【摘要】：鈾(Uranium)的原子序數為92,其元素符號是U。通常鈾以六價的形式存在于水體中,具有放射性和化學毒性,容易對環(huán)境造成污染并危害人類健康。一系列涉核過程都可能造成放射性污染,如核電站乏燃料儲運,鈾礦開采,核試驗,核電廠事故及各類核設施運行中都有可能排放含鈾高放射性物質的廢水。這些高放廢水容易進入地表徑流或滲入地下水,對人類健康存在潛在威脅。因此,從環(huán)境治理的角度來看,水體中去除放射性離子有利于減少放射性污染,促進鈾資源循環(huán)利用。本論文制備多種具有鈾富集性能鎂基材料,將其應用于水體中鈾的富集,通過不同實驗條件下材料對鈾的富集研究,分析材料對鈾的富集機制,揭示了鎂基材料的組成、結構和界面特性與鈾的富集機理關系。使用不同鎂鹽作為前體,以尿素作為沉淀劑通過簡單的水熱法合成具有不同形態(tài)的鎂基材料,經煅燒得到氧化鎂顆粒。通過用X射線衍射(XRD),熱分析(TGA/DSC),傅里葉變換紅外光譜(FTIR)和透射電子顯微鏡(TEM)等對所得產物進行表征。結果表明煅燒后材料晶相為MgO,屬立方晶系氯化鈉結構。MgO片由大量微晶組成,晶粒尺寸5-25 nm。對所得材料吸附U(Ⅵ)的性能進行了評價和比較,通過靜態(tài)實驗,討論了吸附時間,初始pH值和溫度的影響。通過對吸附熱力學和吸附動力學的研究,三種MgO顆粒對鈾的吸附能力超過1600mg g~(-1),最適pH為3.0-4.0,熱力學參數計算結果表明,吸附過程為自發(fā)吸熱過程。研究了堿式碳酸鎂及其煅燒產物從水溶液中去除鈾的特性。研究結果表明堿式碳酸鎂,碳酸鎂和氧化鎂對鈾的吸附能力分別達到342.96 mg g~(-1),493.79mg g~(-1),2154.14 mg g~(-1)。此外,更高溫度下煅燒獲得的氧化鎂其活性會降低,導致吸附能力下降。單因素實驗表明,氧化鎂,碳酸鎂對鈾的富集最佳pH為3.0-4.5,而堿式碳酸鎂最適pH為6.0-7.0。熱力學參數如ΔG,ΔH和ΔS表明吸附是自發(fā)吸熱過程。以P123為軟模板,Mg(NO_3)_2為前驅體,通過溶膠凝膠-原位碳化法制備了多孔氧化鎂(MP-MgO),并考察了其對水體中鈾的吸附特性。采用氮氣吸附法對多孔氧化鎂進行表征,其比表面積達到14.76 m~2·g~(-1),孔體積為0.15 cm~3 g~(-1)。采用靜態(tài)吸附實驗研究了多孔MgO對U(Ⅵ)的吸附行為,并討論了吸附時間,溶液初始pH值和U(Ⅵ)濃度對吸附的影響。結果表明溶液初始pH對材料的富集能力有重要影響,在初始pH為3.0~4.5范圍時,吸附量大于2500 mg g~(-1)。進一步實驗結果顯示MP-MgO對鈾吸附平衡時間約為150 min,通過擬一級模型可以很好地描述MP-MgO上U(Ⅵ)的吸附等溫線和動力學,吸附過程是自發(fā)吸熱過程。
【圖文】：

具有鈾(Ⅵ)富集性能的鎂基材料合成及其富集機理研究2.3.1.3 紅外光譜分析如圖 2-3 所示，未煅燒(A)和煅燒(B)樣品的 FT-IR 光譜圖，在 3518 和 3450cm 1附近出現結晶水的特征峰。在 3649 cm 1附近出現強峰，可歸屬為游離的O-H 振動。1120 和 1420-1483 cm 1處譜峰歸屬于碳酸根(CO32 )離子的對稱和反對稱伸縮振動，而在 852 和 885 cm 1附近的吸收帶為 CO32 彎曲振動。對于Mg60-S，3369 cm 1處特征峰為水分子的振動[43]。FTIR 分析進一步證實了堿式碳酸鎂和碳酸鎂的存在。對于在 600℃煅燒 3 小時后的氧化物樣品(Fig.2-3B)，Mg-O 伸縮振動導致 876 和 1073 cm 1范圍出現特征譜峰。在氧化物樣品中，1466 和 1630 cm 1處的峰可歸因于來自大氣中的 H2O 和 CO2的反應產生的碳酸根離子 CO32 的振動[57,58]。

11樣品的紅外圖譜，(A)煅燒前樣品，(B)煅燒后樣品，(C)吸附IR spectrum of the (A) as-prepared samples: (a) Mg60-N, (b) Mglcined samples: (a) Mg600-N, (b) Mg600-S,(c) Mg600-Cl; (C) Fthree types of MgO particles after adsorption
【學位授予單位】：青海師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TL24

【參考文獻】

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本文編號：2710581