【摘要】：超高壓處理技術(shù)(high-pressure processing,HPP)是近年來(lái)開(kāi)始應(yīng)用的一種非熱處理食品殺菌技術(shù),通常采用100 MPa以上的靜水壓力處理預(yù)包裝食品以實(shí)現(xiàn)冷殺菌、延長(zhǎng)食品保質(zhì)期�；趯�(duì)超高壓會(huì)引起材料破損、材料中添加劑過(guò)度遷出等而引起食品安全問(wèn)題的擔(dān)心,超高壓處理下包裝膜的傳質(zhì)特性受到了研究者高度關(guān)注。然而目前對(duì)超高壓處理下包裝膜中添加劑擴(kuò)散的研究有限且結(jié)論存在分歧,對(duì)于超高壓下包裝膜中添加劑的擴(kuò)散機(jī)理的探索尚且不足,一定程度制約了該技術(shù)的應(yīng)用。本課題通過(guò)實(shí)驗(yàn)方法和分子動(dòng)力學(xué)模擬方法,研究超高壓處理下聚乙烯(PE)分子量、添加劑種類等對(duì)PE膜中添加劑的擴(kuò)散影響機(jī)理,分析超高壓處理對(duì)PE材料微觀結(jié)構(gòu)的影響,探討超高壓對(duì)PE膜中添加劑擴(kuò)散的作用機(jī)理并建立表征壓力、PE分子量對(duì)其擴(kuò)散影響的擴(kuò)散系數(shù)模型。研究?jī)?nèi)容及結(jié)論主要包括:(1)超高壓下PE分子量對(duì)PE膜中2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚(BHT)擴(kuò)散的影響對(duì)四種PE分子量的PE膜進(jìn)行不同壓力、保壓時(shí)間的超高壓處理后,通過(guò)遷移實(shí)驗(yàn)研究PE膜中抗氧化劑BHT的擴(kuò)散規(guī)律。結(jié)果表明,超高壓處理壓力、PE分子量是影響PE膜中BHT擴(kuò)散的顯著因素;壓力越高、PE分子量越大,BHT的擴(kuò)散系數(shù)越小;超高壓處理的保壓時(shí)間對(duì)BHT擴(kuò)散的影響不顯著。通過(guò)對(duì)聚乙烯分子量的測(cè)定,獲得了聚乙烯重均分子量的數(shù)值;對(duì)反映聚合物材料本身特性的壓力-體積-溫度(PVT)關(guān)系進(jìn)行測(cè)試,結(jié)果表明不同分子量PE的耐壓縮能力不同,PE分子量越低,體積收縮率越大,則自由體積變化率越大,因此BHT的擴(kuò)散系數(shù)顯著降低�；谧杂审w積理論,從PE的自由體積、鏈段運(yùn)動(dòng)能力兩方面探討了壓力、PE的分子量對(duì)BHT擴(kuò)散影響的機(jī)理。超高壓使PE的體積收縮,排出PE基體內(nèi)一部分自由體積;PE分子量越高,其基體內(nèi)分子鏈間的纏結(jié)度越高,本體黏度越大,鏈段運(yùn)動(dòng)時(shí)的內(nèi)摩擦越大,鏈段運(yùn)動(dòng)越困難,致使BHT的活動(dòng)受到限制。(2)分子動(dòng)力學(xué)模擬研究超高壓下PE膜中BHT的擴(kuò)散機(jī)理通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬分析了超高壓下,BHT在不同分子量的PE中的擴(kuò)散系數(shù)及擴(kuò)散軌跡,PE自由體積、鏈段活動(dòng)性以及其分子量依賴性。結(jié)果表明,超高壓處理下,BHT在PE中的擴(kuò)散系數(shù)隨壓力增加、PE分子量的增加而降低,與實(shí)驗(yàn)所得結(jié)果一致;PE分子量較低時(shí),BHT的擴(kuò)散系數(shù)受壓力的影響更大;PE基體的自由體積分?jǐn)?shù)、PE鏈段的運(yùn)動(dòng)能力均隨壓力增加而降低,且de Gennes的蠕動(dòng)模型可以很好的描述超高壓下PE鏈擴(kuò)散系數(shù)對(duì)PE分子量的依賴性;超高壓下BHT在PE內(nèi)跳躍頻率較低,跳躍步長(zhǎng)縮短,隨著PE分子量增加,BHT的擴(kuò)散范圍減小,在PE基體的自由體積中作往復(fù)運(yùn)動(dòng)的時(shí)間更久,然后隨鏈段運(yùn)動(dòng)進(jìn)行緩慢的蠕動(dòng)式擴(kuò)散。