【摘要】：碳化硅(SiC)材料由于其優(yōu)良的高溫力學性能、高溫化學惰性、低感生放射性和強抗腐蝕能力,尤其是其低中子俘獲截面等特性,使之成為先進核能系統(tǒng)熔鹽堆的候選材料之一,可作為結構材料和燃料的包覆材料等。SiC在熔鹽堆中面臨著高溫、熔鹽腐蝕、高劑量中子輻照等多重環(huán)境的考驗,因此SiC輻照損傷的規(guī)律,以及輻照損傷對其力學性能與抗熔鹽腐蝕性能的影響是不能忽視的關鍵科學問題。本論文利用離子輻照技術研究了熔鹽堆候選材料SiC輻照損傷效應,主要研究內容包括SiC微觀結構的輻照損傷規(guī)律;輻照損傷對SiC力學性能的影響及相關機制;輻照損傷對SiC抗熔鹽(FLiNaK)腐蝕性能的影響等方面。1)SiC微觀結構的輻照損傷規(guī)律在Xe離子輻照的低劑量樣品(峰值損傷0.2 dpa,RT)中,SiC的微結構損傷體現(xiàn)在晶格膨脹性應變上,缺陷的類型主要以點缺陷或點缺陷團簇為主;劑量達到0.2-0.6 dpa時樣品開始出現(xiàn)非晶化的現(xiàn)象,而當輻照劑量達到2 dpa時,樣品輻照損傷層完全非晶化。非晶化機制是:同核鍵(Si-Si或C-C)富集區(qū)域是非晶化的成核區(qū)域,隨著劑量的增加非晶化核區(qū)不斷生長,最終連成一片,成為連續(xù)的非晶化層。另外,非晶化是材料輻照腫脹的原因之一。2)通過離子輻照的方法調控SiC中的損傷程度,研究了不同損傷程度下的SiC力學性能的變化當dpa較小時(0.2 dpa,RT),離子輻照后樣品的硬度高于空白樣品,說明輻照產(chǎn)生的點缺陷及其團簇、位錯環(huán)等缺陷的釘扎效應起主導作用,這是輻照硬化的過程,并在輻照劑量為0.06 dpa時輻照硬化達到最大;當dpa較大時(0.6dpa),樣品的硬度開始下降,這是輻照軟化的過程,此過程中共價鍵破壞效應占主導作用;SiC在剛出現(xiàn)非晶化時(0.2-0.6 dpa),共價鍵破壞效應和釘扎效應兩者達到平衡。利用Nix-Gao模型定量地評估了SiC的離子輻照硬化。結果表明,劑量達到0.06dpa,SiC納米硬度從35.38±0.03增加到42.61±0.02 GPa,增幅為~20%。當輻照區(qū)域完全非晶化時,硬度降低到26.49±0.01 GPa。樣品的彈性模量隨著輻照劑量的升高呈減小的趨勢。3)離子輻照后SiC熔鹽腐蝕性能的變化及相關機理本論文對比了不同劑量、不同離子、不同能量與不同溫度的離子輻照樣品在熔鹽中的腐蝕行為,研究了SiC輻照腐蝕效應。輻照前純SiC具有優(yōu)異的抗熔鹽腐蝕性能,但輻照明顯地促進了SiC在高溫熔鹽FLiNaK中的腐蝕。研究發(fā)現(xiàn),在70 keV Si離子高溫(650℃)輻照SiC樣品(最大損傷處2.5 dpa)經(jīng)高溫熔鹽FLiNaK腐蝕166 h之后,樣品表面發(fā)生了腐蝕脫落的現(xiàn)象,而在僅僅輻照或者腐蝕樣品中并沒有發(fā)現(xiàn)此現(xiàn)象。輻照腐蝕樣品表面的腐蝕脫落層的深度為40±8nm,這與輻照損傷深度基本一致。實驗結果表明SiC材料的腐蝕與C-C化學鍵和富C表面的形成和Si離子的流失直接有關。進一步的實驗還發(fā)現(xiàn)常溫低劑量輻照(0.3 dpa)的SiC樣品幾乎沒有腐蝕現(xiàn)象,但當劑量達到3 dpa樣品出現(xiàn)非晶化時,輻照顯著地促進了SiC的腐蝕(Si和Xe離子輻照下都發(fā)現(xiàn)此現(xiàn)象),說明輻照促進SiC腐蝕的過程存在dpa閾值。對腐蝕樣品表面和截面的分析表明O元素參與到輻照促進SiC腐蝕過程中,因此控制O雜質的含量是解決輻照促進SiC腐蝕的關鍵。最后還探討了輻照促進SiC在高溫FLiNaK熔鹽中腐蝕的相關機理。
【學位授予單位】：中國科學院大學(中國科學院上海應用物理研究所)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TL426
【圖文】：

