在過去的半個(gè)多世紀(jì)里,核燃料循環(huán)產(chǎn)生了一定量的Pu和Np、Am和Cm等錒系元素。成功地處理這些錒系元素對(duì)發(fā)展更先進(jìn)的核燃料循環(huán)、控制核武器擴(kuò)散和固化高放射性核廢料具有重要的意義。鋯酸鹽燒綠石由于具有耐化學(xué)腐蝕、熔點(diǎn)高、熱擴(kuò)散性好、熱傳導(dǎo)性低以及離子傳導(dǎo)性優(yōu)異等特點(diǎn),并且在輻照環(huán)境下結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,因此被認(rèn)為是固化錒系和鑭系元素等核廢料的優(yōu)異材料。鋯酸鹽燒綠石在固化Pu等核廢料之后,其熱力學(xué)性能至今仍不清楚。為了安全地處理核廢料,有必要了解材料的熱力學(xué)性能,例如彈性常數(shù)、彈性模量、德拜溫度等。本文的主要工作如下:1.采用修正的密度泛函理論方法(DFT+U)系統(tǒng)研究了Pu-Gd₂Zr₂O₇的熱力學(xué)性能。我們考慮了Pu占據(jù)Gd位和Zr位這兩種情況,即Gd_2-yPu_yZr₂O₇和Gd₂Zr_2-yPu_yO₇。對(duì)于這兩種類型的化合物,我們優(yōu)化了結(jié)構(gòu)參數(shù),計(jì)算了它們的...

【文章頁數(shù)】：61 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 放射性核廢料簡(jiǎn)介
    1.2 Pu等高放廢料的固化方式
    1.3 燒綠石化合物固化核廢料的優(yōu)勢(shì)
    1.4 燒綠石化合物的幾何結(jié)構(gòu)
    1.5 研究含Pu的燒綠石熱力學(xué)性能的必要性
第二章 理論基礎(chǔ)和計(jì)算方法
    2.1 引言
    2.2 密度泛函理論(DFT)
        2.2.1 Kohn-Sham能量泛函
        2.2.2 Kohn-Sham方程
        2.2.3 局域密度近似(LDA)
        2.2.4 廣義梯度近似(GGA)
    2.3 修正的密度泛函理論方法(DFT+U)
    2.4 贗勢(shì)近似
        2.4.1 范數(shù)守恒贗勢(shì)
        2.4.2 超軟贗勢(shì)
        2.4.3 投影綴加平面波方法(PAW)
    2.5 特殊準(zhǔn)隨機(jī)結(jié)構(gòu)(SQS)
第三章 Pu-Gd₂Zr₂O₇ 熱力學(xué)性能的第一性原理研究
    3.1 引言
    3.2 計(jì)算方法
    3.3 結(jié)果和討論
        3.3.1 Pu-Gd₂Zr₂O₇ 的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性分析
        3.3.2 Gd_2-yPu_yZr₂O₇與Gd₂Zr_2-yPu_yO₇的彈性常數(shù)和彈性模量
        3.3.3 Pu-Gd₂Zr₂O₇ 的延展性、彈性各向異性、德拜溫度和電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)
    3.4 本章小結(jié)
第四章 缺陷對(duì)燒綠石Gd₂Zr₂O₇、Pu₂Zr₂O₇、Gd₂Pu₂O₇ 熱力學(xué)性能影響的第一性原理研究
    4.1 引言
    4.2 計(jì)算方法
    4.3 結(jié)果和討論
        4.3.1 Gd₂Zr₂O₇、Pu₂Zr₂O₇和Gd₂Pu₂O₇ 的缺陷形成能
        4.3.2 缺陷態(tài)Gd₂Zr₂O₇、Pu₂Zr₂O₇和Gd₂Pu₂O₇ 的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性分析
        4.3.3 缺陷態(tài)Gd₂Zr₂O₇、Pu₂Zr₂O₇與Gd₂Pu₂O₇ 的彈性常數(shù)和彈性模量
        4.3.4 缺陷態(tài)Gd₂Zr₂O₇、Pu₂Zr₂O₇與Gd₂Pu₂O₇ 的延展性和德拜溫度
    4.4 本章小結(jié)
第五章 總結(jié)與展望
    5.1 工作總結(jié)
    5.2 未來展望
致謝
參考文獻(xiàn)
攻碩期間的研究成果



本文編號(hào)：3790022