【摘要】：深對(duì)流云是大氣質(zhì)量垂直輸送的主要載體,可以將含有各種污染物的大氣在相對(duì)較短的時(shí)間內(nèi)由對(duì)流層低層輸送至對(duì)流層上層甚至平流層低層,影響區(qū)域及全球環(huán)境和氣候。目前對(duì)對(duì)流輸送作用的研究多集中于對(duì)痕量氣體垂直分布特性的分析,且國(guó)內(nèi)對(duì)此的研究還比較少,為此本文采用考慮詳細(xì)微物理過(guò)程和化學(xué)氣體傳輸過(guò)程的云模式模擬了2014年7月30日發(fā)生在南京西北部一次深對(duì)流過(guò)程,研究了深對(duì)流活動(dòng)對(duì)大氣化學(xué)成分的輸送及再分布作用,確定了影響痕量氣體垂直分布的主要過(guò)程,并探討了酸性氣體(如CO_2、SO_2)的輸送下,不同尺度云滴和雨滴的酸度變化。主要結(jié)論如下:不可溶性氣體的垂直分布與氣流分布有關(guān),其中近地層示蹤氣體(0~2.1 km)的向上輸送對(duì)對(duì)流層上層的貢獻(xiàn)與對(duì)流層中部示蹤氣體(2.1~4.5 km、4.5~7.5 km和7.5~10.8km)相當(dāng)�？扇苄詺怏w的垂直分布還與微物理過(guò)程及局地化學(xué)等因素有關(guān)。其中,動(dòng)力結(jié)構(gòu)是控制源層高度氣體濃度的主導(dǎo)因子,最大平均改變率可達(dá)-4.6 mol s~(-1);微物理過(guò)程和化學(xué)過(guò)程對(duì)氣體在源層高度以外的分布影響較大,且二者對(duì)氣體再分布的貢獻(xiàn)隨著氣體溶解度的增大而增大,液滴蒸發(fā)及冰粒子升華是影響這一結(jié)果的關(guān)鍵物理過(guò)程。氣體在液滴凍結(jié)時(shí)的保有率(RC)也會(huì)影響其垂直分布,且氣體輸送對(duì)RC的敏感性隨著溶解度的增大而增大。對(duì)于高溶解性氣體(H~*10~6 mol dm~(-3) atm~(-1)),RC從0增大到1時(shí),輸送到中上層的氣體降低60%;而氣溶膠數(shù)濃度增加50%時(shí),輸送到中上層的氣體降低40%,這是高氣溶膠背景下高的冰晶含量伴隨強(qiáng)的蒸發(fā)釋放導(dǎo)致的。同時(shí),示蹤氣體的垂直輸送對(duì)氣體保有率及溶解度變化的敏感性主要受到近地層氣溶膠的影響。云剛開(kāi)始形成,氫離子集中在相對(duì)較大的液滴中,之后呈現(xiàn)相反的尺度依賴性,70min后雨滴和云滴的氫離子濃度比接近0.11。液滴酸度的尺度分布也與空間位置有關(guān),反映了不同云宏、微觀物理過(guò)程對(duì)液滴酸度的影響。其中,蒸發(fā)是云滴(尤其是直徑小于100μm的液滴)pH值降低的主要過(guò)程,與云水質(zhì)量的降低有關(guān)。凝結(jié)和碰并會(huì)改變氫離子生成速率,影響pH值,且積云階段二者對(duì)液滴pH值的平均改變率分別為+0.0034s-1、+0.0025 s-1。敏感性試驗(yàn)表明氣溶膠數(shù)濃度對(duì)云滴酸度及硫酸生成有重要的作用。
【圖文】：

圖 2.1 模式中各水成物與氣體相互作用的示意圖[16atic of gas interaction with different hydrometeors used 及液滴酸度水中的平衡反應(yīng)（包括四種痕量氣體的溶解平 和新生成的 H2SO4的電離平衡）及平衡常數(shù)，霍夫方程（van’t Hoff’s relation）：2981 1exp ( )298THK KR T ， 變。S(VI)的轉(zhuǎn)化主要包括 H2O2和 O3兩種氧化機(jī)制

南京信息工程大學(xué)碩士學(xué)位論文圖 3.1 模式初始化使用的溫度（實(shí)線）和露點(diǎn)溫度（虛線）垂直廓線al profiles of temperature (solid curve) and dew-point temperature (dashedinitialization in the model膠濃度譜來(lái)源于南京地區(qū)寬范圍顆粒粒徑譜儀（測(cè)量直徑在根據(jù) Yang et al.[69]的研究，假定 23%為可溶性氣溶膠，，且由模式初始化使用的可溶性氣溶膠數(shù)濃度譜，氣溶膠數(shù)濃度隨地表的可溶性氣溶膠數(shù)濃度和質(zhì)量濃度分別為 1528 cm-3和
【學(xué)位授予單位】：南京信息工程大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X16

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