【摘要】：隨著社會的發(fā)展,能源危機已經(jīng)成為人類面臨的重大挑戰(zhàn)。開發(fā)利用綠色可持續(xù)發(fā)展的能源已經(jīng)迫在眉睫。木質(zhì)素生物質(zhì)作為綠色能源的一部分,逐漸引起人們的關(guān)注,并作為化工原料得到開發(fā)和利用。對木質(zhì)素生物質(zhì)的降解技術(shù)的開發(fā)已然成為學(xué)者們研究的重點。本論文試圖從Fenton氧化技術(shù)方面對木質(zhì)素的氧化降解進行研究,重點對金屬負(fù)載的介孔材料和膜材料在非均相Fenton氧化降解木質(zhì)素過程中的性能和穩(wěn)定性的研究。本論文具體研究內(nèi)容如下:1.以SBA-15為模板使用硬模板法制備了介孔Fe-Cu復(fù)合氧化物催化劑,XRD、SEM、TEM和N2吸附-脫附表征結(jié)果表明催化劑保持了與模板類似的規(guī)則排列的立體孔道結(jié)構(gòu),具有大的孔體積與比表面積。鐵銅元素都為變價金屬元素,鐵銅在反應(yīng)期間可以發(fā)生氧化還原等協(xié)同作用,加速鐵離子的循環(huán),使得非均相Fenton反應(yīng)可以連續(xù)快速地進行。通過對木質(zhì)素的降解實驗發(fā)現(xiàn),介孔Fe-Cu復(fù)合氧化物催化劑在非均相Fenton降解木質(zhì)素的過程中表現(xiàn)出良好的催化性能和穩(wěn)定性。測試的最佳條件為木質(zhì)素濃度50 mg.L-1,催化劑濃度1.0 g.L-1,H2O2 360 mg.L-1,pH=3,反應(yīng)溫度 70℃。2.使用螯合劑共組裝方法制備出鐵負(fù)載介孔碳材料Fe/Meso-c前驅(qū)體,再使用層疊涂抹法將Fe/Meso-c前驅(qū)體材料均勻分散的涂抹于中空氧化鋁陶瓷管載體上成功制備出改性的Fe/Meso-c@CM陶瓷膜。通過XRD,SEM,TEM表征對制備的金屬負(fù)載的介孔碳前驅(qū)體材料進行了表征,結(jié)果證明金屬顆粒成功的負(fù)載到了介孔碳的孔道中,并且保持了介孔碳的孔道排列和結(jié)構(gòu)。通過對改性后的陶瓷膜的SEM表征可以看出,前驅(qū)體材料成功的負(fù)載到了陶瓷管載體表面和內(nèi)部孔道,在載體表面形成了一層致密光滑的活性層,且金屬顆粒浸入到了陶瓷管載體孔道內(nèi)部。進一步制備了不同金屬負(fù)載的介孔碳材料,并對比了其對木質(zhì)素的降解性能。以Fe/Meso-c@CM陶瓷膜為研究對象,在非均相Fenton降解木質(zhì)素過程中,累計使用540 min后,對木質(zhì)素的降解依舊可以達到70%左右,且載體表現(xiàn)出良好的重復(fù)使用性能。測試的最佳條件為pH=5,Fe:H2O2=1:20,金屬負(fù)載0.2g,跨膜壓差0.02Mpa,木質(zhì)素的濃度50mg·L-1。
【圖文】：

邐Ｒｅｌａｔｉｖｅ邋Ｐｒｅｓｓｕｒｅ邋（邋Ｐ／Ｐ？）逡逑圖２－４邋ｍｅｓｏ－Ｆｅ－Ｃｕ（Ａ）和ＳＢＡ－１５邋（Ｂ）的階吸附脫附等溫線和孔徑分布圖逡逑如圖２－４所不，采用Ｎ２吸附－脫附法研究了制備的ｍｅｓｏ－Ｆｅ－Ｃｕ催化劑的結(jié)構(gòu)逡逑性質(zhì)。從圖Ａ可以看出ｍｅｓｏ－Ｆｅ－Ｃｕ催化劑具有典型的ＩＶ型和Ｈ３的遲滯回線介逡逑孔吸附等溫線。催化劑的相對壓力范圍從０．５到０．９５，壓力跨度相對較寬，表明逡逑合成催化劑具有大的孔隙率模板ＳＢＡ－１５的ＢＥＴ比表面積和孔徑分別是逡逑８５８邋ｍ２＿ｇ＿ｉ和８．３邋ｎｍ。通過硬模板法將金屬納米物種嵌入ＳＢＡ－１５孔道中制得的逡逑ｍｅｓｏ－Ｆｅ－Ｃｕ催化劑比表面積和孔徑減少到８９邋ｍ＾ｇ－１和４．３邋ｎｍ，這也表明制備的逡逑雙金屬材料進入了模板ＳＢＡ－１５的孔道，成功復(fù)制了邋ＳＢＡ－１５的結(jié)構(gòu)？。如圖Ａ逡逑內(nèi)插圖所示，ｍｅｓｏ－Ｆｅ－Ｃｕ催化劑孔徑分布狹窄，表明催化劑的孔徑分布依舊均逡逑勻，這與ＸＲＤ表征分析結(jié)果一致［７７］。這種孔道的保留有利于木質(zhì)素擴散到催化逡逑劑中

圖２－５純的ＳＢＡ－１５，邋ｍｅｓｏ－Ｆｅ－Ｃｕ和循壞使用第一次與第二次的ｍｅｓｏ－Ｆｅ－Ｃｕ紅外光譜逡逑圖逡逑材料的紅外光譜如圖２－５所示，所有的材料在３５００－３３００邋ｃｎｆ范圍內(nèi)都有較逡逑寬的吸收峰，這主要是由于材料表面的ＳｉＯ－Ｈ基團的伸縮振動或吸附在逡逑材料表面的水分子氫鍵的伸縮振動［ＴＯ＿邋８１１。１６３０邋ｃｎｒ１處的強烈的吸收峰是由于吸逡逑附在材料表面的水分子中０－Ｈ的彎曲振動。在１０００－１２５０邋ｃｍ－ｉ區(qū)域也觀察到硅的逡逑特征吸收峰，這是ｕＳｉ－０－Ｓｉ鍵的伸縮振動產(chǎn)生的，并在８００邋ｃｍ－１和４８０邋ｃｍ－１處，逡逑對應(yīng)５Ｓｉ－０－Ｓｉ鍵的彎曲振動ｔｅＳ３］。與純ＳＢＡ－１５相比，所制備的ｍｅｓｏ－Ｆｅ－Ｃｕ的特逡逑征峰往低波長端移動且相應(yīng)的吸收峰變寬，這可能是由于大量”金屬納米粒子改變逡逑了催化劑內(nèi)部結(jié)構(gòu)和表面形態(tài)，因此晶粒平均直徑減小，吸收峰變寬。以上結(jié)果逡逑也可以通過之前的表征，如ＸＲＤ、ＴＥＭ分析證明。與新制備的催化劑相比，再逡逑生催化劑具有相似的特征峰且峰強度發(fā)生了變化，也表明了催化劑有較好的重復(fù)逡逑使用性。逡逑２．４催化劑應(yīng)用于木質(zhì)素的降解研究逡逑２．４．１木質(zhì)素降解方案逡逑木質(zhì)素降解實驗是將堿木質(zhì)素溶解在去離子水配成５０邋ｍｇ邋Ｕ的木質(zhì)素水溶逡逑液
【學(xué)位授予單位】：天津工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TK6

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本文編號：2636921