深地質(zhì)處置是國際上公認的處置高放核廢料的最適方式。地質(zhì)處置基于多重屏障概念,即處置庫具有三個層次的屏障：玻璃固化體和包裝外殼、工程屏障和地質(zhì)屏障(天然屏障)。粘土礦物是工程和地質(zhì)屏障的重要組成部分。粘土礦物與大部分放射性核素有顯著的相互作用,并且這種相互作用可以減緩放射性核素的遷移。因此,粘土礦物的滯留特性是研究高放廢物處置庫的安全評估的一個關(guān)鍵因素。定量預測放射性核素的滯留需要了解發(fā)生在固／液界面上的反應機理及其相應的參數(shù)。本文致力于構(gòu)建金屬陽離子(Eu3+、CS+和Ni2-)在工程屏障和地質(zhì)屏障上吸附模型。工程屏障的代表材料是取自甘肅金川的金川膨潤土。地質(zhì)屏障的代表材料則是取自法國Meuse/Haute Marne地區(qū)的Callovo-Oxfordian地層(COx)的沉積粘土巖,法國已準備在該地區(qū)建設高放廢物處置庫。本文在開展研究工作中主要考慮了如下三個方面的開放性問題：(一)在原子／分子層面理解發(fā)生在固／液界面的相互作用；(二)收集并擬合吸附數(shù)據(jù)用于完善吸附數(shù)據(jù)庫；(三)合幾個在簡單體系下構(gòu)建的吸附模型,構(gòu)建可用于天然復雜體系下吸附模型。本文的工作分別在蘭州大學(中國,蘭州)和...

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【學位級別】：博士

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中文摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 高放核廢物的處置
        1.1.1 高放核廢
        1.1.2 深地質(zhì)處置
        1.1.3 地質(zhì)處置庫的安全評估
    1.2 滯留(Retention)
        1.2.1 什么是滯留?
        1.2.2 吸附和吸附建模
        1.2.3 粘土上吸附的建模
    1.3 開放性的問題(研究意義)和研究目標
        1.3.1 開放性問題
        1.3.2 研究目標
    1.4 參考文獻
第二章 磷酸根存在下Eu(Ⅲ)在金川膨潤土上的吸附行為
    2.1 研究背景
    2.2 實驗材料及實驗方法
        2.2.1 化學物品
        2.2.2 粘土礦物
        2.2.3 批實驗
        2.2.4 XPS研究
        2.2.5 建模
    2.3 結(jié)果和討論
        2.3.1 磷酸根/膨潤土體系
        2.3.2 磷酸根/Eu(Ⅲ)/膨潤土體系
    2.4 結(jié)論
    2.5 參考文獻
第三章 Cs(Ⅰ)在Callovo-Oxfordian粘土巖上的吸附
    3.1 研究背景
    3.2 實驗材料及實驗方法
        3.2.1 樣品表征
        3.2.2 天然存在的Cs
        3.2.3 吸附/解吸附實驗
        3.2.4 測量過程
        3.2.5 建模
    3.3 結(jié)果和討論
        3.3.1 實驗室數(shù)據(jù)及其建模
        3.3.2 從實驗室尺度到COx巖尺度
        3.3.3 從COx巖尺度的建模到安全狀況分析
    3.4 結(jié)論
    3.5 參考文獻
第四章 Ni(Ⅱ)在Callovo-Oxfordien粘土巖上的吸附
    4.1 研究背景
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗材料
        4.2.2 實驗過程
        4.2.3 Ni(Ⅱ)吸附的建模
        4.2.4 光譜學研究
    4.3 結(jié)果和討論
        4.3.1 Ni(Ⅱ)在粘土組分(<2μm)上的吸附數(shù)據(jù)
        4.3.2 粘土組分(<2μm)上吸附數(shù)據(jù)的建模：從純粘土礦物到粘土組分
        4.3.3 從粘土組分到COx
        4.3.4 礦物組成的效應
    4.4 結(jié)論
    4.5 參考文獻
第五章 分子動力學模擬對Cs(Ⅰ)在伊利石蒙脫石混合層狀礦物上的吸附的研究
    5.1 研究背景
    5.2 實驗部分
        5.2.1 I/S的結(jié)構(gòu)模型
        5.2.2 模擬細節(jié)
    5.3 結(jié)果和討論
        5.3.1 I/S基面上的原子密度分布
        5.3.2 I/S基面上原子密度的側(cè)面圖以及H在界面的結(jié)合
        5.3.3 平均力勢
            5.3.3.1 Cs⁺的平均力勢
            5.3.3.2 Na⁺的平均力勢
    5.4 結(jié)論
    5.5 參考文獻
第六章 結(jié)論
    6.1 主要結(jié)論
    6.2 研究展望
在學期間的研究成果
致謝



本文編號：3823664