【摘要】： 生物質(zhì)氣化制氫技術(shù)是一項富有前景的制氫技術(shù),目前還處于探索階段。雖然很多學(xué)者對生物質(zhì)制氫技術(shù)進(jìn)行了較為深入的研究,但由于氣化手段的差異,以及氣化因素的影響所取得的效果也各不相同。這些研究大多集中于用低溫氣化介質(zhì)進(jìn)行氣化,氣化產(chǎn)氣中H_2含量較低,氣體中焦油含量較高。針對這個問題,開展了生物質(zhì)高溫水蒸氣氣化多孔陶瓷氣化重整制氫的研究。本文首先進(jìn)行了高溫蒸氣發(fā)生器的研制并進(jìn)行了高溫過熱蒸氣和高溫空氣的制備實驗,對高溫蒸氣發(fā)生器進(jìn)行了熱效分析;對高溫蒸氣發(fā)生器的運行過程進(jìn)行了數(shù)值模擬。在非等溫與等溫加熱條件下研究了大物料量物料的氣化動力學(xué)特性。研究了序批式與連續(xù)式進(jìn)料模式下的生物質(zhì)高溫氣化、多孔陶瓷重整制氫實驗研究,最后建立了生物質(zhì)高溫?zé)峤鈿饣詈夏Ｐ?對氣化過程進(jìn)行了數(shù)值模擬。主要研究內(nèi)容如下: (1)介紹了自制蓄熱式高溫帶壓蒸氣發(fā)生器的工作原理及運行過程,對爐體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了設(shè)計計算,設(shè)計并計算了保溫層的厚度,根據(jù)運行特性,相應(yīng)地提出了運行控制方案和參數(shù)檢測方式。在對高溫過熱蒸氣發(fā)生器進(jìn)行調(diào)試運行以后,開展了高溫水蒸氣、高溫空氣制備的熱態(tài)實驗研究。開展了不同換向周期的高溫水蒸氣、高溫空氣制備實驗,考察了不同換向周期以及一個換向周期內(nèi)的高溫介質(zhì)的溫度變化情況,并對不同狀況下的尾氣余熱排放進(jìn)行了探討。研究了不同工況條件下的溫度效率和熱回收效率情況。以水蒸氣為介質(zhì)時60s的換向周期條件下熱回收效率最大,而以空氣為介質(zhì)時30s為最佳換向周期。對系統(tǒng)熱平衡及熱效率進(jìn)行了計算,通過對系統(tǒng)輸入能量和系統(tǒng)輸出能量的分析,計算了系統(tǒng)熱效率,系統(tǒng)熱效率可達(dá)73.56%,熱收入與熱支出誤差為5.03%,測定結(jié)果正確。 (2)通過數(shù)值模擬的方法研究了高溫過熱蒸氣發(fā)生器的運行特性,考察了燃燒半周期和水蒸氣余熱半周期的爐體換熱情況。對數(shù)值模型的有效性進(jìn)行了驗證,通過開展數(shù)值實驗主要研究了不同換向周期,燃?xì)膺M(jìn)口速度,空氣過量系數(shù)以及不同介質(zhì)(水蒸氣、空氣)的換熱特性。數(shù)值實驗結(jié)果表明:換向周期越長,尾氣帶走的熱量也就越多。換向周期過小,過大都不是最佳的選擇。根據(jù)計算,60s的換向周期為最佳時間;燃?xì)膺M(jìn)口速度越大,釋放出的熱量就越多,但進(jìn)口速度過大將導(dǎo)致燃燒不充分,不利于發(fā)生器效率的提高;當(dāng)量比為1.5時,在陶瓷體的0.2-0.35m這一部分,陶瓷體溫度處于較高水平,其后溫度較低。在蓄熱室中心線上的溫度分布上,以空氣為介質(zhì)的溫度分布低于以水蒸氣為介質(zhì)的溫度分布,水蒸氣和空氣的預(yù)熱曲線受二者物理性質(zhì)影響較大。 (3)通過熱重差熱分析儀在氮氣和空氣氣氛條件下,考察了不同工況條件(升溫速率、粒徑大小、載氣流速等)的生物質(zhì)微量物料熱解和燃燒特性;在自行設(shè)計的大物料熱重分析裝置上,開展了熱解、燃燒和水蒸氣氣化的熱重實驗和大物料量物料水蒸氣氣化的等溫?zé)嶂貙嶒?根據(jù)這些實驗獲得的TG和DTG曲線的變化趨勢,分析微量物料與大物料量物料兩種不同模式的熱失重行為,并在此基礎(chǔ)上建立了生物質(zhì)表觀動力學(xué)模型,進(jìn)行了生物質(zhì)熱解、燃燒以及氣化的動力學(xué)參數(shù)求解。對相同工況條件下的微量物料與大物料量物料的熱失重過程進(jìn)行了比較分析。實驗結(jié)果表明:大物料量熱重過程和微量物料熱失重過程的動力學(xué)參數(shù)差異明顯。 (4)在自行設(shè)計的固定床氣化爐實驗臺上開展了序批式進(jìn)料模式的生物質(zhì)高溫氣化實驗研究,重點考察了反應(yīng)溫度、水蒸氣流率以及物料粒徑等不同工況條件對生物質(zhì)氣化產(chǎn)氣特性的影響,實驗結(jié)果表明不同溫度條件下,每kg生物質(zhì)的氫產(chǎn)率從800℃的21.91g H_2增加到950℃的71.63g H_2。不同水蒸氣流率下CO平均濃度隨著蒸氣流率的增加略有增大,氣體平均熱值在11.87-12.04kJ/m~3范圍變化,水蒸氣流率為20.2g/min時的氫氣產(chǎn)率最大。隨著生物質(zhì)給料粒徑的減小,氣體產(chǎn)率和氣化效率均減小。 (5)研究了連續(xù)進(jìn)料模式下的生物質(zhì)高溫水蒸氣、高溫空氣氣化重整實驗,以多孔陶瓷為重整介質(zhì),分別研究了氣化溫度、水蒸氣與物料之比(S/B)、當(dāng)量率(ER)、重整室溫度以及有無多孔陶瓷重整對氣化產(chǎn)氣的影響,研究了多孔陶瓷重整的焦油去除特性。實驗結(jié)果表明,高溫反應(yīng)條件有利于氣化反應(yīng)的進(jìn)行及H_2的生成。以水蒸氣與氧氣聯(lián)合氣化中,最優(yōu)當(dāng)量率為0.05。隨著S/B的增大,H_2濃度表現(xiàn)出增大的趨勢,2.05是比較理想的S/B值。在重整溫度為800℃時H_2濃度最高。多孔陶瓷重整對焦油具有明顯的去除作用,焦油的TOC的轉(zhuǎn)化率為29.93-50.31%。以空氣為氣化劑時,隨著反應(yīng)溫度的增加,氣化產(chǎn)氣中CO濃度增大并占有較大比例,而產(chǎn)氫率及氣體LHV隨溫度的增大而增大;隨著ER值的增大,CO濃度逐漸減小,而CO_2濃度則逐漸增大,氣體熱值顯著降低。 6)生物質(zhì)氣化過程中,將熱解區(qū)和還原區(qū)聯(lián)合起來模擬氣化過程。而以前的數(shù)值模擬大多為獨立考察這兩個過程,并進(jìn)行數(shù)值模擬。本模型在時間和空間上整體模擬了氣化過程的溫度場和氣化產(chǎn)氣濃度場分布。主要考察了兩種不同加熱條件下的產(chǎn)氣濃度,一是熱解區(qū)升溫條件為25K/min,另一種是熱解區(qū)溫度恒定為1400K。在兩種加熱模式中,還原區(qū)溫度場和氣體濃度場存在明顯差異。
【圖文】：

