發(fā)布時(shí)間：2020-06-13 03:37

【摘要】：鈾(Uranium)的原子序數(shù)為92,其元素符號(hào)是U。通常鈾以六價(jià)的形式存在于水體中,具有放射性和化學(xué)毒性,容易對(duì)環(huán)境造成污染并危害人類健康。一系列涉核過(guò)程都可能造成放射性污染,如核電站乏燃料儲(chǔ)運(yùn),鈾礦開采,核試驗(yàn),核電廠事故及各類核設(shè)施運(yùn)行中都有可能排放含鈾高放射性物質(zhì)的廢水。這些高放廢水容易進(jìn)入地表徑流或滲入地下水,對(duì)人類健康存在潛在威脅。因此,從環(huán)境治理的角度來(lái)看,水體中去除放射性離子有利于減少放射性污染,促進(jìn)鈾資源循環(huán)利用。本論文制備多種具有鈾富集性能鎂基材料,將其應(yīng)用于水體中鈾的富集,通過(guò)不同實(shí)驗(yàn)條件下材料對(duì)鈾的富集研究,分析材料對(duì)鈾的富集機(jī)制,揭示了鎂基材料的組成、結(jié)構(gòu)和界面特性與鈾的富集機(jī)理關(guān)系。使用不同鎂鹽作為前體,以尿素作為沉淀劑通過(guò)簡(jiǎn)單的水熱法合成具有不同形態(tài)的鎂基材料,經(jīng)煅燒得到氧化鎂顆粒。通過(guò)用X射線衍射(XRD),熱分析(TGA/DSC),傅里葉變換紅外光譜(FTIR)和透射電子顯微鏡(TEM)等對(duì)所得產(chǎn)物進(jìn)行表征。結(jié)果表明煅燒后材料晶相為MgO,屬立方晶系氯化鈉結(jié)構(gòu)。MgO片由大量微晶組成,晶粒尺寸5-25 nm。對(duì)所得材料吸附U(Ⅵ)的性能進(jìn)行了評(píng)價(jià)和比較,通過(guò)靜態(tài)實(shí)驗(yàn),討論了吸附時(shí)間,初始pH值和溫度的影響。通過(guò)對(duì)吸附熱力學(xué)和吸附動(dòng)力學(xué)的研究,三種MgO顆粒對(duì)鈾的吸附能力超過(guò)1600mg g~(-1),最適pH為3.0-4.0,熱力學(xué)參數(shù)計(jì)算結(jié)果表明,吸附過(guò)程為自發(fā)吸熱過(guò)程。研究了堿式碳酸鎂及其煅燒產(chǎn)物從水溶液中去除鈾的特性。研究結(jié)果表明堿式碳酸鎂,碳酸鎂和氧化鎂對(duì)鈾的吸附能力分別達(dá)到342.96 mg g~(-1),493.79mg g~(-1),2154.14 mg g~(-1)。此外,更高溫度下煅燒獲得的氧化鎂其活性會(huì)降低,導(dǎo)致吸附能力下降。單因素實(shí)驗(yàn)表明,氧化鎂,碳酸鎂對(duì)鈾的富集最佳pH為3.0-4.5,而堿式碳酸鎂最適pH為6.0-7.0。熱力學(xué)參數(shù)如ΔG,ΔH和ΔS表明吸附是自發(fā)吸熱過(guò)程。以P123為軟模板,Mg(NO_3)_2為前驅(qū)體,通過(guò)溶膠凝膠-原位碳化法制備了多孔氧化鎂(MP-MgO),并考察了其對(duì)水體中鈾的吸附特性。采用氮?dú)馕椒▽?duì)多孔氧化鎂進(jìn)行表征,其比表面積達(dá)到14.76 m~2·g~(-1),孔體積為0.15 cm~3 g~(-1)。采用靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)研究了多孔MgO對(duì)U(Ⅵ)的吸附行為,并討論了吸附時(shí)間,溶液初始pH值和U(Ⅵ)濃度對(duì)吸附的影響。結(jié)果表明溶液初始pH對(duì)材料的富集能力有重要影響,在初始pH為3.0~4.5范圍時(shí),吸附量大于2500 mg g~(-1)。進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示MP-MgO對(duì)鈾吸附平衡時(shí)間約為150 min,通過(guò)擬一級(jí)模型可以很好地描述MP-MgO上U(Ⅵ)的吸附等溫線和動(dòng)力學(xué),吸附過(guò)程是自發(fā)吸熱過(guò)程。
【圖文】：

具有鈾(Ⅵ)富集性能的鎂基材料合成及其富集機(jī)理研究2.3.1.3 紅外光譜分析如圖 2-3 所示，未煅燒(A)和煅燒(B)樣品的 FT-IR 光譜圖，在 3518 和 3450cm 1附近出現(xiàn)結(jié)晶水的特征峰。在 3649 cm 1附近出現(xiàn)強(qiáng)峰，可歸屬為游離的O-H 振動(dòng)。1120 和 1420-1483 cm 1處譜峰歸屬于碳酸根(CO32 )離子的對(duì)稱和反對(duì)稱伸縮振動(dòng)，而在 852 和 885 cm 1附近的吸收帶為 CO32 彎曲振動(dòng)。對(duì)于Mg60-S，3369 cm 1處特征峰為水分子的振動(dòng)[43]。FTIR 分析進(jìn)一步證實(shí)了堿式碳酸鎂和碳酸鎂的存在。對(duì)于在 600℃煅燒 3 小時(shí)后的氧化物樣品(Fig.2-3B)，Mg-O 伸縮振動(dòng)導(dǎo)致 876 和 1073 cm 1范圍出現(xiàn)特征譜峰。在氧化物樣品中，1466 和 1630 cm 1處的峰可歸因于來(lái)自大氣中的 H2O 和 CO2的反應(yīng)產(chǎn)生的碳酸根離子 CO32 的振動(dòng)[57,58]。

11樣品的紅外圖譜，(A)煅燒前樣品，(B)煅燒后樣品，(C)吸附IR spectrum of the (A) as-prepared samples: (a) Mg60-N, (b) Mglcined samples: (a) Mg600-N, (b) Mg600-S,(c) Mg600-Cl; (C) Fthree types of MgO particles after adsorption
【學(xué)位授予單位】：青海師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TL24

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2710581