【摘要】：化石燃料燃燒排放的CO_2是主要的溫室氣體之一�；瘜W鏈燃燒技術是一種新型的無火焰燃燒方式,區(qū)別于傳統(tǒng)燃燒,它通過載氧體提供晶格氧來代替氧氣�；瘜W鏈燃燒的主要氣體產物為CO_2和水蒸氣,有利于CO_2的捕集,而載氧體的在燃料反應器和空氣反應器間交替循環(huán),也有助于提高能量利用效率。生物質能是一種清潔的可再生能源,我國擁有豐富的生物質資源,將生物質能與化學鏈燃燒技術結合起來具有重要的意義。氮氧化物的排放會導致光化學煙霧、酸雨等環(huán)境問題,對大氣和地表的生物也會造成危害。目前,有關生物質化學鏈燃燒過程中氮氧化物的釋放規(guī)律鮮有研究,氮在其中的遷移機理尚未揭示。針對生物質化學鏈燃燒過程中氮氧化物的釋放特性及氮的遷移規(guī)律,本文開展了一系列實驗進行了初步研究。鎳基載氧體是化學鏈燃燒的優(yōu)良載氧體之一,考察基于鎳基載氧體的化學鏈燃燒過程中氮的遷移特性很有必要。研究表明,在850℃下,N_2O和NO是主要的氮氧化物氣體,且N_2O的生成量超過NO的生成量。根據(jù)熱力學分析和實驗結果,生物質中揮發(fā)分氮是NOx生成的主要氮源,且N_2O的產生可能主要來自前驅物HCN與NiO的反應,NH3在該溫度下幾乎不參與反應。生物質中的K、Ca元素在化學鏈燃燒還原過程結束后可能通過復雜的理化反應而進入載氧體顆粒。化學鏈氧解耦燃燒技術是化學鏈燃燒技術的延伸和拓展,利用機械擠壓法制備銅基載氧體,研究了化學鏈氧解耦燃燒過程中氮氧化物的生成及演變規(guī)律。實驗發(fā)現(xiàn)N_2O和NO的生成率分別達到30.9%和21.9%,同時在反應器出口氣體中檢測到少量NO_2。揮發(fā)分氮是化學鏈氧解耦燃燒NO和NO_2的主要來源,而N_2O在揮發(fā)分氮和焦炭氮中分配的比例相差不大。反應后的銅基載氧體呈現(xiàn)蓬松多孔結構,有利于載氧體的再生。之后在單批次進料固定床上,以天然赤鐵礦載氧體,研究了還原反應階段反應溫度、水蒸氣量和循環(huán)次數(shù)對谷殼的氮氧化物釋放特性的影響。結果表明,碳轉化率隨反應溫度升高而增加,隨實驗循環(huán)次數(shù)的增加而降低,但隨水蒸氣量呈先增加后下降趨勢,并在水蒸氣量為1 g/min時達到最大值.谷殼在化學鏈燃燒過程中氮的主要去向之一是揮發(fā)分氮,還原階段未檢測到N02。隨著反應溫度由750℃升高到900℃,NO的生成率增加,而N_2O的生成率先增加后降低,在850℃時達到最大值。水蒸氣量由0.5 g/min升高到2g/min,N_2O和NO的生成率均增加,且NO增加速率高于N_2O。在循環(huán)實驗中,NO的生成率不斷下降,N_2O的生成率先上升后下降,多次循環(huán)后的載氧體表面出現(xiàn)燒結,活性下降。選取含氮模型化合物進行研究有助于排除次要因素的干擾,是研究生物質氮遷移機理的一個重要途徑。以谷氨酸、甘氨酸和苯丙氨酸作為模型化合物,進行化學鏈燃燒實驗研究。主要考察了反應溫度、氨基酸種類、堿金屬鉀元素等對化學鏈燃燒還原反應過程中氮的遷移轉化情況的影響。結果顯示,揮發(fā)分氮的釋放迅速,溫度的升高有利于NO和NO_2的生成,N_2O的生成會出現(xiàn)波動；鉀元素對苯丙氨酸的化學鏈燃燒過程中NO的釋放抑制作用較強,而對其它氨基酸化學鏈燃燒過程中氮氧化物釋放的影響則不太顯著。
【學位授予單位】：東南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TK6

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本文編號：2738455