【摘要】：碳化硅(SiC)材料由于其優(yōu)良的高溫力學(xué)性能、高溫化學(xué)惰性、低感生放射性和強(qiáng)抗腐蝕能力,尤其是其低中子俘獲截面等特性,使之成為先進(jìn)核能系統(tǒng)熔鹽堆的候選材料之一,可作為結(jié)構(gòu)材料和燃料的包覆材料等。SiC在熔鹽堆中面臨著高溫、熔鹽腐蝕、高劑量中子輻照等多重環(huán)境的考驗(yàn),因此SiC輻照損傷的規(guī)律,以及輻照損傷對(duì)其力學(xué)性能與抗熔鹽腐蝕性能的影響是不能忽視的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題。本論文利用離子輻照技術(shù)研究了熔鹽堆候選材料SiC輻照損傷效應(yīng),主要研究?jī)?nèi)容包括SiC微觀結(jié)構(gòu)的輻照損傷規(guī)律;輻照損傷對(duì)SiC力學(xué)性能的影響及相關(guān)機(jī)制;輻照損傷對(duì)SiC抗熔鹽(FLiNaK)腐蝕性能的影響等方面。1)SiC微觀結(jié)構(gòu)的輻照損傷規(guī)律在Xe離子輻照的低劑量樣品(峰值損傷0.2 dpa,RT)中,SiC的微結(jié)構(gòu)損傷體現(xiàn)在晶格膨脹性應(yīng)變上,缺陷的類型主要以點(diǎn)缺陷或點(diǎn)缺陷團(tuán)簇為主;劑量達(dá)到0.2-0.6 dpa時(shí)樣品開(kāi)始出現(xiàn)非晶化的現(xiàn)象,而當(dāng)輻照劑量達(dá)到2 dpa時(shí),樣品輻照損傷層完全非晶化。非晶化機(jī)制是:同核鍵(Si-Si或C-C)富集區(qū)域是非晶化的成核區(qū)域,隨著劑量的增加非晶化核區(qū)不斷生長(zhǎng),最終連成一片,成為連續(xù)的非晶化層。另外,非晶化是材料輻照腫脹的原因之一。2)通過(guò)離子輻照的方法調(diào)控SiC中的損傷程度,研究了不同損傷程度下的SiC力學(xué)性能的變化當(dāng)dpa較小時(shí)(0.2 dpa,RT),離子輻照后樣品的硬度高于空白樣品,說(shuō)明輻照產(chǎn)生的點(diǎn)缺陷及其團(tuán)簇、位錯(cuò)環(huán)等缺陷的釘扎效應(yīng)起主導(dǎo)作用,這是輻照硬化的過(guò)程,并在輻照劑量為0.06 dpa時(shí)輻照硬化達(dá)到最大;當(dāng)dpa較大時(shí)(0.6dpa),樣品的硬度開(kāi)始下降,這是輻照軟化的過(guò)程,此過(guò)程中共價(jià)鍵破壞效應(yīng)占主導(dǎo)作用;SiC在剛出現(xiàn)非晶化時(shí)(0.2-0.6 dpa),共價(jià)鍵破壞效應(yīng)和釘扎效應(yīng)兩者達(dá)到平衡。利用Nix-Gao模型定量地評(píng)估了SiC的離子輻照硬化。結(jié)果表明,劑量達(dá)到0.06dpa,SiC納米硬度從35.38±0.03增加到42.61±0.02 GPa,增幅為~20%。當(dāng)輻照區(qū)域完全非晶化時(shí),硬度降低到26.49±0.01 GPa。樣品的彈性模量隨著輻照劑量的升高呈減小的趨勢(shì)。3)離子輻照后SiC熔鹽腐蝕性能的變化及相關(guān)機(jī)理本論文對(duì)比了不同劑量、不同離子、不同能量與不同溫度的離子輻照樣品在熔鹽中的腐蝕行為,研究了SiC輻照腐蝕效應(yīng)。輻照前純SiC具有優(yōu)異的抗熔鹽腐蝕性能,但輻照明顯地促進(jìn)了SiC在高溫熔鹽FLiNaK中的腐蝕。研究發(fā)現(xiàn),在70 keV Si離子高溫(650℃)輻照SiC樣品(最大損傷處2.5 dpa)經(jīng)高溫熔鹽FLiNaK腐蝕166 h之后,樣品表面發(fā)生了腐蝕脫落的現(xiàn)象,而在僅僅輻照或者腐蝕樣品中并沒(méi)有發(fā)現(xiàn)此現(xiàn)象。輻照腐蝕樣品表面的腐蝕脫落層的深度為40±8nm,這與輻照損傷深度基本一致。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明SiC材料的腐蝕與C-C化學(xué)鍵和富C表面的形成和Si離子的流失直接有關(guān)。進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)還發(fā)現(xiàn)常溫低劑量輻照(0.3 dpa)的SiC樣品幾乎沒(méi)有腐蝕現(xiàn)象,但當(dāng)劑量達(dá)到3 dpa樣品出現(xiàn)非晶化時(shí),輻照顯著地促進(jìn)了SiC的腐蝕(Si和Xe離子輻照下都發(fā)現(xiàn)此現(xiàn)象),說(shuō)明輻照促進(jìn)SiC腐蝕的過(guò)程存在dpa閾值。對(duì)腐蝕樣品表面和截面的分析表明O元素參與到輻照促進(jìn)SiC腐蝕過(guò)程中,因此控制O雜質(zhì)的含量是解決輻照促進(jìn)SiC腐蝕的關(guān)鍵。最后還探討了輻照促進(jìn)SiC在高溫FLiNaK熔鹽中腐蝕的相關(guān)機(jī)理。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TL426
【圖文】：

