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沸石分子篩及鎂復合物的制備與儲氫性能研究

發(fā)布時間:2020-05-23 02:09
【摘要】: 氫在自然界中廣泛存在,燃燒值高,無污染,可循環(huán)利用,因此氫能被認為是未來理想的替代能源。而安全可靠的儲氫技術是實現未來氫能利用的重要前提條件之一。在各種儲氫方法中,吸附儲氫技術以儲氫能量消耗比較低、達到吸放平衡的速率快、可逆性好等特點,使其成為一類具有優(yōu)良應用前景的新型儲氫材料。 本文廣泛地對已有儲氫數據和未做過儲氫研究的沸石分子篩進行了低溫物理儲氫研究,以探求更適合低溫儲氫的沸石分子篩;用球磨熱分散的方法以分子篩為載體,制備了鎂基多孔復合材料,實現鎂金屬納米化,從而達到降低吸放氫溫度,增大儲量的目的。 研究的主要內容及結果如下: 1、對文獻已經報道過的NaX/Y(FAU)、NaA(LAT)、L(LTL)等幾種沸石分子篩的儲氫性能進行了考察驗證,得出了初步的結論:以低溫物理吸附為主的分子篩儲氫,儲氫量不僅與比表面積孔容積等有關,而且與分子篩的骨架結構也有很大關系,孔徑適當并具有較大孔籠結構的分子篩有比較大的儲氫潛力。 2、對合成的Na-LEV、H-OFF、Na-MAZ和Li-ABW沸石,通過XRD、SEM等考察了結構及表面形貌,并進一步研究了它們的儲氫特性。在液氮溫度下,壓力為1.6MPa時,Na-LEV型沸石分子篩儲氫量最大為2.07wt.%。相同條件下,沸石分子篩H-OFF,Na-MAZ和Li-ABW儲氫量分別是1.75wt.%,1.64wt.%和1.02wt.%。結果表明:沸石分子篩孔徑、孔容積、比表面積等都是影響其儲氫性能的因素:主孔道直徑是一個需要優(yōu)先考慮的因素,即使材料具有比較大的孔容積而孔徑太大也得不到比較高的儲氫容量,但如果分子篩主孔道接近氫分子的動力學直徑(0.289nm),且具有微觀籠結構,有較大的孔容積,儲氫容量比較大。 3、由于高分散,分子化的鎂金屬對降低鎂的儲氫溫度和儲氫壓力有積極作用。結合單層分散理論,探索性的采用機械球磨、高溫熱擴散的方法制備MgH_2/SBA-15復合儲氫材料,詳細考察了分散時間、溫度對制備MgH_2/SBA-15復合體的影響;并考察了MgH_2在Na-LEV、H-OFF、Na-MAZ中的分散特性;對制備的樣品進行儲氫測試。結果表明:MgH_2可以在SBA-15上的最佳分散條件是分散溫度648K,分散時間5h,最大分散量為9wt.%;相同條件下MgH_2在Na-LEV、H-OFF、Na-MAZ三種載體材料中也均實現了不同程度的單層分散,最大分散量分別為在LEV中分散量為5wt.%,在OFF與MAZ中分散量為7.5wt.%;儲氫測試表明,實現高分散的MgH_2儲氫性能得到了改善,與純MgH_2相比吸放氫溫度有所降低,儲氫量有較大幅度提高。
【圖文】:

晶體形貌,沸石分子篩,X射線衍射譜,晶體形貌


51015為25加腸為(中甲祠圖3一 12LEV、OFF、MAZ和ABW沸石分子篩X射線衍射譜圖 Figure3一12X一 raydiffraetionPatternsofLEV, OFF, MAZandABWzeolites3.3.2晶體形貌晶體形貌是沸石的特性之一,從晶體形貌的特征能夠對沸石材料是否生長完美進行判斷。本文采用SEM方法觀測了所合成的LEV、OFF、MAZ和ABW沸石的晶體形貌。從下圖3,,13電鏡圖片顯示,實驗室合成LEV沸石分子篩呈大小不均一的粒狀晶體排布,與文獻[’61符合。合成OFF沸石分子篩掃描電鏡所示晶體是一些不規(guī)則片狀晶體碎片相互粘合在一起,晶化程度不高,與文獻相符〔’7

曲線,掃描電鏡,主孔,晶體結構


太原理工大學碩士研究生學位論文圖3一 13LEV、OFF、MAZ和ABW掃描電鏡Figure3一 13SEMPhotograPhofLEV, OFF, MAZandABWzeolite3.3.3放氫曲線在這四種沸石當中,LEV沸石的孔道是八元環(huán)孔,孔徑為0.36又o.48nm,在晶體結構中有一個直徑大于主孔道的籠。OFF沸石的主孔道是十二元環(huán),孔徑為o.67x0.68nm,在晶體結構中有納米尺寸的籠。MAZ的主孔道是十二元環(huán)
【學位授予單位】:太原理工大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2008
【分類號】:TK91

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