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低碳鋼腐蝕產(chǎn)物與Pu的氧化還原反應(yīng)研究

發(fā)布時(shí)間:2020-12-03 10:42
  本文針對(duì)高放廢物處置庫(kù)地下水環(huán)境中,包裝容器低碳鋼腐蝕產(chǎn)物與Pu之間的氧化還原反應(yīng)開展研究,獲取腐蝕產(chǎn)物與Pu之間的氧化還原動(dòng)力學(xué)方程與反應(yīng)常數(shù),以及影響特征,為高放廢物地質(zhì)處置安全評(píng)價(jià)提供技術(shù)參數(shù)。論文基于高放廢物的超長(zhǎng)期(可能上萬年)處置過程中,處置庫(kù)遭到天然或人為的作用,工程屏障層被破壞,核廢物容器(低碳鋼)受到地下水的侵蝕,核廢物發(fā)生泄漏遷移這一背景。為了探究腐蝕產(chǎn)物對(duì)Pu氧化還原反應(yīng)研究,用電化學(xué)實(shí)驗(yàn)室模擬研究了低碳鋼儲(chǔ)物罐在地下水環(huán)境中的腐蝕過程,通過PHREEQC模擬分析了Pu在腐蝕溶液及地下水中種態(tài)的分布情況,探討了腐蝕溶液及地下水溶液對(duì)Pu在兩種地質(zhì)介質(zhì)中的吸附機(jī)理和動(dòng)力學(xué)影響過程。為后續(xù)指導(dǎo)Pu在地質(zhì)環(huán)境中的屏障技術(shù)提供指導(dǎo)意見,對(duì)核廢物安全處置工作具有科學(xué)意義。主要研究?jī)?nèi)容與結(jié)論如下:(1)用電化學(xué)的方法獲得低碳鋼在溶液中的腐蝕電位,通過腐蝕電位加快腐蝕低碳鋼獲得腐蝕產(chǎn)物。不同條件下的溶液對(duì)低碳鋼腐蝕電位及腐蝕電位密度都會(huì)產(chǎn)生一定影響。通過XRD對(duì)腐蝕產(chǎn)物分析,低碳鋼腐蝕產(chǎn)物主要為α-FeOOH、Fe3O4,在地下水環(huán)境... 

【文章來源】:成都理工大學(xué)四川省

【文章頁(yè)數(shù)】:70 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

低碳鋼腐蝕產(chǎn)物與Pu的氧化還原反應(yīng)研究


高放廢物地質(zhì)處置庫(kù)示意圖

地下水,溶液,地質(zhì)介質(zhì),氧化性


2 Pu 在美國(guó)尤卡山地下水溶液中的 Eh-pH 圖(CPu= 10人(Amayri, S, et al.,2016; 蔣京呈, 等,2016; 于靜,Pu 在不同地下水中的存在種態(tài),模擬發(fā)現(xiàn) Pu 在一定條件下,Pu 可以與地下水溶液中的 SO42-、CSO4+、Pu(SO4)2-、PuCO3+、PuCl2+等化合物;在中與 OH-結(jié)合形成 Pu(OH)4,在氧化性較強(qiáng)和堿性)的化合物。同時(shí),模擬發(fā)現(xiàn) CO2濃度、O2含量、 Pu 在地下水溶液和地質(zhì)介質(zhì)中的種態(tài)分布;Bc, R,2016)通過萃取的方法證明。pH=3-10 之間時(shí), Pu(4% Pu(Ⅲ),85% Pu(IV),11% Pu(Ⅴ)),當(dāng)(VI)和 Pu(Ⅲ),隨著時(shí)間的推移 Pu(VI)逐漸向 P)占主導(dǎo)地位并保持穩(wěn)定。中性環(huán)境中一周后發(fā)現(xiàn)三種價(jià)態(tài)在一定條件下可以相互轉(zhuǎn)化;研究發(fā)現(xiàn)A, et al.,2007; Tanaka, K, et al.,2009; Powell, B A, e(Conroy, N A, et al.,2017; Zhao, P, et al.,2016; Wong

示意圖,腐蝕產(chǎn)物,實(shí)物,示意圖


第 2 章 低碳鋼腐蝕產(chǎn)物研究于極化曲線測(cè)量的裝置如 2-1 所示,實(shí)驗(yàn)前,預(yù)先向 300 ml 電解槽中(b)加入特定電解液,通入高純 N2(99.999%)約 30min 除去溶液中的氧氣率約 3ml/s,在實(shí)驗(yàn)過程中始終保持電解池中充滿高純 N2以隔離空氣的驗(yàn)條件為 25℃;瘜W(xué)工作站測(cè)得極化曲線,根據(jù)極化曲線獲得腐蝕電壓,用 PS-1 陽(yáng)極入恒定的電壓,讓低碳鋼在特定溶液中腐蝕獲得相應(yīng)的腐蝕產(chǎn)物。用極極化儀獲得腐蝕產(chǎn)物的裝置如圖 2-2 所示。

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Q235鋼在甘肅北山地區(qū)地下水模擬液及高壓實(shí)膨潤(rùn)土環(huán)境下的腐蝕行為[J]. 鄭珉,黃彥良,西方篤,路東柱,張杰,王秀通,溫娟,李玉紅,劉月妙.  中國(guó)腐蝕與防護(hù)學(xué)報(bào). 2016(05)
[2]利用CHEMSPEC模擬計(jì)算Np和Pu在北山地下水中的種態(tài)分布及其在水合氧化鐵上的吸附[J]. 蔣京呈,王曉麗,蔣美玲,周萬強(qiáng),王祥云,杜良,劉春立.  中國(guó)科學(xué):化學(xué). 2016(08)
[3]地下水環(huán)境中钚形態(tài)分布研究進(jìn)展[J]. 劉艷,李成邦,王東文,張灝,陳曉謀,張向東.  環(huán)境科學(xué)與技術(shù). 2016(01)
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[5]高放核廢物處置庫(kù)T-M耦合數(shù)值模擬[J]. 王勝.  沈陽(yáng)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2014(03)
[6]模擬高放廢物地質(zhì)處置環(huán)境下重碳酸鹽濃度對(duì)低碳鋼活化/鈍化腐蝕傾向的影響[J]. 文懷梁,董俊華,柯偉,陳文娟,陽(yáng)靖峰,陳楠.  金屬學(xué)報(bào). 2014(03)
[7]工業(yè)純Ti在模擬高放廢物地質(zhì)處置環(huán)境中的縫隙腐蝕行為[J]. 魏欣,董俊華,柯偉.  金屬學(xué)報(bào). 2013(06)
[8]水相環(huán)境中pH對(duì)Pu在膨潤(rùn)土中吸附行為的影響[J]. 王孝強(qiáng),李平川,冷陽(yáng)春,庹先國(guó),宿吉龍,岳萍.  原子能科學(xué)技術(shù). 2013(04)
[9]重碳酸鹽溶液中SO42-和Cl-對(duì)低碳鋼活化/鈍化腐蝕行為的影響[J]. 陽(yáng)靖峰,董俊華,柯偉.  金屬學(xué)報(bào). 2011(10)
[10]深地質(zhì)處置——高放廢物的最終去向[J]. 蘇銳.  中國(guó)核工業(yè). 2011(08)

碩士論文
[1]低碳鋼在模擬深地質(zhì)處置環(huán)境中的腐蝕行為[D]. 文懷梁.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2014



本文編號(hào):2896295

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