通過電化學的方法制備了經(jīng)2-蒽醌磺酸鈉(AQS)和聚苯胺(PANI)修飾的碳氈(CF)電極,探究其作為陰極應用于電芬頓系統(tǒng)中降解有機污染物的特征和影響因素及電化學穩(wěn)定性.實驗結(jié)果表明:經(jīng)AQS/PANI修飾后碳氈陰極的電子轉(zhuǎn)移內(nèi)阻顯著降低,僅為未修飾碳氈電極的0.21%,電化學活性顯著提高.相同實驗條件下修飾后的電極產(chǎn)過氧化氫的量約是未修飾電極的10倍.在陰極電位為-0.5 V,pH值為2以及Fe²⁺濃度為0.1 mmol·L^-1的條件下,60 min內(nèi)羅丹明B的降解率可達96.46%.而在同樣的實驗條件下,CF、AQS/CF和PANI/CF分別作為陰極時,電芬頓體系對于羅丹明B的降解率分別為24.57%、64.29%和72.97%,均低于AQS/PANI/CF陰極.在此基礎(chǔ)上,進一步開展自由基的淬滅實驗和EPR實驗,結(jié)果表明經(jīng)AQS/PANI修飾后的碳氈陰極可有效催化還原分子氧產(chǎn)生超氧自由基,超氧自由基進一步轉(zhuǎn)化為芬頓反應過程中所需的過氧化氫.

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【部分圖文】：

圖2不同電極的EIS阻抗譜(a)和Rct值(b)

在Fenton系統(tǒng)中,H2O2是生成羥基自由基的前驅(qū)體,直接影響Fenton反應的效能.外加電壓對于陰極產(chǎn)生過氧化氫有著直接的影響.當AQS/PANI/CF陰極外加電位為-0.5V時,生成的H2O2含量達到最大值(圖3a),因此本芬頓體系中的最佳外加電位為-0.5V.當外加電....

圖1不同電極的CV曲線(a)和LSV曲線(b)

由CV曲線測試結(jié)果表明,AQS/PANI/CF電極的電容得到顯著增加(圖1a),約是未修飾碳氈電極的80倍,LSV測試結(jié)果表明,AQS/PANI/CF電極的電流響應值顯著高于其它電極(圖1b),這主要是聚苯胺可以提高碳氈電極的導電性,同時摻雜在其中的AQS可以進一步催化氧分子的....

圖4pH值對羅丹明B降解率(a)及其反應速率常數(shù)(b)的影響

OH+O2-→OH-+O2(4)3.4亞鐵離子濃度對降解率的影響

圖5Fe2+含量對羅丹明B降解率(a)及其反應速率常數(shù)(b)的影響

電芬頓過程對有機污染物的降解能力不僅受陰極表面產(chǎn)生的H2O2的含量制約,而且也受溶液中Fe2+濃度的控制.Fe2+與體系中即時產(chǎn)生的H2O2反應產(chǎn)生羥基自由基,從而實現(xiàn)污染物的降解.如圖5a所示,Fe2+濃度為0.1mmol·L-1時,電芬頓的效能最佳,羅丹明B的降解率達到96....

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