【摘要】：隨著化石燃料的過(guò)度開發(fā)和利用,部分資源已近枯竭,同時(shí)由化石燃料燃燒引起的環(huán)境污染問題也日益嚴(yán)重,所以尋找和開發(fā)清潔、高效的新能源成為世界各國(guó)普遍關(guān)注的問題。核能的出現(xiàn)讓人類在能源領(lǐng)域重新看到了希望,隨之而來(lái)的是大量核廢料的產(chǎn)生,它們能否被合理處置關(guān)系到核能能否可持續(xù)發(fā)展。目前,將核廢料固化后進(jìn)行深地質(zhì)掩埋是處置高放核廢料最切實(shí)可行的辦法之一,而在這個(gè)過(guò)程中固化基材的選擇顯得尤為重要。因燒綠石材料具有良好的耐輻照性能、化學(xué)和機(jī)械穩(wěn)定性,已成為下一代固化體的最理想的候選材料之一。研究燒綠石結(jié)構(gòu)材料固化性能的一種重要的方法是將錒系元素?fù)诫s在燒綠石結(jié)構(gòu)中進(jìn)行理論和實(shí)驗(yàn)研究。由于Pu等錒系元素存在放射性,所以在實(shí)驗(yàn)上具有一定的危險(xiǎn)性,加之Ce的物理性質(zhì)和化學(xué)性質(zhì)與Pu的諸多相似性,所以研究者常常采用Ce來(lái)代替Pu開展實(shí)驗(yàn)和理論方面的研究工作。本論文的第一部分是運(yùn)用基于修正密度泛函理論(DFT+U)的第一性原理方法系統(tǒng)研究了Ce在La2Ti2O7和Gd2Ti2O7兩種鈦酸鹽燒綠石中的溶解行為。通過(guò)分析Ce摻入后兩種燒綠石結(jié)構(gòu)參數(shù)的變化,我們發(fā)現(xiàn)在La2Ti2O7燒綠石中,晶格常數(shù)隨著摻Ce量的增加而減小,而O48f的位置參數(shù)x則隨著摻Ce量的增加而增加,這說(shuō)明Ce的摻入可能會(huì)增加La2Ti2O7燒綠石的耐輻照性能。而在Gd2Ti2O7燒綠石中,晶格常數(shù)隨著Ce摻入量的增加而增加,O48f的位置參數(shù)x則隨著Ce摻雜量的增加而逐漸減小,這說(shuō)明Ce的摻入可能會(huì)導(dǎo)致Gd2Ti2O7燒綠石的耐輻照性能減弱。為了研究Ce在兩種燒綠石中的溶解限度,我們對(duì)固溶體的缺陷形成能、注入能量和溶解能量進(jìn)行了系統(tǒng)的計(jì)算,結(jié)果表明Ce可以在La2Ti2O7燒綠石和Gd2Ti2O7燒綠石中完全溶解。同時(shí)我們對(duì)固溶體中各原子的Bader電荷進(jìn)行了分析,結(jié)果表明Ce在兩種燒綠石中都呈現(xiàn)還原電荷態(tài)。此外,機(jī)械穩(wěn)定性也是影響固化基材性能優(yōu)劣的一個(gè)重要因素,所以在本論文的第二部分中我們采用基于密度泛函理論的第一性原理的方法系統(tǒng)地計(jì)算了鑭系鈦酸鹽燒綠石RE2Ti2O7(RE=La,Sm,Eu,Gd,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,Lu)的彈性模量,結(jié)果表明彈性模量的值并不隨A位原子序數(shù)的增加呈現(xiàn)線性增長(zhǎng)的趨勢(shì)而是在Eu2Ti2O7和Yb2Ti2O7的位置處出現(xiàn)了“倒立的雙峰”現(xiàn)象,同時(shí),RE-O48f鍵的鍵長(zhǎng)呈現(xiàn)出與彈性模量相反的變化趨勢(shì),經(jīng)過(guò)分析我們認(rèn)為RE-O48f鍵對(duì)鑭系鈦酸鹽燒綠石的彈性模量起主要的影響。
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TL941

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本文編號(hào)：2772560