δ 相和燒綠石相是兩種具有不同晶體結(jié)構(gòu)的螢石衍生結(jié)構(gòu)氧化物,由于具有非常突出的耐輻照性能而在錒系元素和高放核廢料固化領(lǐng)域內(nèi)受到廣泛關(guān)注。因此,對δ相和燒綠石相的輻照損傷效應(yīng)研究將直接關(guān)系到未來它們在核廢料固化處置中的應(yīng)用前景。在評價一種材料的耐輻照性能時,首要考慮的就是其抵抗輻照引發(fā)的缺陷聚集、腫脹、相變和非晶化等一系列輻照損傷的能力。本論文的主要工作是對不同組分δ相以及納米晶粒燒綠石的耐輻照性能進行了系統(tǒng)性地研究,研究工作分為以下兩個部分:（1）多晶δ-A4Hf3O12（A=Lu,Sc）在不同離子束輻照條件下的耐輻照性能研究;（2）晶粒尺寸對燒綠石A2Ti2O7（A=Gδ,Ho和Lu）耐輻照性能的影響,以及納米和微米晶粒中輻照缺陷演化機制的差異研究。首次開展了對多晶δ-A4Hf3O12（A=Lu,Sc）在多種離子束輻照條件下的輻照效應(yīng)研究。輻照實驗所涉及的離子束包括400 keV Ne2+,600 keV Kr3+和6 MeV Xe26+離子。我們運用掠入射X射線衍射技術(shù)（GIXRD）和透射電子顯微鏡（TEM）對輻照前后的樣品進行微觀結(jié)構(gòu)變化研究。實驗觀察到多晶δ-Lu4Hf3O12... 

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【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 引言
    1.1 研究背景與意義
    1.2 缺氧螢石結(jié)構(gòu)氧化物陶瓷材料的研究概況
    1.3 本文的主要研究內(nèi)容
        1.3.1 多晶δ-A_4Hf_3O_(12) (A = Lu, Sc)化合物的耐輻照效應(yīng)研究
        1.3.2 晶粒尺寸對燒綠石耐輻照性能的影響
第二章 背景知識介紹
    2.1 離子束輻照損傷
        2.1.1 入射離子與靶物質(zhì)原子的碰撞
            2.1.1.1 核碰撞能量損失
            2.1.1.2 電子碰撞能量損失
        2.1.2 入射離子在固體中的射程
        2.1.3 入射離子沿深度的濃度分布
        2.1.4 輻照缺陷的產(chǎn)生和微觀組織變化
            2.1.4.1 缺陷種類
            2.1.4.2 弗倫克爾缺陷的遷移
            2.1.4.3 輻照缺陷誘發(fā)的晶體微觀結(jié)構(gòu)變化
        2.1.5 離位閾能和輻照損傷劑量
            2.1.5.1 離位閾能
            2.1.5.2 損傷劑量（δpa）
        2.1.6 臨界非晶化轉(zhuǎn)變溫度Tc
        2.1.7 計算機模擬
            2.1.7.1 TRIM計算
            2.1.7.2 原子模擬
    2.2 δ相和燒綠石相的晶體結(jié)構(gòu)
        2.2.1 δ相晶體結(jié)構(gòu)
        2.2.2 燒綠石相晶體結(jié)構(gòu)
        2.2.3 溫度對晶體結(jié)構(gòu)的影響
        2.2.4 δ相和燒綠石相的輻照損傷
第三章 實驗方法與步驟
    3.1 樣品制備
        3.1.1 多晶δ-A_4Hf_3O_(12) (A = Lu, Sc)的制備
            3.1.1.1 粉末原料
            3.1.1.2 混料球磨和高壓壓片
            3.1.1.3 預(yù)燒結(jié)
            3.1.1.4 二次球磨和高壓壓片
            3.1.1.5 二次燒結(jié)
            3.1.1.6 未輻照樣品制備
        3.1.2 納米晶粒燒綠石A_2Ti_2O_7 (A = Gd, Ho, Lu)的制備
            3.1.2.1 原料
            3.1.2.2 制備過程
            3.1.2.3 未輻照樣品制備
    3.2 離子束輻照實驗
        3.2.1 輻照實驗裝樣
            3.2.1.1 320 k V全離子綜合實驗平臺的樣品安裝
            3.2.1.2 200 k V Danfysik離子注入機的樣品安裝
            3.2.1.3 in situ TEM的樣品安裝
        3.2.2 輻照實驗條件
            3.2.2.1 δ-Lu_4Hf_3O_(12)輻照實驗條件
            3.2.2.2 δ-Sc_4Hf_3O_(12)輻照實驗條件
            3.2.2.3 納米晶粒燒綠石A_2Ti_2O_7 (A = Gd, Ho, Lu)輻照實驗條件
    3.3 TRIM模擬
    3.4 樣品表征
        3.4.1 X射線衍射分析
            3.4.1.1 X射線穿透深度計算
            3.4.1.2 X射線衍射實驗
        3.4.2 透射電子顯微鏡（TEM）
            3.4.2.1 截面TEM樣品制備過程
            3.4.2.2 透射電鏡實驗
    3.5 原子模擬
第四章 多晶δ-A_4Hf_3O_(12) (A = Lu, Sc)離子束輻照實驗
    4.1 輻照前樣品表征
    4.2 離子束輻照實驗
        4.2.1 Ne~(2+)和Xe~(26+)離子束輻照δ-Lu_4Hf_3O_(12)
            4.2.1.1 TRIM模擬結(jié)果
            4.2.1.2 δ-Lu_4Hf_3O_(12)輻照實驗結(jié)果
        4.2.2 Ne~(2+)、Kr~(3+)和Xe~(26+)離子束輻照δ-Sc_4Hf_3O_(12)
            4.2.2.1 TRIM模擬結(jié)果
            4.2.2.2 δ-Sc_4Hf_3O_(12)輻照實驗結(jié)果
    4.3 實驗結(jié)果討論
        4.3.1 δ-A_4Hf_3O_(12)的有序-無序相變
        4.3.2 不同入射離子質(zhì)量對δ相輻照性能的影響
        4.3.3 不同A位原子對δ-A_4Hf_3O_(12)的耐輻照性能影響
        4.3.4 相轉(zhuǎn)變溫度對δ相輻照性能的影響
    4.4 小結(jié)
第五章 納米晶粒燒綠石A_2Ti_2O_7的離子束輻照實驗
    5.1 輻照前納米晶粒燒綠石A_2Ti_2O_7 (A = Gd, Ho, Lu)的表征
        5.1.1 XRD表征
        5.1.2 TEM表征
    5.2 離子束輻照實驗
        5.2.1 TRIM模擬
        5.2.2 1 Me V Kr~(2+)離子束輻照納米晶粒燒綠石A_2Ti_2O_7
            5.2.2.1 納米晶粒燒綠石A_2Ti_2O_7室溫輻照實驗結(jié)果
            5.2.2.2 納米晶粒燒綠石Lu_2Ti_2O_7高溫輻照實驗結(jié)果
    5.3 輻照實驗結(jié)果討論
        5.3.1 室溫輻照實驗結(jié)果討論
            5.3.1.1 非晶化與化學(xué)組分的關(guān)系
            5.3.1.2 晶粒尺寸對輻照性能的影響
        5.3.2 納米晶粒燒綠石Lu_2Ti_2O_7高溫輻照實驗結(jié)果討論
        5.3.3 缺陷演化隨溫度的變化
    5.4 小結(jié)
第六章 總結(jié)與展望
附錄
參考文獻
在學(xué)期間的研究成果
致謝



本文編號：3681761