圖1.4固定床氣化爐Pig.1.4U例lraftanddo場嘰diraftfixed七edgasifier1999年Blasi[’64]利用固定床氣化爐研究了空氣氣化生物質(zhì)熱解半焦的實驗。2004年Rao【’65]在上吸式氣化爐中研究了城市垃圾衍生物(RDF)的空氣氣化實驗，比較了與其它生物質(zhì)的傳熱傳質(zhì)特性。2005年，Hanaoka[’66]用空氣和水蒸氣作為氣化劑研究了1173K的恒溫條件下的固定床生物質(zhì)氣化。氣化產(chǎn)氣組分及濃度分別為CO:35.5%，Cq:27.0%、HZ:28.7%的氣體。2007年，S~歐帥ar研究了對于長枝物料的固定氣化技術(shù)。通過調(diào)整air/fuel比例對氣化產(chǎn)氣進(jìn)行優(yōu)化，9一10k吵的連續(xù)運行結(jié)果表明，氣化效率為73%。二、流化床氣化爐流化床氣化爐在吹入的氣化劑作用下，物料顆粒、砂子、氣化介質(zhì)充分接觸，受熱均勻，，在爐內(nèi)呈“沸騰”狀態(tài)，氣化反應(yīng)速度快，產(chǎn)氣率高。與固定床相比，流化床沒有爐柵，一個簡單的流化床由燃燒室、布風(fēng)板組成，氣化劑通過布風(fēng)板進(jìn)入流化床反應(yīng)

反應(yīng)器是一種沒有不同反應(yīng)區(qū)的氣化爐，是具有操作溫度一般在700一900oC之間的等溫床，一般低于固定床氣化爐的最大溫度。流化床反應(yīng)器主要分為鼓泡流化床【’29，’46，’“7，’“8]和循環(huán)流化床[’69-’7’]兩種類型。圖1.5是鼓泡流化床和循環(huán)流化床的示意圖。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2009
【分類號】：TK6

【引證文獻(xiàn)】

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本文編號：2657158