新型硅基陰離子交換樹(shù)脂的合成及其在釷基乏燃料后處理中的應(yīng)用研究
發(fā)布時(shí)間:2022-09-29 16:21
隨著核電規(guī)模的不斷擴(kuò)大,對(duì)核燃料的需求日益增長(zhǎng),現(xiàn)已探明的鈾礦資源儲(chǔ)量并不能長(zhǎng)久支持核電的發(fā)展。釷作為一種可以轉(zhuǎn)化為易裂變核素鈾的元素,是一種潛在的核燃料,受到廣泛的關(guān)注。要實(shí)現(xiàn)對(duì)釷的高效利用,必須發(fā)展配套的釷基燃料后處理技術(shù)。現(xiàn)有的Thorex流程并不成熟,且存在諸多難以解決的問(wèn)題,需要發(fā)展釷基燃料后處理新流程。離子色層法是一種高效的分離手段,有著廣泛的應(yīng)用。但傳統(tǒng)的離子交換樹(shù)脂動(dòng)力學(xué)性能不佳,耐輻照穩(wěn)定性差,不適合在乏燃料后處理流程中使用。為了克服傳統(tǒng)離子交換樹(shù)脂存在的缺陷,創(chuàng)新性地開(kāi)發(fā)了新型吡啶型硅基陰離子交換樹(shù)脂。為了解決釷基乏燃料后處理的核心問(wèn)題之一-釷鈾分離回收,研究了硅基陰離子交換樹(shù)脂在硝酸溶液中對(duì)釷和鈾的吸附行為,吸附機(jī)理,考察了樹(shù)脂的耐輻照穩(wěn)定性,最終利用離子色層法實(shí)現(xiàn)了釷和鈾的高效分離回收。選取乙烯基吡啶作為單體,在多孔性二氧化硅載體的孔隙內(nèi)通過(guò)溶液聚合的方法成功合成了硅基陰離子交換樹(shù)脂。通過(guò)SEM、壓汞法、TG-DTA、紅外等手段對(duì)硅基陰離子交換樹(shù)脂進(jìn)行表征。硅基樹(shù)脂表面呈多孔結(jié)構(gòu),孔隙率為37%,平均孔徑35.3nm。樹(shù)脂中有機(jī)物所占比例約為25wt%,離子交換...
【文章頁(yè)數(shù)】:129 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 研究背景及意義
1.2 釷基燃料后處理的研究現(xiàn)狀
1.3 離子交換技術(shù)研究進(jìn)展
1.3.1 離子交換技術(shù)
1.3.2 離子交換材料研究進(jìn)展
1.3.3 離子交換技術(shù)在乏燃料后處理中的應(yīng)用
1.4 本文主要工作
第二章 硅基陰離子交換樹(shù)脂的合成及表征
2.1 引言
2.2 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
2.2.1 主要試劑
2.2.2 主要儀器
2.3 硅基陰離子交換樹(shù)脂的合成
2.3.1 原料處理
2.3.2 有機(jī)相配比計(jì)算
2.3.3 弱堿型陰離子交換樹(shù)脂(N3)的合成
2.3.4 強(qiáng)堿型陰離子交換樹(shù)脂(N4)的合成
2.4 離子交換樹(shù)脂的表征
2.4.1 孔徑分布
2.4.2 SEM掃描
2.4.3 差熱熱重分析
2.4.4 紅外表征
2.4.5 離子交換容量滴定
2.5 本章小結(jié)
第三章 N3/N4 從硝酸溶液中吸附釷的基礎(chǔ)特性研究
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
3.2.1 主要試劑
3.2.2 主要儀器
3.3 實(shí)驗(yàn)部分
3.3.1靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)
3.3.2 數(shù)據(jù)分析
3.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
3.4.1 硝酸濃度的影響
3.4.2 吸附動(dòng)力學(xué)
3.4.3 吸附等溫線
3.4.4 吸附熱力學(xué)
3.4.5 洗脫性能研究
3.4.6 硝酸根的影響
3.4.7 與常見(jiàn)商用樹(shù)脂的對(duì)比
3.4.8 乏燃料中常見(jiàn)伴生元素的吸附
3.5 本章小結(jié)
第四章 離子色層法分離釷鈾
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
4.2.1 主要試劑
4.2.2 主要儀器
4.3 實(shí)驗(yàn)部分
4.3.1靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)
4.3.2離子色層法吸附與分離實(shí)驗(yàn)
4.3.3 數(shù)據(jù)分析擬合
4.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
4.4.1 靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)
