黑碳顆粒物是人類活動排放到大氣中的重要溫室物種,但對其氣候效應(yīng)的認(rèn)知仍然存在很大的不確定性.老化過程對黑碳顆粒物性質(zhì)的改變,是造成這種不確定性的重要來源.針對黑碳老化這一研究熱點,本文綜述了國內(nèi)外基于實驗室和外場研究的進展,從影響黑碳微觀性質(zhì)的角度出發(fā),總結(jié)梳理了老化過程對黑碳混合態(tài),包括形貌和化學(xué)組分的影響,并在此基礎(chǔ)上,探討了與氣候效應(yīng)相關(guān)的黑碳顆粒物的吸光性、吸濕性、云凝結(jié)核與冰核活性在老化過程中的變化.伴隨著老化過程的進行,黑碳顆粒物由初始的外混態(tài)向內(nèi)混態(tài)轉(zhuǎn)變,形貌由枝杈狀結(jié)構(gòu)經(jīng)填充-塌縮-持續(xù)被包裹的過程逐漸演變成近似球形的核殼結(jié)構(gòu).黑碳顆粒物中的化學(xué)組分在排放初期會受到共同排放組分的影響,并在老化過程中表現(xiàn)出二次組分增加的趨勢.由于包裹物在黑碳外層的累積,老化過程會導(dǎo)致黑碳顆粒物吸光性的增強,但增強倍數(shù)受到包裹物厚度、形貌和化學(xué)組分的共同影響.并且,在討論顆粒物群體的吸光增強倍數(shù)時,黑碳顆粒物之間混合態(tài)的非均一性也需要納入考慮.老化過程會增強黑碳顆粒物的吸濕性與云凝結(jié)核活性,這與包裹物本身的性質(zhì)密切相關(guān),但相關(guān)的外場研究還十分缺乏.針對黑碳顆粒物是否具有冰核活性以及老化過程...

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【部分圖文】：

圖4(網(wǎng)絡(luò)版彩色)透鏡效應(yīng)示意圖.改自文獻[70]

其中,σabs是吸光截面,MAC是質(zhì)量吸光截面,σabs,uncoated和MACuncoated分別是未被包裹時的吸光截面和質(zhì)量吸光截面.圖5總結(jié)了現(xiàn)有研究基于實驗室和外場觀測得到的吸光增強倍數(shù).早期的實驗室研究使用不同的包裹物均得到了較高的Eabs值.Schnaiter[33....

圖1(網(wǎng)絡(luò)版彩色)不同人為源排放的黑碳總量在全球(a)與中國(b)的年際變化(1750～2014年).數(shù)據(jù)來自文獻[3]

黑碳顆粒物獨特的性質(zhì)和老化過程使其在影響全球氣候、加劇區(qū)域大氣污染以及人體健康效應(yīng)等方面扮演了重要的角色.(1)影響全球輻射平衡:黑碳顆粒物影響全球輻射平衡的途徑復(fù)雜,它既可以通過對光的吸收和散射產(chǎn)生直接的輻射強迫,又可以通過參與云的形成以及沉降到冰/雪表面后對地表反照率的改變等....

圖3(網(wǎng)絡(luò)版彩色)實際大氣中采集到的不同形貌類型的黑碳顆粒物電子顯微鏡圖.(a1)[58]和(a2)[48]為裸露型或薄覆層型;(b1)[58]和(b2)[59]為部分包裹型;(c1)[59]和(c2)[48]為附著型;(d1)[60]和(d2)[54]為核殼型

實際大氣中,完全外混的黑碳顆粒物幾乎是不存在的,所以準(zhǔn)確來講,大氣中的黑碳顆粒物應(yīng)該被稱為“含黑碳的顆粒物”(BC-containingparticles)[1].據(jù)此,黑碳顆粒物的形貌(morphology)指的是同時含有黑碳和其他化學(xué)組分的顆粒物的形貌特征.基于外場觀測采集....

圖2(網(wǎng)絡(luò)版彩色)黑碳顆粒物的來源、老化過程與氣候效應(yīng)

圖1(網(wǎng)絡(luò)版彩色)不同人為源排放的黑碳總量在全球(a)與中國(b)的年際變化(1750～2014年).數(shù)據(jù)來自文獻[3]2黑碳老化的研究方法

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