【摘要】：我國(guó)農(nóng)林廢棄物儲(chǔ)量豐富,沒(méi)有得到有效利用,造成環(huán)境污染。機(jī)動(dòng)車汽柴油不完全燃燒排放大量PM2.5,同樣對(duì)環(huán)境造成污染。國(guó)內(nèi)外大量研究表明,向汽柴油中添加含氧液體燃料能夠顯著降低PM2.5排放。生物質(zhì)天然含氧,是制取含氧液體燃料的理想原料。生物質(zhì)快速熱解能簡(jiǎn)捷、高效、大規(guī)模制備高能量密度、易儲(chǔ)存運(yùn)輸?shù)暮跎镌汀５跎镉驮趦?nèi)燃機(jī)內(nèi)始終難以穩(wěn)定高效使用,解決該問(wèn)題有助于實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)的雙向清潔,處理農(nóng)林廢棄物的同時(shí)獲得降低碳煙排放的含氧液體燃料。針對(duì)該問(wèn)題,本文在研究生物油�；锓肿咏Y(jié)構(gòu)與燃燒活性關(guān)系的基礎(chǔ)上,提出了將氧從主鏈末端轉(zhuǎn)移到主鏈中間改善燃燒活性的研究思路。從燃料設(shè)計(jì)的角度出發(fā),篩選出高含氧量高燃燒活性的多元醇醚作為生物油提質(zhì)目標(biāo),設(shè)計(jì)了生物油加氫/醚化提質(zhì)制備多元醇醚的工藝路線。通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究和量子化學(xué)計(jì)算,系統(tǒng)研究了多元醇醚在壓燃條件下的噴霧和氧化機(jī)理,歸納出影響低溫氧化動(dòng)力學(xué)的關(guān)鍵因素,獲得了多元醇醚在小型柴油機(jī)內(nèi)的燃燒和排放特性。采用可變壓縮比壓燃實(shí)驗(yàn)裝置(CFR)測(cè)試了生物油主要組分在壓燃條件下的燃燒活性,按照從強(qiáng)到弱的順序如下:呋喃族化合物多元醇芳香族化合物≈短鏈酯。發(fā)現(xiàn)氧的位置和主鏈長(zhǎng)度對(duì)燃燒活性的影響較大。用多元醇作為加氫生物油模化物,發(fā)現(xiàn)多元醇與柴油的共混特性較差,柴油中摻混10%的乙二醇的效果與摻混乙醇和乙酸乙酯的效果接近,碳煙排放降低20%,CO排放降低10%,但燃燒不穩(wěn)定,還需進(jìn)一步提質(zhì)增加加氫生物油組分碳鏈長(zhǎng)度。基于此,提出了通過(guò)脫水成醚或脫水成酯的方法,將氧從主鏈末端轉(zhuǎn)移到主鏈中間,增加主鏈長(zhǎng)度改善燃燒活性的研究思路。從燃料設(shè)計(jì)的角度出發(fā),經(jīng)過(guò)噴霧、壓燃、燃燒與排放等大量實(shí)驗(yàn)和分析,對(duì)比了奧內(nèi)佐格數(shù)、十六烷值、熱值、閃點(diǎn)、熔點(diǎn)等相關(guān)車用柴油國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)參數(shù),并結(jié)合加氫生物油組分分布,篩選出十六烷值大于60,含氧量在25%-40%之間的醇醚類含氧燃料作為提質(zhì)目標(biāo)產(chǎn)物。結(jié)合加氫生物油的產(chǎn)物分布,設(shè)計(jì)了從加氫生物油�；锉嫉酱济杨惡跞剂夏；颰PGME(tri-propylene glycol mono-methyl ether,三丙二醇單甲醚)的反應(yīng)路徑。通過(guò)量子化學(xué)計(jì)算發(fā)現(xiàn)該反應(yīng)路徑需要堿性環(huán)境,設(shè)計(jì)了一系列堿性沸石催化劑,其中K-ZSM-5的催化效果最佳,TPGME的選擇性超過(guò)80%,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明丙二醇熱解過(guò)程存在堿性位點(diǎn)和催化劑孔道兩條競(jìng)爭(zhēng)轉(zhuǎn)化機(jī)理。該工藝可以利用生物質(zhì)中的氧元素,6.9噸生物質(zhì)原料即可制備1噸多元醇醚含氧燃料,生物質(zhì)原料使用量低于傳統(tǒng)生物質(zhì)熱解提質(zhì)路徑。在定容燃燒彈噴霧裝置上系統(tǒng)研究了醇醚類含氧燃料模化物TPGME的噴霧特性。TPGME的噴霧錐角與柴油相比差別很小,但TPGME的噴霧長(zhǎng)度比柴油短20%左右。通過(guò)定容燃燒室和CFR實(shí)驗(yàn)儀器,發(fā)現(xiàn)TPGME的燃燒活性優(yōu)于柴油�；镎�,540 ~oC下,TPGME的滯燃時(shí)間比正庚烷小6ms。TPGME中摻混20%的多元醇會(huì)降低壓燃活性,但仍然保留了低溫放熱現(xiàn)象。整體而言,TPGME的壓燃過(guò)程同時(shí)受到擴(kuò)散過(guò)程和化學(xué)動(dòng)力學(xué)過(guò)程的控制,而正庚烷的壓燃過(guò)程則主要受到擴(kuò)散過(guò)程的控制。收集并分析了TPGME壓燃過(guò)程中的13種氣態(tài)中間產(chǎn)物,發(fā)現(xiàn)TPGME的低溫燃燒機(jī)理與傳統(tǒng)碳?xì)湟后w燃料的低溫燃燒機(jī)理有著相同之處,也有因?yàn)檠醯囊攵鴮?dǎo)致的不同之處。在傳統(tǒng)碳?xì)淙剂系蜏匮趸瘎?dòng)力學(xué)基礎(chǔ)上,通過(guò)量子化學(xué)計(jì)算了TPGME低溫燃燒關(guān)鍵反應(yīng),整理出影響低溫氧化動(dòng)力學(xué)的兩個(gè)關(guān)鍵因素,一是可以負(fù)載過(guò)氧基基團(tuán)的碳位置數(shù)目,二是形成過(guò)氧基后,周圍可以發(fā)生氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)的碳位置數(shù)目。TPGME的關(guān)鍵碳位置數(shù)目高于正庚烷,因此TPGME低溫壓燃活性優(yōu)于正庚烷,加氫生物油模化物的關(guān)鍵碳位置數(shù)目一般小于4,因此加氫生物油�；餂](méi)有低溫放熱現(xiàn)象。系統(tǒng)研究了TPGME在柴油機(jī)內(nèi)的燃燒和排放特性,根據(jù)摻混比例的不同,柴油摻混TPGME可以增加5%左右的缸內(nèi)壓力,降低10%左右的NO排放,增加20%-100%的有效燃油消耗率,降低15%-40%的CO排放。在正常功率范圍內(nèi),可以實(shí)現(xiàn)接近100%碳煙減排。同等摻混比例條件下,TPGME的燃燒和排放效果要優(yōu)于乙醇。通過(guò)SEM、TEM、EDS、XPS等表征發(fā)現(xiàn),與柴油碳煙相比,氧的加入會(huì)增加含氧燃料碳煙的含氧量,并降低碳煙的石墨化程度。
【圖文】：