4.4.2 樹(shù)脂的水力學(xué)特性
4.4.3 釷的吸附與淋洗
4.4.4 鈾的吸附與淋洗
4.4.5 Thomas模型擬合分析
4.4.6 與傳統(tǒng)樹(shù)脂的對(duì)比
4.4.7 釷和鈾的分離
4.5 本章小結(jié)
第五章 N3/N4 樹(shù)脂穩(wěn)定性評(píng)價(jià)
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
5.2.1 主要試劑
5.2.2 主要儀器
5.3 實(shí)驗(yàn)部分
5.3.1 耐酸穩(wěn)定性評(píng)價(jià)
5.3.2 耐γ輻照穩(wěn)定性評(píng)價(jià)
5.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
5.4.1 耐酸穩(wěn)定性
5.4.2 耐輻照穩(wěn)定性
5.5 本章小結(jié)
第六章 全文結(jié)論與展望
6.1 本文主要結(jié)論
6.2 論文創(chuàng)新點(diǎn)
6.3 未來(lái)工作展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Adsorption behaviors of strontium using macroporous silica based hexagonal tungsten oxide[J]. Xiaoxia Zhang,Yan Wu,Hao Wu,Yuezhou Wei. Science China(Chemistry). 2016(05)
[2]世界首座模塊式球床高溫氣冷堆[J]. 游戰(zhàn)洪. 科學(xué). 2016(01)
[3]Adsorption behaviors of iodide anion on silver loaded macroporous silicas[J]. 吳昊,吳艷,陳梓,韋悅周. Nuclear Science and Techniques. 2015(03)
[4]第四代反應(yīng)堆的未來(lái)研發(fā)重點(diǎn)[J]. 伍浩松,閆淑敏. 國(guó)外核新聞. 2014(08)
[5]中國(guó)發(fā)展核能的必要性[J]. 楊辰,房超,童節(jié)娟. 核動(dòng)力工程. 2014(S1)
[6]未來(lái)先進(jìn)核裂變能——TMSR核能系統(tǒng)[J]. 江綿恒,徐洪杰,戴志敏. 中國(guó)科學(xué)院院刊. 2012(03)
[7]關(guān)于我國(guó)核燃料后處理/再循環(huán)的一些思考(英文)[J]. 顧忠茂,柴之芳. 化學(xué)進(jìn)展. 2011(07)
[8]國(guó)外核燃料后處理化學(xué)分離技術(shù)的研究進(jìn)展及考察[J]. 韋悅周. 化學(xué)進(jìn)展. 2011(07)
[9]發(fā)展核能與減少溫室氣體排放[J]. 姜子英. 氣候變化研究進(jìn)展. 2010(05)
[10]我國(guó)核電產(chǎn)業(yè)發(fā)展的鈾資源保障[J]. 鄭文元,張慶春. 中國(guó)核電. 2010(02)
本文編號(hào):3682915
【文章頁(yè)數(shù)】:129 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 研究背景及意義
1.2 釷基燃料后處理的研究現(xiàn)狀
1.3 離子交換技術(shù)研究進(jìn)展
1.3.1 離子交換技術(shù)
1.3.2 離子交換材料研究進(jìn)展
1.3.3 離子交換技術(shù)在乏燃料后處理中的應(yīng)用
1.4 本文主要工作
第二章 硅基陰離子交換樹(shù)脂的合成及表征
2.1 引言
2.2 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
2.2.1 主要試劑
2.2.2 主要儀器
2.3 硅基陰離子交換樹(shù)脂的合成
2.3.1 原料處理
2.3.2 有機(jī)相配比計(jì)算
2.3.3 弱堿型陰離子交換樹(shù)脂(N3)的合成
2.3.4 強(qiáng)堿型陰離子交換樹(shù)脂(N4)的合成
2.4 離子交換樹(shù)脂的表征
2.4.1 孔徑分布
2.4.2 SEM掃描
2.4.3 差熱熱重分析
2.4.4 紅外表征
2.4.5 離子交換容量滴定
2.5 本章小結(jié)
第三章 N3/N4 從硝酸溶液中吸附釷的基礎(chǔ)特性研究
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
3.2.1 主要試劑
3.2.2 主要儀器
3.3 實(shí)驗(yàn)部分
