【摘要】：隨著核技術(shù)的蓬勃發(fā)展,核設(shè)施的數(shù)量逐漸增多。氚屬于核設(shè)施排放的主要放射性核素。作為氫的同位素,氚可以隨著生物圈中的氫循環(huán)和食物鏈進(jìn)入到所有含有氫元素的結(jié)構(gòu)中。因此,對氚進(jìn)行監(jiān)測和研究是十分有必要的。樹木年輪中的α-纖維素,是樹木年輪細(xì)胞細(xì)胞壁的主要成分,每一年對應(yīng)樹木年輪中的α-纖維素都與樹木生長期明確的對應(yīng)。α-纖維素中含有的不可交換有機(jī)氚,不會與植物中的氚化水和自由組織水氚發(fā)生氫同位素交換,能夠準(zhǔn)確地反應(yīng)樹木所在地樹木年輪生長期周圍環(huán)境中的歷史氚水平。對樹木年輪中不可交換有機(jī)氚的濃度進(jìn)行測量,可以研究樹木所在地的樹木年輪生長期內(nèi)的歷史氚排放水平。目前常見的環(huán)境中的氚測量方法,如液體閃爍計(jì)數(shù)法和~3He內(nèi)增長法等,是利用氚的β衰變,測量氚衰變后的產(chǎn)物。為了獲得足夠的衰變量,對環(huán)境氚水平的樣品,傳統(tǒng)的氚測量方法需要較長的測量時(shí)間和較大的樣品量,以液體閃爍計(jì)數(shù)法為例,測量樹木年輪中的氚約需要幾十克的原木樣品和幾十個小時(shí)的測量時(shí)間。這種方法不適用于樣品數(shù)量多的情況,且費(fèi)時(shí)費(fèi)力。加速器質(zhì)譜測氚是針對氚離子數(shù)的直接測量。因此,加速器質(zhì)譜能夠從毫克級別的樣品中快速地測量氚的濃度。同樣以樹木年輪樣品為例,加速器質(zhì)譜測量需要約100 mg的原木樣品和200 s~15 min的測量時(shí)間。本研究工作建立了一種樹木年輪中的不可交換有機(jī)氚的加速器質(zhì)譜儀測定的方法,并將該方法初步應(yīng)用于秦山核電基地周圍樹木年輪中的不可交換有機(jī)氚的實(shí)測,研究工作主要包括:1)建立并規(guī)范了一套用于加速器質(zhì)譜(AMS)測量樹木年輪中不可交換有機(jī)氚的制樣方法,包括原木樣品的預(yù)處理和氫化鈦粉末樣品的制備。改進(jìn)了纖維素提取方法,提取得到的纖維素的純度提高到83.9%;通過兩步法將纖維素轉(zhuǎn)化成為加速器質(zhì)譜可以測量的氫化鈦粉末樣品;降低和穩(wěn)定了制樣過程中氫同位素的同位素分餾效應(yīng)。;2)國內(nèi)用加速器質(zhì)譜技術(shù)首次實(shí)測(固態(tài)靶)核電站周邊環(huán)境的氚數(shù)據(jù),優(yōu)化和校正了加速器質(zhì)譜測氚的參數(shù),并用梯度標(biāo)準(zhǔn)水樣進(jìn)行有效性和可靠性驗(yàn)證,在10~5~10~7 TU范圍內(nèi),AMS測量結(jié)果與液體閃爍計(jì)數(shù)法(LSC)測量結(jié)果吻合良好;3)對秦山核電基地夏家灣監(jiān)測站的一棵松樹的樹木年輪進(jìn)行初步實(shí)測,利用建立的實(shí)驗(yàn)方法測量了樹木年輪中不可交換有機(jī)氚的濃度。僅需10 mg的纖維素和200 s的測量時(shí)間,即可對樹木年輪中不可交換有機(jī)氚的濃度進(jìn)行測量,樹木年輪中的不可交換有機(jī)氚的濃度變化趨勢與空氣中、雨水中氚的濃度變化趨勢都基本一致,由此有望重構(gòu)該環(huán)境缺失歷史氚數(shù)據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TL81;TL50

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 楊雪;鄭勇剛;尹金輝;;加速器~(14)C制靶系統(tǒng)的研制及性能檢驗(yàn)[J];地震地質(zhì);2013年04期

2 劉鴻詩;胡曉燕;陳彬;胡丹;宋建鋒;李夏;;秦山核電基地外圍環(huán)境放射性水平20年監(jiān)測結(jié)果[J];原子能科學(xué)技術(shù);2013年10期

3 王慧娟;管永精;張偉;姜山;何明;;3MV加速器質(zhì)譜測量~(36)Cl[J];原子能科學(xué)技術(shù);2012年S1期

4 張麗;周衛(wèi)健;常宏;趙國慶;宋少華;武振坤;;暴露測年樣品中~(26)Al和~(10)Be分離及其加速器質(zhì)譜測定[J];巖礦測試;2012年01期

5 楊端節(jié);陳曉秋;;我國核電廠運(yùn)行中的氚排放[J];輻射防護(hù);2011年04期

6 劉曉宏;劉禹;徐國保;蔡秋芳;安文玲;王文志;;樹木年輪穩(wěn)定同位素分析樣品前處理方法探討[J];冰川凍土;2010年06期

7 李春光;董令葉;吉洋洋;朱運(yùn)峰;方姍姍;;花生殼纖維素提取及半纖維素與木質(zhì)素脫除工藝探討[J];中國農(nóng)學(xué)通報(bào);2010年22期

8 管永精;王慧娟;阮向東;吳偉明;姜山;何明;;~(36)Cl的加速器質(zhì)譜測量及其應(yīng)用[J];原子核物理評論;2010年01期

9 黃剛;曹小華;龍興貴;;鈦吸收和解吸氫、氘、氚的動力學(xué)同位素效應(yīng)[J];中國核科技報(bào)告;2008年01期

10 劉克新;丁杏芳;傅東坡;潘巖;吳小紅;周力平;郭之虞;;北京大學(xué)AMS~(14)C國際比對樣品測量[J];第四紀(jì)研究;2007年03期

相關(guān)會議論文 前1條

1 Naveed Ali;付東坡;朱正;蔣正元;丁杏芳;周力平;劉克新;;AMS ~(10)Be測量本底研究和改進(jìn)[A];第五屆北京核學(xué)會核技術(shù)應(yīng)用學(xué)術(shù)交流會論文集[C];2008年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前2條

1 杜林;環(huán)境樣品中有機(jī)氚（OBT）比活度的測定[D];中國科學(xué)院研究生院(上海應(yīng)用物理研究所);2016年

2 拓飛;發(fā)展~（182）Hf的加速器質(zhì)譜測量技術(shù)[D];蘭州大學(xué);2008年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前3條

1 李恒;~(94)Nb的AMS測量及應(yīng)用方法研究[D];廣西大學(xué);2012年

2 黃志鴻;福州鼓山馬尾松年輪α-纖維素穩(wěn)定碳同位素組成及其對氣候變化的響應(yīng)[D];福建師范大學(xué);2011年

3 龍良平;樹木年輪硝化纖維素氫同位素組成的測定[D];中國科學(xué)院研究生院（地球化學(xué)研究所）;2006年

本文編號：2738002