【摘要】：鑒于對流層臭氧(O_3)對健康、生態(tài)、甚至氣候變化的重要影響,國內(nèi)外學(xué)者和決策制定者為其減控付出了巨大努力,但由于全球尺度上背景O_3濃度的增加,目前在某一國家范圍內(nèi)的O_3減控效果并不顯著,應(yīng)該將城市-區(qū)域-半球-全球尺度聯(lián)合考慮,以跨尺度協(xié)同方式加以治理。作為近幾十年來全球O_3污染狀況最為嚴(yán)重的地區(qū)之一,中國區(qū)域的O_3研究已得到了廣泛關(guān)注并取得了很多有意義的成果。然而,中國區(qū)域?qū)α鲗覱_3的季節(jié)變化特征及影響因子,尤其是亞洲季風(fēng)輸送的影響,需要進一步深入研究;中國區(qū)域O_3本底濃度的大小及影響因子,也是需要進一步探討的科學(xué)問題;大氣本底站的區(qū)域代表性和代表范圍,是具有特色和創(chuàng)新性的科學(xué)問題。因此,在近年來中國區(qū)域O_3污染日益嚴(yán)重的背景下,開展中國區(qū)域近地面O_3時空分布變化及遠(yuǎn)距離輸送影響研究,通過分析研究中國區(qū)域?qū)α鲗?特別是近地面)O_3及其前體物的時空變化特征,掌握其輸送過程與化學(xué)轉(zhuǎn)化機理,對于中國區(qū)域O_3污染治理和有關(guān)青藏高原對我國及北半球環(huán)境和氣候變化影響的研究都具有重要意義。本論文以2010-2012年為研究時段,采用平流層-對流層耦合的高分辨率全球大氣化學(xué)-環(huán)流模式(EMAC),結(jié)合中國區(qū)域6個大氣本底觀測站(瓦里關(guān)站、香格里拉站、阿克達(dá)拉站、臨安站、上甸子站、龍鳳山站)地面觀測數(shù)據(jù)和衛(wèi)星遙感觀測數(shù)據(jù),研究了中國區(qū)域?qū)α鲗覱_3及其前體物濃度的時空分布特征,評估了6個大氣本底觀測站的O_3季節(jié)變化特征及其區(qū)域代表性。通過對O_3來源示蹤模擬的方法,分析了14個不同緯度帶上生成的O_3對中國區(qū)域?qū)α鲗覱_3時空分布變化及大氣本底站近地面O_3季節(jié)變化的貢獻。通過全球不同地區(qū)CO污染排放源示蹤模擬方法,研究了不同大陸地區(qū)污染氣團遠(yuǎn)距離輸送對中國不同地區(qū)O_3變化的影響。中國區(qū)域NO_2與CO的對流層柱濃度均表現(xiàn)為冬季高、夏季低的時空變化形式,O_3對流層柱濃度夏季達(dá)到峰值,冬季為谷值。夏季中國區(qū)域大部分地區(qū)NO_x的光化學(xué)循環(huán)反應(yīng)對O_3生成有積極的促進作用,冬季大部分地區(qū)O_3的光化學(xué)循環(huán)生成受到抑制,重污染氣團向下風(fēng)方的輸送有利于O_3的光化學(xué)生成。中國西部邊遠(yuǎn)地區(qū)與東部發(fā)達(dá)地區(qū)之間、西部(瓦里關(guān)站、香格里拉站、阿克達(dá)拉站)和東部(臨安站、上甸子站、龍鳳山站)各自的3個大氣本底站之間都存在著不同程度的時空變化差異。夏季風(fēng)將東南部和東中部地區(qū)污染向北部及東北部地區(qū)輸送,造成中國地區(qū)由南向北O(jiān)_3背景濃度不斷增加。中國區(qū)域?qū)α鲗覱_3最大值在30oN以南多數(shù)出現(xiàn)在春季,30oN以北多數(shù)出現(xiàn)在夏季,各個大氣本底站對流層O_3與其周圍一定范圍區(qū)域在相同月份達(dá)到最大值,瓦里關(guān)站、香格里拉站、阿克達(dá)拉站、臨安站、上甸子站、龍鳳山站分別在6月、5月、4月、5月、6月、7月達(dá)到最大值,各大氣本底站O_3季節(jié)變化的區(qū)域代表性具有典型性。EMAC模式較好地再現(xiàn)了中國不同地區(qū)近地面O_3濃度和變化趨勢,反映出了中國區(qū)域大氣O_3具有東部高、西部低、夏季高、冬季低的時空分布特征,并較好地再現(xiàn)了不同區(qū)域O_3高、低值中心的分布范圍,準(zhǔn)確刻畫出了中國東部的O_3高值中心和青藏高原的O_3低值。中國區(qū)域近地面O_3主要貢獻源來自NHTS(北半球中高緯度對流層),在春、夏季表現(xiàn)得尤為顯著,對中國東部北方地區(qū)的對流層O_3柱濃度貢獻最大(夏季高達(dá)30-35 DU)。來自TRTS(熱帶對流層)的O_3對中國華南地區(qū)對流層O_3柱濃度貢獻最大(各季節(jié)均在27 DU以上),季節(jié)變化不顯著。來自其他區(qū)域O_3對中國區(qū)域影響相對較小。全球不同大陸地區(qū)污染源排放的CO對中國區(qū)域?qū)α鲗覥O和O_3的影響具有較大的時空分布差異。來自東亞的CO對東北地區(qū)夏季有0-8 DU的貢獻,與O_x的相關(guān)性只在夏季和冬季的中國東部北方地區(qū)為顯著正相關(guān)區(qū),表明東亞地區(qū)污染氣團輸送造成當(dāng)?shù)豋_3濃度升高;夏季青藏高原地區(qū)為顯著負(fù)相關(guān)區(qū),反映出平流層氣團輸送對高原地區(qū)的O_3影響;華南、西南的顯著負(fù)相關(guān)區(qū)主要與重污染氣團對O_3的滴定消耗有關(guān)。來自南亞的CO對西南地區(qū)春季有10-40 DU的貢獻,與O_x的顯著正相關(guān)區(qū)主要位于青藏高原南部的小范圍地區(qū)。來自東南亞的CO對華南地區(qū)冬、春季有10-40 DU的貢獻,與O_x的顯著正相關(guān)區(qū)為春季南方部分地區(qū)。來自中東的CO對新疆地區(qū)全年有4-8 DU的貢獻,與O_x的相關(guān)性在中國僅體現(xiàn)在新疆地區(qū),且全年都表現(xiàn)為顯著的負(fù)相關(guān),主要由平流層輸送導(dǎo)致。來自歐洲的CO對東北地區(qū)秋季有3 DU以上的貢獻,與O_x的相關(guān)性在中國區(qū)域基本沒有體現(xiàn)�？傮w來看,在中緯度西風(fēng)環(huán)流和亞洲夏季風(fēng)的影響下,來自全球不同大陸地區(qū)污染氣團的遠(yuǎn)距離輸送對中國區(qū)域O_x分布變化的影響并不體現(xiàn)在CO濃度的主要升高地區(qū),而是在其下風(fēng)方。
【學(xué)位授予單位】：中國氣象科學(xué)研究院
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：P467
【圖文】：