第一章 緒論3圖1-1 三回路熔鹽堆系統(tǒng)示意圖[10]MSR 堆用材料的工作環(huán)境是極為苛刻和復雜的—強輻照、高溫以及強腐蝕。為了得到較高的熱轉換效率以及良好的安全性，高溫熔鹽直接流動于 MSR 堆芯和各回路管道中，通過熱交換器交換熱量傳遞能量，因此高溫熔鹽將對 MSR 結構部件的服役性能產(chǎn)生不可忽略的影響：各回路的冷卻劑采用金屬氟化物熔鹽（如 FLiNaK 和 FLiBe），具有腐蝕性，尤其是對金屬結構材料。此外，高溫環(huán)境也會對材料的力學性能有影響，并可能增加氟化物熔鹽對堆內結構材料的腐蝕。根據(jù)橡樹嶺（ORNL）的技術報告，MSRE 實驗堆的堆芯有較高的中子通量率，累積中子通量可達到 1023n/cm2，因此 MSR 的強輻照將嚴重影響堆用材料服役性能

即 TMSR-SF1，它主要由以下系統(tǒng)和設備構成：堆本體和堆內構件、安全相關系統(tǒng)、反應堆冷卻劑系統(tǒng)及設備、測量和控制系統(tǒng)、核輔助系統(tǒng)等[10]，如圖 1-2 所示。SiC 基材料以其良好的高溫熱穩(wěn)定性，耐輻照性能及化學惰性被公認為可用作反應堆堆芯組件，如控制棒套管、燃料包覆材料等。TMSR-SF1 中控制棒套管候選材料就有 SiC/SiC 復合材料。以服役 20 年計，堆內作為控制棒候選材料的SiC 服役末期所經(jīng)受的總中子輻照通量接近 7.0E21n/cm2（E>0.1MeV)，因此它將遭受高劑量的中子輻照，其輻照后的性能變化（力學性能與腐蝕性能）將決定反應堆能否安全運行。但 SiC 基材料分別用作燃料包覆材料及控制棒套管全新的候選材料，目前在國內其中子輻照數(shù)據(jù)幾乎為空白。因此，開展 SiC 材料中子輻照試驗，獲取輻照下力學性能和抗熔鹽腐蝕性能的變化，不僅能為 TMSR 熔鹽堆的設計和安全分析提供依據(jù)，同時也將推動上述 SiC 基材料成為有資質的核用材料。

第一章 緒論11圖1-5 不同能量的粒子在316L不銹鋼中的移位損傷截面隨輻照深度的變化[15]1.3.3 離子束與中子輻照實驗結果的等效性大量的實驗結果表明，離子輻照適合用于模擬研究中子輻照引起的反應堆材料微觀結構和宏觀性能變化。圖 1-6 是對比鐵氏體-馬氏體鋼在離子輻照和反應堆輻照（HT9 堆）的微觀結構的變化[16]。如圖 1-6 所示，在這兩種輻照條件下，材料的微觀結構是相似的：如位錯線的取向（a<100>,a/2<111>），位錯環(huán)的尺寸（~20 nm）和密度（5-9×1020m-3）（1-6 圖 a）；輻照引起的沉淀物都是 G 相和富Cr 相（1-7 圖 b 暗場 TEM）；通過原子探針發(fā)現(xiàn) G 相是 Mn6Ni16Si7，通過 TEM明場像（1-6 圖 c）發(fā)現(xiàn)此相分布在晶界上，這對于離子輻照和反應堆輻照是相似的；圖 1-6d 和 e 所示，兩種輻照后材料中形成的空洞尺寸和密度也是相似的。圖1-6 鐵氏體-馬氏體鋼在離子輻照和中子輻照（HT9堆）的微觀結構變化[16]由于質子與中子的質量數(shù)相同，因此質子輻照對材料損傷更接近中子輻照。

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