【摘要】：生物質(zhì)氣化發(fā)電是生物質(zhì)能眾多利用形式中常用的高效技術(shù)之一,流化床技術(shù)因其原料適應(yīng)性強(qiáng)、傳熱效率高等特點(diǎn),適合規(guī)模化氣化項(xiàng)目。本文通過流化床氣化實(shí)驗(yàn)臺(tái)進(jìn)行了水蒸氣氣化實(shí)驗(yàn),通過TG-FTIR聯(lián)用儀進(jìn)行了熱重實(shí)驗(yàn),并利用量子化學(xué)計(jì)算方法探究木質(zhì)素模型化合物的熱解機(jī)理和金屬離子的影響規(guī)律。首先,在自主搭建的流化床氣化實(shí)驗(yàn)臺(tái)架上的一系列氣化實(shí)驗(yàn)表明,氫氣含量、氣化效率、焦油去除量均和氣化溫度及蒸氣與生物質(zhì)的質(zhì)量配比(S/B)呈正相關(guān),且焦油中甲苯、苯乙烯和苯酚等組分受氣化條件影響顯著。白云石催化效率最高,但相比于石英砂與白云石,橄欖石因兼具催化性和耐磨性而更適用于流化床氣化爐。當(dāng)氣化溫度為800℃,S/B為0.9,采用橄欖石為床料時(shí),實(shí)驗(yàn)中可得含氫量34%的中熱值氣體,并且焦油含量低于20g/m~3。其次,通過對(duì)棉稈樣品分別做水洗和酸洗的預(yù)處理,并利用TG-FTIR聯(lián)用技術(shù)進(jìn)行熱重分析。研究表明棉稈熱解過程分為活化熱解區(qū)和消極熱解區(qū)。堿金屬及堿土金屬可以通過改變棉稈樣品的活化能,促進(jìn)熱解反應(yīng)的進(jìn)行,而且對(duì)棉稈的揮發(fā)析出特性有較大改善,能有效減少大分子可凝氣的產(chǎn)生。最后采用量子化學(xué)軟件Gaussian,通過密度泛函理論(DFT)中B3LYP/6-31G(d)基組計(jì)算分析了木質(zhì)素模型化合物苯乙基苯基醚的八條可能反應(yīng)路徑,并對(duì)其進(jìn)行熱力學(xué)分析和勢(shì)能面分析,得到了木質(zhì)素模型化合物裂解過程的主要斷鍵過程及反應(yīng)勢(shì)壘,并以絡(luò)合物形式探究了金屬離子Mg~(2+)在三條主要反應(yīng)路徑中的影響,其可使反應(yīng)自發(fā)產(chǎn)生的所需溫度降低,并且能有效降低苯乙基苯基醚分子中碳碳鍵和碳氧鍵均裂反應(yīng)的反應(yīng)勢(shì)壘,從而促進(jìn)熱解反應(yīng)的進(jìn)行。
【圖文】：

5]。圖1-1 纖維素結(jié)構(gòu)圖Fig.1-1 Structure of Cellulose木質(zhì)素通常是由松柏醇、芥子醇和香豆醇三種苯丙烷單體在酶化、去氫和自由基共聚后通過碳碳鍵和碳氧鍵連接聚合形成的三維立體結(jié)構(gòu)的復(fù)雜大分子聚合物[6]，穩(wěn)定性較好，熱解溫度區(qū)間較寬，在 200~500℃區(qū)間發(fā)生。一般認(rèn)為木質(zhì)素?zé)峤庾裱杂苫磻?yīng)機(jī)理，其中最主要的結(jié)構(gòu)單元有三種，分別對(duì)應(yīng)圖 1-2 中的對(duì)羥基苯型、愈創(chuàng)木基型和紫丁香基基型。三種結(jié)構(gòu)中均含有羥基，而甲氧基的數(shù)量和分布不同。

上海交通大學(xué)碩士學(xué)位論文第 3 頁圖1-2 木質(zhì)素結(jié)構(gòu)單元圖Fig.1-2 Structure of Lingin半纖維素是由 D-甘露糖、D-木糖、D-葡萄糖、D-甘露糖和 D-葡萄糖醛酸和各種帶甲氧基、乙�；闹行蕴腔葮�(gòu)成的復(fù)合聚糖的總稱，其結(jié)構(gòu)圖如圖 1-3 所示。由于半纖維素組成的糖基各不相同，，分子鏈短，聚合度低，帶有支鏈，熱穩(wěn)定性較差，反應(yīng)活性與其他組分相比最高，熱解主要在 225~325℃溫度范圍內(nèi)發(fā)生。半纖維素典型組成單元為木聚糖，其裂解反應(yīng)與纖維素相似，但纖維素中間產(chǎn)物生成左旋葡萄糖，而半纖維素生成反應(yīng)活性較高的呋喃衍生物，其易發(fā)生二次裂解，生成輕質(zhì)氣體。圖1-3 半纖維素結(jié)構(gòu)圖Fig.1-3 Structure of Hemicellulose1.2.2 生物質(zhì)的利用形式全球每年的生物質(zhì)產(chǎn)量豐富，但很長(zhǎng)一段時(shí)間內(nèi)大多數(shù)生物質(zhì)能未能得到合理利用。一方面大量的農(nóng)業(yè)林業(yè)廢棄物形式的生物質(zhì)由于沒有良好的回收途徑被廢棄或直接就地低效焚燒
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TK6

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