(3)超高壓下不同添加劑在PE膜中擴(kuò)散特性的研究對(duì)含有4種添加劑(BHT、UV-P、UV-327和UV-531)的PE膜進(jìn)行不同壓力參數(shù)的超高壓處理后,通過(guò)遷移實(shí)驗(yàn)研究PE膜中四種添加劑的擴(kuò)散規(guī)律。結(jié)果表明,在常壓下,添加劑的分子量越大,其擴(kuò)散系數(shù)越小;在超高壓力下,4種添加劑的擴(kuò)散系數(shù)均呈現(xiàn)不同幅度的降低;同時(shí)在壓力水平較低時(shí),添加劑分子量越小,擴(kuò)散系數(shù)降低越顯著;當(dāng)壓力較高時(shí),4種添加劑的擴(kuò)散系數(shù)值均下降50%左右。但是BHT和UV-P的分子量相近,UV-P的擴(kuò)散系數(shù)卻高于BHT的擴(kuò)散系數(shù),因此僅依賴添加劑的分子量解釋其擴(kuò)散性能的差異是不全面的�；诜肿觿�(dòng)力學(xué)模擬的結(jié)果表明,在超高壓處理下,添加劑的分子量、范德華體積、回轉(zhuǎn)半徑、形狀因子等拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)參數(shù)影響著添加劑的擴(kuò)散速度。在高壓下,PE與添加劑間的相互作用力略有增加但不顯著。(4)超高壓作用下PE分子量對(duì)PE膜中添加劑擴(kuò)散影響的模型表征以Piringer擴(kuò)散系數(shù)預(yù)測(cè)模型為基礎(chǔ),建立了表征超高壓作用下PE分子量對(duì)PE膜中添加劑擴(kuò)散的Piringer-HP預(yù)測(cè)模型。該模型引入影響包裝膜結(jié)構(gòu)特征的兩大顯著因素—壓力及PE分子量,定義了壓力作用因子和PE分子量因子并引至聚合物的特征參數(shù)項(xiàng)A_P中。在此基礎(chǔ)上,結(jié)合本課題的實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)Piringer-HP模型進(jìn)行參數(shù)識(shí)別。結(jié)果表明,本課題提出的Piringer-HP擴(kuò)散系數(shù)模型能夠有效描述超高壓作用下不同分子量的PE膜中抗氧化劑BHT的擴(kuò)散過(guò)程。
【學(xué)位授予單位】：江南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TS205;TS206.4
【圖文】：

江南大學(xué)博士學(xué)位論文擴(kuò)散影響的研究有限，而且缺乏對(duì)高壓下包裝膜中在研究系統(tǒng)性不足、超高壓對(duì)包裝膜傳質(zhì)特性的作的結(jié)論存在偏差等問(wèn)題。因此，研究超高壓處理下壓影響機(jī)理的研究不僅具有重要的科學(xué)價(jià)值，而且提供理論依據(jù)和指導(dǎo)，具有實(shí)際工程意義。到了國(guó)家自然科學(xué)基金（基金號(hào) 31101376）“超高改變機(jī)制與穩(wěn)定方法”的資助。

圖 1-1 超高壓設(shè)備基本結(jié)構(gòu)Fig. 1-1 Schematic of high pressure processing equipment狀包裝材料-食品-環(huán)境間的一切傳質(zhì)行為中，包括包遷移、食品中的成分被包裝材料吸附、氣體或低分，如圖 1-2 所示。聚合物的分子結(jié)構(gòu)、凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)超高壓處理對(duì)包裝材料微觀結(jié)構(gòu)的影響也改變著其膜的研究一般從超高壓下包裝膜的傳質(zhì)特性及微

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本文編號(hào)：2721625