3.3.1靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)
3.3.2 數(shù)據(jù)分析
3.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
3.4.1 硝酸濃度的影響
3.4.2 吸附動(dòng)力學(xué)
3.4.3 吸附等溫線
3.4.4 吸附熱力學(xué)
3.4.5 洗脫性能研究
3.4.6 硝酸根的影響
3.4.7 與常見(jiàn)商用樹(shù)脂的對(duì)比
3.4.8 乏燃料中常見(jiàn)伴生元素的吸附
3.5 本章小結(jié)
第四章 離子色層法分離釷鈾
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
4.2.1 主要試劑
4.2.2 主要儀器
4.3 實(shí)驗(yàn)部分
4.3.1靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)
4.3.2離子色層法吸附與分離實(shí)驗(yàn)
4.3.3 數(shù)據(jù)分析擬合
4.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
4.4.1 靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)
4.4.2 樹(shù)脂的水力學(xué)特性
4.4.3 釷的吸附與淋洗
4.4.4 鈾的吸附與淋洗
4.4.5 Thomas模型擬合分析
4.4.6 與傳統(tǒng)樹(shù)脂的對(duì)比
4.4.7 釷和鈾的分離
4.5 本章小結(jié)
第五章 N3/N4 樹(shù)脂穩(wěn)定性評(píng)價(jià)
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
5.2.1 主要試劑
5.2.2 主要儀器
5.3 實(shí)驗(yàn)部分
5.3.1 耐酸穩(wěn)定性評(píng)價(jià)
5.3.2 耐γ輻照穩(wěn)定性評(píng)價(jià)
5.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
5.4.1 耐酸穩(wěn)定性
5.4.2 耐輻照穩(wěn)定性
5.5 本章小結(jié)
第六章 全文結(jié)論與展望
6.1 本文主要結(jié)論
6.2 論文創(chuàng)新點(diǎn)
6.3 未來(lái)工作展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Adsorption behaviors of strontium using macroporous silica based hexagonal tungsten oxide[J]. Xiaoxia Zhang,Yan Wu,Hao Wu,Yuezhou Wei. Science China(Chemistry). 2016(05)
[2]世界首座模塊式球床高溫氣冷堆[J]. 游戰(zhàn)洪. 科學(xué). 2016(01)
[3]Adsorption behaviors of iodide anion on silver loaded macroporous silicas[J]. 吳昊,吳艷,陳梓,韋悅周. Nuclear Science and Techniques. 2015(03)
[4]第四代反應(yīng)堆的未來(lái)研發(fā)重點(diǎn)[J]. 伍浩松,閆淑敏. 國(guó)外核新聞. 2014(08)
[5]中國(guó)發(fā)展核能的必要性[J]. 楊辰,房超,童節(jié)娟. 核動(dòng)力工程. 2014(S1)
[6]未來(lái)先進(jìn)核裂變能——TMSR核能系統(tǒng)[J]. 江綿恒,徐洪杰,戴志敏. 中國(guó)科學(xué)院院刊. 2012(03)
[7]關(guān)于我國(guó)核燃料后處理/再循環(huán)的一些思考(英文)[J]. 顧忠茂,柴之芳. 化學(xué)進(jìn)展. 2011(07)
[8]國(guó)外核燃料后處理化學(xué)分離技術(shù)的研究進(jìn)展及考察[J]. 韋悅周. 化學(xué)進(jìn)展. 2011(07)
[9]發(fā)展核能與減少溫室氣體排放[J]. 姜子英. 氣候變化研究進(jìn)展. 2010(05)
[10]我國(guó)核電產(chǎn)業(yè)發(fā)展的鈾資源保障[J]. 鄭文元,張慶春. 中國(guó)核電. 2010(02)
本文編號(hào):3682915
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