【摘要】：TRISO(tristructural-isotropic)型包覆燃料顆粒(簡(jiǎn)稱TRISO顆粒)是專門為高溫氣冷核反應(yīng)堆設(shè)計(jì)的新型燃料,由于其優(yōu)異的安全性和高效率,從而受到世界各國(guó)的廣泛關(guān)注。TRISO顆粒由核芯燃料及表層疏松熱解碳層(Buffer)、內(nèi)致密熱解碳層(IPyC)、碳化硅層(SiC)和外致密熱解碳層(OPyC)組成,其直徑約為~1 mm。TRISO顆粒作為燃料元件的基本組成單元,主要功能是約束燃料和放射性裂變產(chǎn)物,同時(shí)有效地傳導(dǎo)核裂變釋放的熱量。因此,無(wú)論在正常運(yùn)行工況下,還是在事故條件下,TRISO顆粒的服役狀態(tài)關(guān)系到反應(yīng)堆的安全運(yùn)行。在高溫氣冷反應(yīng)堆正常運(yùn)行工況下,TRISO顆粒的溫度可達(dá)~1200℃。然而,在復(fù)雜的服役條件下,特別是發(fā)生進(jìn)氣/進(jìn)水事故工況時(shí),TRISO顆粒中SiC層的高溫氧化行為和斷裂強(qiáng)度將降低其阻擋裂變產(chǎn)物釋放的能力。同時(shí),TRISO顆粒包覆層的熱導(dǎo)率決定了TRISO顆粒內(nèi)部的溫度分布,進(jìn)而影響熱能導(dǎo)出效率,甚至導(dǎo)致TRISO顆粒的失效等。因此,設(shè)計(jì)新型燃料包覆體系以滿足反應(yīng)堆更高溫度和更高燃耗的需求是TRISO顆粒未來(lái)發(fā)展的重大挑戰(zhàn)。本文主要研究?jī)?nèi)容和進(jìn)展如下:首先,針對(duì)TRISO顆粒在進(jìn)氣/進(jìn)水事故工況下的安全性,本文對(duì)TRISO顆粒中SiC層在大氣和水蒸氣環(huán)境中分別進(jìn)行了900℃~1400℃的氧化實(shí)驗(yàn)。與大氣氧化相比,水蒸氣的存在促進(jìn)了非晶態(tài)SiO_2向晶態(tài)SiO_2的轉(zhuǎn)變。隨著氧化的進(jìn)行,SiO_2結(jié)晶和晶相轉(zhuǎn)變等變化導(dǎo)致SiO_2層中形成裂紋,甚至發(fā)生剝落。SiO_2層結(jié)構(gòu)的破壞進(jìn)一步加快了SiC的氧化速率,導(dǎo)致SiO_2層內(nèi)孔洞和碳的形成。SiC在大氣中遵循線性-拋物線的氧化規(guī)律。然而,在水蒸氣中,SiC的氧化規(guī)律在高于1200℃時(shí)發(fā)生由線性-拋物線規(guī)律向拋物線規(guī)律的轉(zhuǎn)變。氧化速控步驟為氧氣或水蒸氣分子在氧化層中的擴(kuò)散。SiC層的斷裂強(qiáng)度和Weibull模量隨著氧化溫度的升高而顯著降低,主要取決于SiC層外半徑與厚度的比值。其次,為分析TRISO顆粒在高溫環(huán)境中運(yùn)行的熱效率和安全性,本文首次提出采用拉曼光譜法研究TRISO顆粒包覆層的熱導(dǎo)率�；诩す饧訜嵩�,利用拉曼激光既作為激發(fā)源又作為加熱源,建立了拉曼光譜法測(cè)熱導(dǎo)的三維模型,并深入分析了光斑尺寸、激光探測(cè)區(qū)域和激光吸收率等因素。經(jīng)計(jì)算可得Buffer層、IPyC層和OPyC層的熱導(dǎo)率分別為8.9±0.2 W/m·℃,13.9±1.5 W/m·℃和11.9±0.9 W/m·℃。低織構(gòu)PyC層熱導(dǎo)率的差異主要取決于其微觀結(jié)構(gòu),如孔隙度、碳顆粒尺寸和缺陷密度等。采用Matlab軟件模擬激光熱效應(yīng)可得到激光在SiC材料中的三維熱影響區(qū)域遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出了TRISO顆粒中SiC層的范圍。因此,鄰近的PyC層會(huì)限制SiC層中熱流的傳導(dǎo)。此外,影響SiC層熱導(dǎo)率測(cè)量的因素還有激光在SiC中的熱效應(yīng)不明顯和探測(cè)區(qū)域較大等。最后,為進(jìn)一步提高TRISO顆粒在更高燃耗和更高溫度下的運(yùn)行安全性,本文基于SiC優(yōu)異的熱導(dǎo)性能和抗輻照性能,設(shè)計(jì)了新型SiC基包埋TRISO顆粒元件(FCM)。采用放電等離子體燒結(jié)(SPS)法制備FCM元件,并系統(tǒng)研究了SPS工藝對(duì)SiC和FCM的微觀結(jié)構(gòu)、力學(xué)性能和熱導(dǎo)率的影響。SPS能實(shí)現(xiàn)短時(shí)間內(nèi)快速燒結(jié),從而減輕了高溫?zé)Y(jié)過(guò)程的熱效應(yīng)對(duì)TRISO顆粒微觀結(jié)構(gòu)和性能等的影響。在FCM制備過(guò)程中,TRISO顆粒中OPyC層與SiC基體界面發(fā)生氧化反應(yīng),生成的氣體產(chǎn)物導(dǎo)致在SiC基體中形成多孔SiC區(qū)域�；贛axwell-Eucken模型可得含OPyC層/不含OPyC層的TRISO顆粒的有效熱導(dǎo)率分別為14.4 W/m·℃和25.2 W/m·℃。采用Comsol multiphysics軟件模擬FCM中熱流場(chǎng)分布可知,SiC層的熱導(dǎo)率對(duì)TRISO顆粒的有效熱導(dǎo)率起決定性作用,然而OPyC層和OPyC/SiC界面缺陷會(huì)阻礙熱流流經(jīng)SiC層,導(dǎo)致FCM的熱導(dǎo)率降低。相比于含OPyC層的TRISO顆粒,當(dāng)FCM中包埋不含OPyC層的TRISO顆粒時(shí),SiC層與SiC基體的界面結(jié)合緊密,并且具有較高的熱導(dǎo)率。本文揭示了SiC層在高溫大氣/水蒸氣中的氧化機(jī)制以及對(duì)SiC層斷裂強(qiáng)度的影響;建立了拉曼光譜法測(cè)量熱導(dǎo)率的三維模型,實(shí)現(xiàn)了對(duì)TRISO顆粒包覆層熱導(dǎo)率的表征,為分析TRISO顆粒在進(jìn)氣/進(jìn)水事故條件下的使用安全性和熱傳導(dǎo)效率等提供了理論指導(dǎo)。在此基礎(chǔ)上,結(jié)合TRISO顆粒本征安全性和SiC材料高熱導(dǎo)率和抗輻照等特性,設(shè)計(jì)了新型FCM燃料,并對(duì)SPS法制備的FCM和TRISO顆粒的熱導(dǎo)率進(jìn)行了系統(tǒng)研究。新型FCM燃料具有較好的事故安全性,對(duì)促進(jìn)TRISO顆粒適用于更高溫度和更高燃耗的先進(jìn)反應(yīng)堆具有重大意義。
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TL27
【圖文】：

