高放射性廢物（HLW）是商業(yè)和軍事等方面的核能利用后產(chǎn)生的乏燃料經(jīng)處理的產(chǎn)物,其中殘留的Pu對人體具有極大的放射性危害,并且待處置的大量HLW限制了相關(guān)產(chǎn)業(yè)的發(fā)展。玻璃固化后對HLW進行永久地質(zhì)處置是如今大批量解決其存放問題的唯一方式。在實際情況下,HLW中放射性核素含量隨來源及處理過程的不同而有很大起伏,但很少有相關(guān)研究對有效核素固化量作出分析。因此本文率先研究了不同體系玻璃固化體中核素含量對結(jié)構(gòu)的影響,以及由此導(dǎo)致化學(xué)穩(wěn)定性的改變,而后通過抗浸出性能評價得出核素固化量與化學(xué)穩(wěn)定性的關(guān)系。玻璃的熱力學(xué)亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)在大強度和長時間輻照作用下難以滿足上萬年穩(wěn)定性的需要,于是研究基于前期試驗選擇化學(xué)穩(wěn)定性較為優(yōu)異的玻璃體系,添加金屬氧化物,對玻璃固化體進行熱處理,使其進一步轉(zhuǎn)變?yōu)椴Ａ沾晒袒w,實現(xiàn)陶瓷固化高放射性核素、玻璃固化中低放廢物的復(fù)合固化模式。同時控制固化體組成,研究在優(yōu)化的結(jié)構(gòu)中核素含量對固化體晶化及抗浸出性能的影響。于是本文在對HLW來源及固化處理的方式進行綜合論述的基礎(chǔ)上,通過CeO2引入Ce作為Pu的模擬核素,采用差熱分析（DTA）、X射線掃描儀（XRD）、冷場發(fā)射掃描電子... 

【文章來源】：浙江大學(xué)浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：121 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 放射性廢物簡介
    1.2 水泥固化
    1.3 瀝青固化
    1.4 塑料固化
    1.5 陶瓷固化
    1.6 玻璃固化
        1.6.1 玻璃固化的原理及特點
        1.6.2 玻璃固化的研究進展
        1.6.3 玻璃固化的工業(yè)化發(fā)展背景
    1.7 玻璃陶瓷固化
        1.7.1 玻璃陶瓷固化的原理及特點
        1.7.2 玻璃陶瓷固化的研究現(xiàn)狀
    1.8 立題依據(jù)及實驗內(nèi)容
第二章 實驗研究方法
    2.1 原料及實驗方法
    2.2 性能表征
        2.2.1 樣品的密度
        2.2.2 差熱分析
        2.2.3 物相分析
        2.2.4 表觀形貌分析
        2.2.5 微觀形貌分析
        2.2.6 抗浸出性能測試
第三章 鈉鋁硅及硼鋁硅玻璃固化體結(jié)構(gòu)與抗浸出性能研究
    3.1 引言
    3.2 玻璃固化體的制備與結(jié)構(gòu)的研究
    3.3 玻璃固化體的抗浸出性能研究
    3.4 本章小結(jié)
第四章 鈣鈦鋯石玻璃陶瓷固化體制備與結(jié)構(gòu)研究
    4.1 引言
    4.2 樣品的制備
    4.3 熱處理溫度對鈣鈦鋯石玻璃陶瓷固化體核化的影響
    4.4 熱處理溫度對鈣鈦鋯石玻璃陶瓷固化體晶化的影響
    4.5 TiO_2與ZrO_2對鈣鈦鋯石玻璃陶瓷固化體晶化的影響
    4.6 TiO_2與ZrO_2對鈣鈦鋯石玻璃陶瓷固化體抗浸出性能的影響
    4.7 本章小結(jié)
第五章 鈣鈦鋯石玻璃陶瓷固化體晶化與抗浸出性能研究
    5.1 引言
    5.2 樣品的制備
    5.3 B_2O_3對鈣鈦鋯石玻璃陶瓷固化體晶體結(jié)構(gòu)的影響
    5.4 模擬核素對鈣鈦鋯石基玻璃陶瓷固化體晶體結(jié)構(gòu)的影響
    5.5 B_2O_3及模擬核素對鈣鈦鋯石玻璃陶瓷固化體抗浸出性能的影響
    5.6 本章小結(jié)
第六章 總結(jié)與展望
    6.1 全文總結(jié)
    6.2 存在的問題及展望
參考文獻
致謝
個人簡歷
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其它研究成果



本文編號：3412690