【摘要】：生物質能源具有資源豐富、可再生、零二氧化碳排放、污染物少、分布分散等特點,是唯一的可再生碳資源,開發(fā)潛力巨大。生物質氣化是一種熱化學轉化技術,通過化學反應將生物質燃料轉化成可燃氣體,具有產品清潔、應用場合廣等優(yōu)點。因此,本文主要研究生物質焦炭的基本特性和攜帶流生物質氣化性能對掌握生物質氣化原理及提高整體氣化性能指標都有重要的理論和現實意義。在微型石英反應器內進行生物質快速熱解實驗,并對焦炭進行電鏡掃描、能譜分析、拉曼光譜分析等測試。首先研究了熱解溫度為800 oC時稻殼、玉米秸稈及樺木三種生物質的焦炭產率和理化特性,同時研究了熱解溫度(700、800、900 oC)對稻殼焦炭產率和焦炭特性的影響。實驗結果表明,三種生物質的焦炭產率:稻殼秸稈樺木;稻殼、秸稈焦炭中的Si元素遠大于樺木焦炭,秸稈焦炭的石墨化程度最低。隨著熱解溫度的升高,稻殼的焦炭產率降低,稻殼焦炭中的O/C比值、石墨化程度都減小。在不同溫度和不同氣體組分分壓力條件下進行生物質焦炭-CO2、焦炭-O2的熱重實驗,研究了焦炭異相反應的本征動力學特性。本文實驗得到生物質的焦炭與CO2反應的本征活化能在160.01-238.81 k J/mol之間,本征反應級數在0.309-0.589范圍內;熱解溫度對稻殼焦炭-CO2的本征反應速率影響小。實驗得到三種生物質焦炭-O2反應的本征活化能在在114.59-134.15 k J/mol之間,反應級數在1.431-1.981之間;此外,采用單步反應多項回歸模型對稻殼、秸稈、樺木焦炭-CO2的反應過程進行模擬,從而驗證了本征動力學參數及反應模型的正確性�；跉W拉-拉格朗日坐標建立攜帶流生物質氣化的數值模型,考慮生物質在氣化爐內的干燥、熱解、氣體反應和異相反應過程�；诮固糠磻谋菊鲃恿W參數建立焦炭異相反應的子模型來提高氣化模型的精度。對不同工況下的稻殼、木屑攜帶流氣化過程進行模擬,對比氣化燃氣組分和氣化指標的模擬值和實驗值,結果表明本文建立的基于本征動力學參數的攜帶流生物質氣化模型可靠。采用數值模擬方法對稻殼、木屑、秸稈三種生物質的攜帶流氣化特性進行研究,考察氣化溫度、燃料顆粒直徑、空氣當量比以及CO2/生物質質量比等氣化操作條件對氣化過程的影響。在相同的氣化條件下,秸稈的可燃組分最少,燃氣熱值、碳轉化效率、冷氣效率最低。隨著氣化溫度的升高,三種生物質氣化的燃氣熱值、產氣率、冷氣效率都升高;隨著燃料顆粒直徑的增大,生物質氣化的燃氣熱值、產氣率、碳轉化效率及冷氣效率都減小;隨著空氣當量比的增大,燃氣熱值和冷氣效率都減小;隨著CO2/生物質質量比的增大,氣化燃氣的CO含量、熱值和碳轉化效率都有極大值。結合響應曲面法和數值計算方法,以氣化溫度、物料顆粒直徑、空氣當量比以及CO2/生物質比為操作因子,基于中心復合有界設計方法對稻殼、木屑、秸稈的攜帶流氣化進行實驗設計并進行數值模擬,分別分析氣化條件因子對目標響應的影響。以產氣CO體積分數、產氣率、冷氣效率為目標函數,根據遺傳算法對三種生物質氣化過程進行優(yōu)化,得到三目標優(yōu)化的Pareto最優(yōu)邊界。
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TK6
【圖文】：

圖 1-1 生物質氣化技術過程Fig. 1-1 General route for biomass gasification technology綜上所述，研究生物質的氣化過程對實現節(jié)能減排、減緩生態(tài)惡化具有的理論和現實意義。.2 國內外生物質氣化技術的研究進展典型的生物質氣化過程包含有下列過程：（1）顆粒干燥、水分蒸發(fā)；（解；（3）氣相揮發(fā)分反應（氧化、還原）；（4）氣固兩相反應（氧化、還原中生物質熱解反應、焦炭異相反應是整個氣化過程中的關鍵步驟。.2.1 焦炭微觀結構熱解是復雜的熱化學反應過程，生物質燃料的大分子受熱發(fā)生化學鍵斷構、重新聚合，最終轉變成小分子物質[6]。在熱解過程中，生物質燃料由發(fā)分的析出，其形貌結構發(fā)生了巨大變化，從而形成具有多孔隙表面的焦體顆粒。焦炭的微觀理化結構對熱解過程、焦炭氣化反應及生物質氣化的

（3）氣體與焦炭的反應過程，（4）異相反應氣體產物向散，（5）氣體產物由焦炭表面向環(huán)境氣體擴散[22]。通常根據反應顆粒反應劃分成三個主要區(qū)域[22, 40]，如圖 1-2 所示。在反應溫度下，化學反應速率（步驟（3））遠小于氣體擴散的速率，則焦炭整體速率由焦炭自身的化學反應過程控制，將整體反應速率由化區(qū)域定義為反應 I 區(qū)（regime I）。在測量焦炭反應速率的實驗中的反應溫度和足夠小的顆粒直徑等實驗條件能夠將反應過程控，此時測得的反應速率速率即為焦炭異相反應的本征反應速率，、反應級數等即為本征動力學參數。當溫度升高或顆粒直徑增大整體反應速率將由氣體擴散速率和化學反應速率共同控制，此區(qū)II 區(qū)（regime II）。在反應 II 區(qū)內的擴散速率通常用有效擴散率來表觀活化能小于本征活化能。繼續(xù)提高反應溫度，焦炭的轉化速擴散速率控制，則反應進入 III 區(qū)（regime III）。在此反應區(qū)測得零，溫度對反應速率影響小，氣體組分、顆粒尺寸及流體物性是的主要因素。

天津）研磨成粒徑 75-400 μm 的顆粒（圖 2-1），并對燃料顆粒進行電鏡掃描。由圖2-1 可以看出，稻殼顆粒具有明顯縱向纖維和孔隙，表面相對光滑；玉米秸稈原料中含有含有莖、稈、葉等不同部分，因此秸稈顆粒間的結構差異較大，顆粒具有不規(guī)則片狀結構和條狀纖維，含有孔隙，顆粒表面粗糙；樺木材料主要

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