第一章 緒論3圖1-1 三回路熔鹽堆系統(tǒng)示意圖[10]MSR 堆用材料的工作環(huán)境是極為苛刻和復(fù)雜的—強(qiáng)輻照、高溫以及強(qiáng)腐蝕。為了得到較高的熱轉(zhuǎn)換效率以及良好的安全性，高溫熔鹽直接流動(dòng)于 MSR 堆芯和各回路管道中，通過(guò)熱交換器交換熱量傳遞能量，因此高溫熔鹽將對(duì) MSR 結(jié)構(gòu)部件的服役性能產(chǎn)生不可忽略的影響：各回路的冷卻劑采用金屬氟化物熔鹽（如 FLiNaK 和 FLiBe），具有腐蝕性，尤其是對(duì)金屬結(jié)構(gòu)材料。此外，高溫環(huán)境也會(huì)對(duì)材料的力學(xué)性能有影響，并可能增加氟化物熔鹽對(duì)堆內(nèi)結(jié)構(gòu)材料的腐蝕。根據(jù)橡樹(shù)嶺（ORNL）的技術(shù)報(bào)告，MSRE 實(shí)驗(yàn)堆的堆芯有較高的中子通量率，累積中子通量可達(dá)到 1023n/cm2，因此 MSR 的強(qiáng)輻照將嚴(yán)重影響堆用材料服役性能

即 TMSR-SF1，它主要由以下系統(tǒng)和設(shè)備構(gòu)成：堆本體和堆內(nèi)構(gòu)件、安全相關(guān)系統(tǒng)、反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)及設(shè)備、測(cè)量和控制系統(tǒng)、核輔助系統(tǒng)等[10]，如圖 1-2 所示。SiC 基材料以其良好的高溫?zé)岱�(wěn)定性，耐輻照性能及化學(xué)惰性被公認(rèn)為可用作反應(yīng)堆堆芯組件，如控制棒套管、燃料包覆材料等。TMSR-SF1 中控制棒套管候選材料就有 SiC/SiC 復(fù)合材料。以服役 20 年計(jì)，堆內(nèi)作為控制棒候選材料的SiC 服役末期所經(jīng)受的總中子輻照通量接近 7.0E21n/cm2（E>0.1MeV)，因此它將遭受高劑量的中子輻照，其輻照后的性能變化（力學(xué)性能與腐蝕性能）將決定反應(yīng)堆能否安全運(yùn)行。但 SiC 基材料分別用作燃料包覆材料及控制棒套管全新的候選材料，目前在國(guó)內(nèi)其中子輻照數(shù)據(jù)幾乎為空白。因此，開(kāi)展 SiC 材料中子輻照試驗(yàn)，獲取輻照下力學(xué)性能和抗熔鹽腐蝕性能的變化，不僅能為 TMSR 熔鹽堆的設(shè)計(jì)和安全分析提供依據(jù)，同時(shí)也將推動(dòng)上述 SiC 基材料成為有資質(zhì)的核用材料。

第一章 緒論11圖1-5 不同能量的粒子在316L不銹鋼中的移位損傷截面隨輻照深度的變化[15]1.3.3 離子束與中子輻照實(shí)驗(yàn)結(jié)果的等效性大量的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，離子輻照適合用于模擬研究中子輻照引起的反應(yīng)堆材料微觀結(jié)構(gòu)和宏觀性能變化。圖 1-6 是對(duì)比鐵氏體-馬氏體鋼在離子輻照和反應(yīng)堆輻照（HT9 堆）的微觀結(jié)構(gòu)的變化[16]。如圖 1-6 所示，在這兩種輻照條件下，材料的微觀結(jié)構(gòu)是相似的：如位錯(cuò)線的取向（a<100>,a/2<111>），位錯(cuò)環(huán)的尺寸（~20 nm）和密度（5-9×1020m-3）（1-6 圖 a）；輻照引起的沉淀物都是 G 相和富Cr 相（1-7 圖 b 暗場(chǎng) TEM）；通過(guò)原子探針發(fā)現(xiàn) G 相是 Mn6Ni16Si7，通過(guò) TEM明場(chǎng)像（1-6 圖 c）發(fā)現(xiàn)此相分布在晶界上，這對(duì)于離子輻照和反應(yīng)堆輻照是相似的；圖 1-6d 和 e 所示，兩種輻照后材料中形成的空洞尺寸和密度也是相似的。圖1-6 鐵氏體-馬氏體鋼在離子輻照和中子輻照（HT9堆）的微觀結(jié)構(gòu)變化[16]由于質(zhì)子與中子的質(zhì)量數(shù)相同，因此質(zhì)子輻照對(duì)材料損傷更接近中子輻照。

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