【摘要】：為改善我國富煤、缺氣、少油的能源現(xiàn)狀,開發(fā)煤炭液化產(chǎn)品及清潔燃料利用技術(shù)已得到初步發(fā)展。煤炭液化過程中費托合成催化劑對原料氣中總硫含量特別是羰基硫和硫化氫要求極高,必須小于10ppb,否則引起費托合成催化劑中毒失活。而通過一系列脫硫處理原料氣中總硫含量一般在0.05ppm-0.5ppm之間,還需進一步脫硫至10ppb以下,要求脫硫劑具有非常高的脫硫精度。本文為解決脫硫劑脫硫精度低的問題,以金屬氧化銅作為脫硫劑主要活性組分,氧化鋁作為主要載體制備銅基脫硫劑,對脫硫劑進行一系列表征并在500h~(-1)條件下以H_2S、COS為目標(biāo)污染物進行脫硫評價。主要研究內(nèi)容如下:1.采用共沉淀法和浸漬法制備銅基脫硫劑,進行脫硫活性評價和脫硫劑分析表征,探究制備方法對脫硫劑結(jié)構(gòu)和脫硫性能的影響。結(jié)果表明:共沉淀法和浸漬法得銅基脫硫劑穿透容量分別為9.56%和4.8%,比表面58.91m~2/g和139.93m~2/g,而共沉淀法制備銅基脫硫劑的平均孔徑為11.44nm是浸漬法制得銅基脫硫劑的1.4倍,說明制備方法對銅基脫硫劑孔結(jié)構(gòu)布影響較大,孔徑是脫硫過程的關(guān)鍵因素。2.以共沉淀法為基礎(chǔ)制備銅基脫硫劑,改變焙燒溫度,對所得脫硫劑進行評價表征,結(jié)果表明:經(jīng)400℃焙燒的脫硫劑穿透硫容最高10.88%,比表面50.42m~2/g,繼續(xù)提高焙燒溫度至600℃,比表面積和硫容下降至30.54m~2/g和7.34%,這可能是因為脫硫劑內(nèi)部燒結(jié)引起孔道坍塌。設(shè)計沉淀劑與金屬鹽的摩爾,銅鋁摩爾比,反應(yīng)溫度三因素三水平正交試驗得出結(jié)論:各因素對銅基脫硫劑穿透硫容的影響程度大小則依次為:n_(Al)/n_(Cu)摩爾比鹽堿摩爾比反應(yīng)溫度。以及分別做出單因素試驗來確定脫硫劑制備最佳工藝條件載銅量67.5%、鹽堿摩爾比為1/1.25、溫度70℃。3.為了提高銅基脫硫劑對于H_2S和COS的脫除能力,添加第三金屬制備銅基復(fù)合金屬脫硫劑。對復(fù)合脫硫劑的脫硫性能與組成結(jié)構(gòu)進行分析,結(jié)果顯示:添加第三金屬后脫硫劑比表面都有提高,加入金屬Mn比表面積最大為119.128m~2·g~(-1),穿透硫容22.43%,加入金屬Zn后孔容與孔徑變化較小,CuO結(jié)晶度變化不大,但穿透硫容最大25.74%,可能是因為鋅進入氧化銅晶格形成固融體;Ca-Cu-Al復(fù)合脫硫劑和Mg-Cu-Al反而對脫硫效果造成負(fù)面影響,因為Ca的加入對CuO結(jié)晶造成影響,結(jié)晶度降低。而Mg的加入使復(fù)合脫硫劑的孔容和孔徑得到大幅提升,平均孔徑達(dá)到18.89nm,孔容為0.41cm~3/g,大孔分布達(dá)到42.97%,說明孔尺寸分布對于脫硫效果影響較大,大孔并不利于硫化氫與羰基硫脫除。
【學(xué)位授予單位】：武漢紡織大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ421;TQ529.2
【圖文】：

圖 2.2 脫硫評價裝置圖Figure 2.2 the desulfurizationEvaluation device diagram2.3.1 固定床評價條件在固定床評價裝置中，評價本試驗中，評價用原料氣（H2S+COS/N2）進口硫化氫含量控制在 7000ppm 左右（以下所述 ppm 均為體積 ppm），空速 500h，脫硫

圖 3.1 銅基脫硫劑對 H2S 吸附穿透曲線圖Figure 3.1 Adsorption and penetration curve of H2S by Cu-based desulfurize

17圖 3.2 銅基脫硫劑對 H2S 吸附容量圖Figure 3.2 Adsorption capacity of Cu-based desulfurizer for H2

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2766784