和碳轉(zhuǎn)化效率都有極大值。結(jié)合響應(yīng)曲面法和數(shù)值計(jì)算方法,以氣化溫度、物料顆粒直徑、空氣當(dāng)量比以及CO2/生物質(zhì)比為操作因子,基于中心復(fù)合有界設(shè)計(jì)方法對(duì)稻殼、木屑、秸稈的攜帶流氣化進(jìn)行實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)并進(jìn)行數(shù)值模擬,分別分析氣化條件因子對(duì)目標(biāo)響應(yīng)的影響。以產(chǎn)氣CO體積分?jǐn)?shù)、產(chǎn)氣率、冷氣效率為目標(biāo)函數(shù),根據(jù)遺傳算法對(duì)三種生物質(zhì)氣化過(guò)程進(jìn)行優(yōu)化,得到三目標(biāo)優(yōu)化的Pareto最優(yōu)邊界。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：TK6
【圖文】：

圖 1-1 生物質(zhì)氣化技術(shù)過(guò)程Fig. 1-1 General route for biomass gasification technology綜上所述，研究生物質(zhì)的氣化過(guò)程對(duì)實(shí)現(xiàn)節(jié)能減排、減緩生態(tài)惡化具有的理論和現(xiàn)實(shí)意義。.2 國(guó)內(nèi)外生物質(zhì)氣化技術(shù)的研究進(jìn)展典型的生物質(zhì)氣化過(guò)程包含有下列過(guò)程：（1）顆粒干燥、水分蒸發(fā)；（解；（3）氣相揮發(fā)分反應(yīng)（氧化、還原）；（4）氣固兩相反應(yīng)（氧化、還原中生物質(zhì)熱解反應(yīng)、焦炭異相反應(yīng)是整個(gè)氣化過(guò)程中的關(guān)鍵步驟。.2.1 焦炭微觀(guān)結(jié)構(gòu)熱解是復(fù)雜的熱化學(xué)反應(yīng)過(guò)程，生物質(zhì)燃料的大分子受熱發(fā)生化學(xué)鍵斷構(gòu)、重新聚合，最終轉(zhuǎn)變成小分子物質(zhì)[6]。在熱解過(guò)程中，生物質(zhì)燃料由發(fā)分的析出，其形貌結(jié)構(gòu)發(fā)生了巨大變化，從而形成具有多孔隙表面的焦體顆粒。焦炭的微觀(guān)理化結(jié)構(gòu)對(duì)熱解過(guò)程、焦炭氣化反應(yīng)及生物質(zhì)氣化的

（3）氣體與焦炭的反應(yīng)過(guò)程，（4）異相反應(yīng)氣體產(chǎn)物向散，（5）氣體產(chǎn)物由焦炭表面向環(huán)境氣體擴(kuò)散[22]。通常根據(jù)反應(yīng)顆粒反應(yīng)劃分成三個(gè)主要區(qū)域[22, 40]，如圖 1-2 所示。在反應(yīng)溫度下，化學(xué)反應(yīng)速率（步驟（3））遠(yuǎn)小于氣體擴(kuò)散的速率，則焦炭整體速率由焦炭自身的化學(xué)反應(yīng)過(guò)程控制，將整體反應(yīng)速率由化區(qū)域定義為反應(yīng) I 區(qū)（regime I）。在測(cè)量焦炭反應(yīng)速率的實(shí)驗(yàn)中的反應(yīng)溫度和足夠小的顆粒直徑等實(shí)驗(yàn)條件能夠?qū)⒎磻?yīng)過(guò)程控，此時(shí)測(cè)得的反應(yīng)速率速率即為焦炭異相反應(yīng)的本征反應(yīng)速率，、反應(yīng)級(jí)數(shù)等即為本征動(dòng)力學(xué)參數(shù)。當(dāng)溫度升高或顆粒直徑增大整體反應(yīng)速率將由氣體擴(kuò)散速率和化學(xué)反應(yīng)速率共同控制，此區(qū)II 區(qū)（regime II）。在反應(yīng) II 區(qū)內(nèi)的擴(kuò)散速率通常用有效擴(kuò)散率來(lái)表觀(guān)活化能小于本征活化能。繼續(xù)提高反應(yīng)溫度，焦炭的轉(zhuǎn)化速擴(kuò)散速率控制，則反應(yīng)進(jìn)入 III 區(qū)（regime III）。在此反應(yīng)區(qū)測(cè)得零，溫度對(duì)反應(yīng)速率影響小，氣體組分、顆粒尺寸及流體物性是的主要因素。

天津）研磨成粒徑 75-400 μm 的顆粒（圖 2-1），并對(duì)燃料顆粒進(jìn)行電鏡掃描。由圖2-1 可以看出，稻殼顆粒具有明顯縱向纖維和孔隙，表面相對(duì)光滑；玉米秸稈原料中含有含有莖、稈、葉等不同部分，因此秸稈顆粒間的結(jié)構(gòu)差異較大，顆粒具有不規(guī)則片狀結(jié)構(gòu)和條狀纖維，含有孔隙，顆粒表面粗糙；樺木材料主要

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