圖 1-1 從第一代到第四代核能系統(tǒng)的發(fā)展歷程[15]Fig. 1-1 The development of nuclear system from generation I to generation IV[15]圖 1-2 高溫氣冷反應(yīng)堆系統(tǒng)示意圖[13]Fig. 1-2 The schematic of the high temperature gas cooled reactor system[13]

2圖 1-2 高溫氣冷反應(yīng)堆系統(tǒng)示意圖[13]Fig. 1-2 The schematic of the high temperature gas cooled reactor system[13 1-2 為高溫氣冷反應(yīng)堆系統(tǒng)示意圖。高溫氣冷反應(yīng)堆(HTR)采瓷燃料元件，化學(xué)惰性和熱工性良好的氦氣作為冷卻劑，耐高為慢化劑和堆芯結(jié)構(gòu)材料，從而使反應(yīng)堆擺脫了金屬包殼材料度的限制，避免了堆芯燃料元件熔化和放射性裂變產(chǎn)物泄漏等世界上各種反應(yīng)堆中最安全的一種堆型[2, 3, 16]。高溫氣冷反應(yīng)堆口溫度可達(dá) 950 ℃，發(fā)電效率達(dá) 45%~50%，大大提高了核能利

起核能界的廣泛關(guān)注，除我國(guó)建成的 10 MW 模塊式高溫氣以外[20]，美國(guó)、德國(guó)和日本等國(guó)都在積極開展商用高溫氣冷21-23]。料元件的發(fā)展氣冷反應(yīng)堆的燃料元件采用石墨材料基體，主要分為球形燃料元件兩種基本類型，如圖 1-3 所示，分別適用于不同堆芯冷反應(yīng)堆[24, 25]。燃料元件的主要功能為：(1) 保護(hù)中心燃料傳送燃料球的過(guò)程中對(duì)球表面造成碰撞和磨損，致使燃料區(qū)傷；(2) 將燃料顆粒釋放的熱量傳導(dǎo)給冷卻劑氦氣，并慢化) 阻擋裂變產(chǎn)物向外擴(kuò)散[26]。通過(guò)控制高溫氣冷反應(yīng)堆的堆率等關(guān)鍵因素，限制燃料元件在正常運(yùn)行工況下的溫度為工況下溫度不會(huì)超過(guò) 1600 ℃的設(shè)計(jì)限值，從而保證燃料元裂變產(chǎn)物釋放的能力[27-29]。

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2784673