gency）2017 年的報(bào)道（圖 1-1），2015 年全球一次能源消耗量是 1973 年的 2 倍，其中約自于化石能源資源，主要為石油、天然氣和煤等[1]。這些資源不僅作為能源使用，還是生產(chǎn)品的原材料[2]。同時(shí)，近年來(lái)隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)發(fā)展和人民生活水平的提高，我國(guó)石油的消過(guò)產(chǎn)量，如圖 1-2 所示。2017 年我國(guó)石油凈進(jìn)口量接近 4 噸，原油對(duì)外依存度逼近 70%的經(jīng)濟(jì)發(fā)展和能源安全[3; 4]。

能源危機(jī)和環(huán)境問(wèn)題引起了世界各國(guó)的廣泛關(guān)注。據(jù)國(guó)際能源7 年的報(bào)道（圖 1-1），2015 年全球一次能源消耗量是 1973 年的 2源資源，主要為石油、天然氣和煤等[1]。這些資源不僅作為能源使料[2]。同時(shí)，近年來(lái)隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)發(fā)展和人民生活水平的提高，，我圖 1-2 所示。2017 年我國(guó)石油凈進(jìn)口量接近 4 噸，原油對(duì)外依存和能源安全[3; 4]。圖 1-1 1973 年與 2015 年世界一次能源消耗量（百萬(wàn)噸油當(dāng)量）[
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TK6

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本文編號(hào)：2653177