圖 1.1 1987-2016 年英國地區(qū) O3與 PM10的年際變化（引自 Department for Environment, 2017）圖 1.2 顯示出歐洲范圍內(nèi)城市尺度 8 km 分辨率的模擬結(jié)果，反映出城市區(qū)域內(nèi)的 NOx“滴定”效應(yīng)，而總氧化劑（NO2+ O3）濃度在歐洲大部分城市都比較高(Terrenoire et al., 2015)。NOx對 O3的抑制作用是北半球中高緯度大城市的普

7圖 1.2 基于 CHIMERE 模式的歐洲大陸化學(xué)傳輸模擬（左：夏季平均逐日最大 O3濃度；右：年平均總氧化劑濃度）（引自 Terrenoire et al., 2015）

3柱濃度在華南-四川盆地-華中地區(qū)-華北平原地區(qū)-東北南部地區(qū)表現(xiàn)為一個大于40DU的鉤狀大范圍高值區(qū)（圖1.3），華北地區(qū)除冬季外，其他季節(jié)以及全年平均O3均為增長趨勢，最高的增長率出現(xiàn)在夏季，達(dá)到1.10 DU/10年。Xu et al. (2008)發(fā)現(xiàn)了臨安大氣本底站1991-2006年的地面O3的總體升高趨勢，15年間O3月平均濃度在17.5-52.3ppbv之間變化，日較差增加（日最大值增大，日最小值降低）且夏季表現(xiàn)得最為顯著，這與長三角地區(qū)NOx濃度增加密切相關(guān)。Ma et al. (2016)發(fā)現(xiàn)上甸子大氣本底站2003-2015年地面最大日平均8 h O3（MDA8）的增平均長率為1.13±0.01 ppbv/年。徐曉斌 et al.(1998)觀測到龍鳳山大氣本底站運行初期（1994-1995年）的地面O3濃度在11月最高（43.2 ppbv）

【參考文獻】

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本文編號：2749554