發(fā)布時間：2024-03-22 22:44

　　乏燃料干法分離是一種適應(yīng)性更強、處理對象更廣的后處理技術(shù)路線,是乏燃料分離領(lǐng)域的研究熱點之一。美俄等基于熔鹽電化學(xué)分離技術(shù),分別建立了經(jīng)工程規(guī)模熱驗證的干法后處理流程。我國早期開展了氟化揮發(fā)法研究,近年來針對氧化物乏燃料和熔鹽堆燃料循環(huán)分別開展了較廣泛的基礎(chǔ)理論和工藝研究。本文總結(jié)了我國在氯化物和氟化物熔鹽體系中稀土、鈾、钚電解分離與鈾氟化揮發(fā)等研究進展,并結(jié)合我國先進核燃料循環(huán)體系建設(shè),提出了下一步發(fā)展建議。

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【部分圖文】：

圖2已開展的干法后處理主工藝環(huán)節(jié)

我國干法后處理技術(shù)研究始于20世紀70年代,相繼開展了熔鹽萃取技術(shù)、氟化揮發(fā)技術(shù)和熔鹽電解技術(shù)的基礎(chǔ)研究。近十余年來,以中國原子能科學(xué)研究院(簡稱原子能院)為主要研究單位,開展了以鈾钚等錒系元素產(chǎn)品為目標(biāo)的干法分離主工藝研究(圖2),包括氧化物電解還原、熔鹽電解精煉分離、陰極產(chǎn)物....

圖3LiCl-KCl熔鹽中UO2與AlCl3反應(yīng)產(chǎn)物的X射線吸收光譜

熔鹽電化學(xué)研究過程中,穩(wěn)定可靠的參比電極是準確測定熔鹽中各種元素的電極反應(yīng)機理和氧化還原電位的前提和保障。實驗確定了合適的參比液組成及制作工藝�；谀獊硎裟げ牧�,研制了滿足高于700℃氯化物熔鹽體系電化學(xué)研究的Ag+/Ag參比電極,解決了傳統(tǒng)Pyrex玻璃隔膜參比電極在高溫下....

圖1熔鹽電解精煉工藝原理示意圖

20世紀80年代,美國阿貢國家實驗室(ANL)為處理實驗增殖堆EBR-Ⅱ金屬乏燃料開發(fā)了熔鹽電解精煉流程[1-2],其原理是利用鈾钚等錒系元素與裂片元素在熔鹽體系中的氧化還原電位差異,通過電位控制實現(xiàn)分離。該流程采用LiCl-KCl共晶為熔鹽體系,操作溫度通常為450～500℃....

圖4LiCl-KCl-PuCl3體系中Mo電極的循環(huán)伏安曲線

3)鈾钚熔鹽電化學(xué)與電沉積機制建立了具有自主知識產(chǎn)權(quán)的高溫熔鹽電化學(xué)測量裝置,系統(tǒng)測定了鈾钚及關(guān)鍵裂片元素的熔鹽電化學(xué)還原機理及參數(shù),包括錒鑭系元素離子還原歷程、擴散系數(shù)、還原反應(yīng)的表觀標(biāo)準電位、氯化物活度系數(shù)和吉布斯生成自由能等,為熔鹽電解干法后處理分離工藝參數(shù)的確定提供理論....

本文編號：3935060