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酯化甜菜纖維的鐵負(fù)載修飾及其吸附與催化機(jī)制

發(fā)布時間:2020-08-09 03:37
【摘要】:本文以甜菜粕為主要原料,利用酸提法去除果膠得到脫果膠甜菜粕纖維。通過干固化工藝用檸檬酸對脫果膠甜菜粕纖維進(jìn)行化學(xué)修飾引入羧基,得到酯化改性甜菜粕(CDSBP);然后將CDSBP與Fe~(3+)進(jìn)行配位反應(yīng)制得檸檬酸酯化改性甜菜粕纖維鐵配合物(CDSBP-Fe);最后將該配合物經(jīng)堿性水解處理形成紅棕色且非常穩(wěn)定的鐵負(fù)載檸檬酸酯化甜菜粕纖維(FCDSBP)。研究了兩種改性材料(CDSBP和FCDSBP)在對糖汁脫鈣和水體中重金屬離子的(Cu~(2+)和Pb~(2+))吸附性能和機(jī)制;探討了CDSBP-Fe作為非均相Fenton反應(yīng)光催化劑,用于活性紅195染料的降解反應(yīng),考察了其催化性能和機(jī)理。實驗優(yōu)化了CDSBP吸附劑和CDSBP-Fe催化劑的制備條件和工藝流程,使用FT-IR、XRD和SEM對三種改性產(chǎn)品表面形貌和化學(xué)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。主要研究成果和結(jié)論如下:(1)以吸附劑中羧基官能團(tuán)含量為指標(biāo)優(yōu)化酯化改性工藝,確定了CDSBP的最佳改性條件:檸檬酸濃度為2.0 mol/L,反應(yīng)溫度90℃,反應(yīng)時間0.5 h,在此最優(yōu)條件下獲得的CDSBP中羧基官能團(tuán)含量為3.78 mmol/g。FT-IR和XRD分析結(jié)果表明,通過酯化反應(yīng)將羧基引入甜菜粕纖維的表面結(jié)構(gòu)中,檸檬酸處理的樣品具有較高的結(jié)晶度;在用檸檬酸處理后,SEM分析顯示CDSBP的表面變得光滑并且發(fā)現(xiàn)了許多皺紋。(2)CDSBP-Fe的制備條件如下:Q_(COOH)為2.1 mmol/g的CDSBP,0.1 mol/L FeCl_3,反應(yīng)溫度50℃,配位時間2 h,制得Fe~(3+)含量為0.87 mmol/g的CDSBP-Fe。FT-IR和SEM分析結(jié)果表明,Fe~(3+)與CDSBP的羧基進(jìn)行配位反應(yīng)。在光輻射條件下,CDSBP-Fe能夠有效地促進(jìn)偶氮染料的降解反應(yīng),反應(yīng)25 min時,染料脫色率已達(dá)到95.6%;在pH=3~9時,CDSBP-Fe均具有較好的光催化活性,且CDSBP-Fe循環(huán)5次使用活性也未明顯降低。將抗壞血酸和半胱氨酸引入Fenton系統(tǒng),可顯著提高活性紅195的降解效率。(3)研究了CDSBP和FCDSBP對金屬離子的吸附性能。隨著金屬離子濃度和吸附時間的增加,吸附容量先增加后趨于平穩(wěn)。糖汁脫鈣和重金屬離子吸附的最佳處理pH值分別為6和4.5。CDSBP和FCDSBP對金屬離子(Ca~(2+)、Cu~(2+)和Pb~(2+))的吸附實驗數(shù)據(jù)能更好的擬合Langmuir等溫模型,吸附過程符合偽二級動力學(xué)模型。根據(jù)計算的熱力學(xué)參數(shù),金屬離子吸附過程本質(zhì)上是自發(fā)進(jìn)行的吸熱反應(yīng)。CDSBP有良好的循環(huán)再生性能,0.1 mol/L NaCl能實現(xiàn)其吸附性能的再生。(4)酯化改性甜菜粕纖維生物吸附劑經(jīng)鐵負(fù)載修飾后其金屬離子的吸附能力大大地提高。FCDSBP對Ca~(2+)、Cu~(2+)和Pb~(2+)的最大吸附容量分別為77.40、97.08和205.76mg/g,約為CDSBP的3倍(24.27,30.71和75.36 mg/g)。CDSBP去除金屬離子的主要吸附機(jī)制是金屬配體絡(luò)合,CDSBP表面的官能團(tuán)( COOH)起著重要作用。FT-IR和XRD分析表明,FCDSBP表面存在非晶態(tài)鐵化合物和羥基氧化物。這些在纖維外表面上的化合物對金屬離子的吸附能力有積極的影響,并且比金屬絡(luò)合作用更重要。
【學(xué)位授予單位】:華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2019
【分類號】:TS209
【圖文】:

分子結(jié)構(gòu)圖,纖維素,分子結(jié)構(gòu),甜菜粕


粕生物吸附劑括果膠、纖維素和半纖維素等,都是潛在的生物吸附劑,SBP 生重金屬離子和有色質(zhì)的污染治理,源自其結(jié)構(gòu)中存在羥基官能團(tuán)物吸附劑主要用于金屬離子如 Ca2+、Cu2+、Ni2+、Zn2+、Cd2+和的吸附[9-11],也可用于 Cr3+或 Cr4+等高價態(tài)離子吸附[11]和有色染麗等[13]研究了 SBP 對硬水中 Ca2+的吸附,結(jié)果表明,當(dāng)甜菜濕粕℃和 pH 為 8 時,可使 200 mL 硬水中 Ca2+濃度從1027mg/L 降至]在體外模擬人體腸道環(huán)境,并使用 SBP 吸附 Ca2+和 Pb2+,結(jié)果能力大于對 Ca2+的吸附,當(dāng)溶液 pH 值為 7 時,吸附效果最佳,附分別在 30 和 60min 內(nèi)達(dá)吸附平衡;AliRezaHarifi-Mood 等[1150~300、300~600 和 600~850um)甜菜粕在不同 pH、用量和溫性紫 16 的吸附,結(jié)果表明在最佳吸附條件下,甜菜粕對染料的

Fenton反應(yīng),非均相,技術(shù)原理


華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文續(xù)處理增加了不小的難度[62, 63]。均相 Fenton 氧化法服 Fenton 體系的不足,擴(kuò)展 Fenton 反應(yīng)的適用條件,減少反應(yīng)多研究者提出將 Fe3+固定在載體上,并將負(fù)載 Fe3+的載體與 H2,能夠有效地處理廢水中難降解的有機(jī)污染物,其反應(yīng)機(jī)理如圖 Fenton 氧化技術(shù)可以從根本上解決傳統(tǒng)均相 Fenton 反應(yīng)的弊端的 pH 值適用范圍,使體系能在中性或堿性條件下表現(xiàn)出較好的效技術(shù)對催化劑進(jìn)行了固化,使得催化劑在反應(yīng)完成后便于分離回用,且 H2O2利用率高。目前,傳統(tǒng)均相 Fenton 氧化技術(shù)已被非替應(yīng)用于農(nóng)藥、醫(yī)藥、環(huán)境和化工污染治理等各領(lǐng)域。

實驗流程,甜菜粕


生態(tài)環(huán)境保護(hù)具有重要意義。1.4.2 主要研究內(nèi)容本課題研究旨在以新疆當(dāng)?shù)貜U棄農(nóng)作物甜菜粕為原料,通過酸提法去除果膠,得到甜菜粕纖維粗品,并對其進(jìn)行去甲基化,之后將甜菜粕纖維與檸檬酸混合發(fā)生酯化反應(yīng)引入更多的羧基基團(tuán),得到酯化改性的甜菜粕纖維生物吸附劑(CDSBP);然后 CDSB與 Fe3+溶液發(fā)生配位反應(yīng),制備檸檬酸酯化甜菜粕纖維鐵配合物(CDSBP-Fe)作為非均相 Fenton 催化劑用于溶液中偶氮染料的催化降解;再將 CDSBP-Fe 與堿溶液反應(yīng)得到鐵負(fù)載檸檬酸酯化甜菜粕纖維生物吸附劑(FCDSBP),實驗流程如圖 1-3 所示。將兩種生物吸附劑用于糖汁脫鈣和溶液中重金屬離子的吸附,重點研究了兩種改性甜菜粕的吸附能力和以天然纖維做載體制作的催化劑對偶氮染料的催化性能,同時研究了重金屬離子的吸附機(jī)制和染料氧化降解機(jī)理,為實現(xiàn)甜菜粕的高值化利用提供堅實的理論基礎(chǔ)研究內(nèi)容主要包括以下四個方面:

【相似文獻(xiàn)】

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1 鞏苗苗;王光榮;;生物吸附劑及其研究進(jìn)展[J];赤峰學(xué)院學(xué)報(自然科學(xué)版);2018年06期

2 蘇

本文編號:2786549


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