【摘要】： 碳納米管因其獨特的結(jié)構(gòu)作為一種新型的儲氫材料而受到極大關(guān)注，國內(nèi)外學(xué)者對其儲氫性能的研究作了大量工作。在此基礎(chǔ)上，本文對碳納米管儲氫性能進(jìn)行了系統(tǒng)研究。首先，測試了單、多壁碳納米管的儲氫性能。其次，對碳納米管進(jìn)行機械球磨以提高其儲氫性能，主要進(jìn)行了如下研究：(1)分別在三種不同介質(zhì)(空氣、氬氣、環(huán)己烷)中對碳納米管進(jìn)行球磨以改善其儲氫性能；(2)對摻雜分子篩NaA、SBA-15的碳納米管進(jìn)行不同條件下的球磨，測試球磨后樣品的儲氫性能，進(jìn)而討論了分子篩種類、球磨介質(zhì)和球磨時間對碳納米管儲氫性能的影響；(3)用堿金屬K~+修飾球磨后的碳納米管以改善其儲氫性能。采用掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、X-射線衍射(xRD)等手段考察了球磨前后碳納米管外觀形態(tài)、微觀結(jié)構(gòu)和表面信息的變化。 研究結(jié)果表明： (1)單壁碳納米管的儲氫性能優(yōu)于多壁碳納米管。在77K、1.94MPa時，單壁碳納米管儲氫量為2.34wt.％。多壁碳納米管的管徑越小，儲氫量越大，在77K、1.94MPa時，管徑最小的多壁碳納米管儲氫量最大為2.20wt.％。 (2)機械球磨提高了碳納米管的儲氫量。球磨使碳納米管變短、開口，因此氫更容易進(jìn)入碳納米管內(nèi)部。在相同球磨時間下，不同球磨介質(zhì)中，碳納米管的儲氫量不同，如：在77K、1.9MPa，球磨時間為2h時，，在空氣中球磨的單壁碳納米管儲氫量為2.6wt.％，在氬氣中為2.55wt.％，在環(huán)己烷中為2.48wt.％；多壁碳納米管(10-20nm)在氬氣中最佳球磨時間為6h，在環(huán)己烷中最佳球磨時間為8h。在相同球磨介質(zhì)中，不同球磨時間下，樣品的儲氫量也不相同，如：多壁碳納米管(10-20nm)在氬氣中分別球磨2h、4h、6h時，它們在77K、2.0MPa時的儲氫量分別為1.68wt.％、1.70wt.％、1.73wt.％。 (3)在碳納米管中摻雜分子篩NaA、SBA-15球磨可以提高其儲氫量，摻雜SBA-15分子篩相對要好。球磨時間小于6h時，在氬氣中球磨比在環(huán)己烷中好：77K、2.0MPa時，NaA+MWNTs在氬氣中球磨4h后碳納米管的儲氫量為1.79wt.％；在相同條件下，NaA+MWNTs在環(huán)己烷中球磨4h后碳納米管的儲氫量為1.67wt.％。當(dāng)球磨時間超過6h時，在環(huán)己烷中球磨更有利。適當(dāng)延長球磨時間可以提高碳納米管儲氫量：在77K、2.0MPa時，NaA+MWNTs在環(huán)己烷中球磨2h后碳納米管的儲氫量為1.55wt.％，球磨8h后達(dá)到2.06wt.％。 (4)用K~+修飾碳納米管可以提高其儲氫量，且球磨之后再用K~+修飾的樣品儲氫量較高：在77K、2.09MPa時，直接用K~+修飾的樣品儲氫量為1.52wt％，球磨后再用K~+修飾(攪拌4h)的樣品儲氫量為1.57wt％。球磨后碳納米管在KNO_3溶液中的攪拌時間越長，儲氫量也相應(yīng)增大：在77K、2.09MPa時，攪拌12h的樣品儲氫量達(dá)到1.68wt％。
【圖文】：

碳納米管一般通過電弧放電法、激光蒸發(fā)法、催化熱解法制備，然而用這些方法制備的產(chǎn)物中含有無定形碳以及反應(yīng)中所用的催化劑顆粒等雜質(zhì)，這些雜質(zhì)的存在影響了碳納米管的性能，因此對制得的碳納米管進(jìn)行提純也是研究的一個重點。圖1一5為A.G形nzle:等合成的單壁碳納米管在2一3M的濃硝酸中回流45h提純前后碳納米管的掃描電鏡對比圖【川，從圖中可以看出提純后的碳納米管純度較高，有效地除去了無定形碳及催化劑顆粒等雜質(zhì)。圖1 F19.1一5提純前后碳納米管的SEM圖a:提純后;b:提純前一 5SEMPieturesofCNTsa:PurifiedsamPle:b:originalsamPle

“22牛羊品的表征(l)掃描l七鏡(SEM)圖3 F19.3一l多壁碳納米管(10一Zon:n)的掃描電鏡圖 T11eSEM一 11ierograPllsofMWNTS(10一20nrll)圖3一2單壁碳納米管的掃描電鏡圖 F19.3一 2TheSEMmicrograPllsofSWNTs(10一20nm)24
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2007
【分類號】：O613.71;TK91

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本文編號：2662555