鈾钚混合氧化物（Mixed Oxide,MOX）燃料主要應用于快堆（Fast Reactor,FBR）和壓水堆（Pressurized Water Reactor,PWR）,也有少量應用于沸水堆（Boiling Water Reactor,BWR）,MOX燃料元件制造是"核燃料閉式循環(huán)"的重要環(huán)節(jié)。將混合均勻的鈾钚氧化物粉末燒結成滿足性能要求的燃料芯塊是MOX燃料制造的關鍵工藝環(huán)節(jié),燒結溫度、保溫時間及燒結氣氛是影響燒結芯塊致密性、氧金屬比和微觀結構等芯塊性能指標的關鍵因素。針對采用機械混合法處理的二氧化鈾和二氧化钚混合粉末經壓制成型后得到的生坯開展燒結實驗,實驗中將同一處理工藝得到的同一批生坯在1 700℃高溫燒結爐中燒制6 h,然后緩慢還原至室溫,用金相顯微鏡對MOX燒結芯塊樣品的微觀結構進行分析,結果表明:在燒結溫度和保溫時間保持不變的基礎上,隨著燒結氣氛中水含量的增高,芯塊的致密性和氧金屬比（O/M）比值增加。當燒結氣氛中水含量增大到一定比例時,芯塊的微觀組織中的微裂紋和相分離現象逐漸消失;當燒結氣氛中水含量大于1 600 ppm時,得到的燒結芯塊組織均勻,沒有微裂紋,芯塊性能... 

【文章來源】：核技術. 2020,43(11)北大核心CSCD

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MOX燃料芯塊制造工藝流程

燒結實驗用的MOX生坯樣品密度為55%TD左右，TD是指芯塊的理論密度（Theoretical Density）。MOX芯塊在不同的燒結氣氛下燒結后的芯塊密度變化情況如圖3所示。圖3 燒結氣氛中的水含量與燒結芯塊密度關系

圖2 燒結氣氛中水含量與燒結芯塊收縮率的關系從圖2、3可以看出，在相同燒結溫度和燒結時間的燒結條件下，隨著燒結氣氛中水含量的增加，即氧分壓的增加，燒結芯塊的收縮率增加，芯塊密度隨之增加，燒結出的芯塊更致密。根據Zachariasen測定的PuO2的晶體結構，PuO2與UO2的結構一樣，是螢石型面心立方（fcc）晶體，每個晶胞有4個金屬原子和8個氧原子，晶胞內的氧原子為簡單立方密堆，金屬原子占據晶角和面心位置[12],O2-的離子半徑約為0.135 nm,Pu4+的離子半徑約為0.093 nm,U4+的離子半徑約為0.097 nm。根據固相燒結理論，這種離子氧化物的固相燒結一般為空位擴散機制，燒結過程中，氧是慢擴散單元[10]，燒結過程中氧離子空位的擴散速率比陽離子空位擴散速率要慢。隨著燒結氣氛中氧分壓的增加，氧化物中氧空位的濃度增加，從而增加燒結速率，促進燒結，燒結致密性增加。MOX芯塊燒結實驗結果發(fā)現，采用相同的燒結溫度和保溫時間，隨著燒結氣氛中p(H2O）的增加，燒結氣氛的p(O2）和氧勢增加，燒結芯塊的收縮率和密度都有明顯的增加，說明這種燒結氣氛下MOX芯塊的燒結機制是空位擴散機制，這與Berzati、Kutty及Kato等[4,6-7]的研究結果一致。

【參考文獻】：
期刊論文
[1]環(huán)形燃料芯塊一維穩(wěn)態(tài)溫度場計算方法研究[J]. 馬輝強,于濤,陳珍平,趙鵬程,謝金森,劉紫靜,劉建星,雷洲陽,何清玲.  核技術. 2020(06)
[2]Burnup analysis for the pebble-bed fluoride-salt-cooled high-temperature reactor based on the energy-dependent elastic scattering cross-sectional model[J]. Zhi-Feng Li,Jie-Jin Cai,Qin Zeng,Wen-Jie Zeng.  Nuclear Science and Techniques. 2018(09)



本文編號：3560398