發(fā)布時(shí)間：2020-06-12 09:05

【摘要】：核能作為一種清潔高效的可再生能源,正受到全世界的廣泛關(guān)注,2011年日本福島核事故為全世界敲響了核能安全的警鐘,進(jìn)一步提升核能系統(tǒng)的安全性和可靠性是核能發(fā)展的當(dāng)務(wù)之急。與前三代核反應(yīng)堆相比,第四代核反應(yīng)堆的工作溫度高、輻照強(qiáng)度大,這對(duì)傳統(tǒng)金屬核材料提出了嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。先進(jìn)非氧化物陶瓷材料由于具有良好的高溫性能,是極端環(huán)境用結(jié)構(gòu)材料的重要候選,其中,SiC、ZrC、TiN、ZrN等先進(jìn)非氧化物陶瓷材料因其優(yōu)異的性能受到了國(guó)內(nèi)外研究者的關(guān)注。ZrC具有熔點(diǎn)高(3450℃)、抗輻照性能好、熱導(dǎo)率高、抗腐蝕性能強(qiáng)和中子吸收截面小等特點(diǎn),是先進(jìn)核能系統(tǒng)的候選結(jié)構(gòu)材料。本文采用熱壓燒結(jié)方法制備ZrC陶瓷和ZrC基FCM芯塊,采用磁控濺射方法制備了ZrC涂層,研究了制備工藝、材料組分和微結(jié)構(gòu)對(duì)ZrC基陶瓷材料的致密化、力學(xué)和熱學(xué)性能的影響規(guī)律及其作用機(jī)制。(1)以W為添加劑,考察其對(duì)ZrC陶瓷的增強(qiáng)作用。在2000℃燒結(jié)時(shí),5mol%含量的W使ZrC陶瓷的致密度從94.8%提高至96.8%,但過(guò)量的W會(huì)使其致密度下降。W的加入不但能夠細(xì)化ZrC晶粒,去除基體中的殘余碳,同時(shí)還可以起到晶界強(qiáng)化的效果,從而使其高溫力學(xué)性能得到增強(qiáng),特別是在1800℃下的抗彎強(qiáng)度有了明顯的改善,從281±15MPa提升至553±107MPa。同時(shí)W添加劑還改善了ZrC陶瓷的硬度和彈性模量。此外,也深入研究了ZrC與W的反應(yīng)機(jī)制。(2)用ZrO_2(φ500μm)微球模擬氧化鈾燃料,采用熱壓燒結(jié)方法制備FCM芯塊。研究表明,引入10wt%PVB為分散劑,可以使FCM芯塊中的ZrO_2微球分散更加均勻,與基體結(jié)合也更加緊密,而且原位反應(yīng)生成的SiC第二相晶粒更加細(xì)小。ZrO_2微球體積含量從20%提升至40%,FCM芯塊的壓縮強(qiáng)度從330MPa降低至100MPa。燒結(jié)溫度從1700℃升高至1800℃,材料的致密度從92.8%提高到98.4%,FCM芯塊在1200℃時(shí)的熱導(dǎo)率從7.8W/(mK)提升至10.0 W/(mK);提高燒結(jié)助劑的含量有利于去除殘余碳,改善材料的致密度,從而提高材料的熱導(dǎo)率。助燒劑從5wt%Si提升至7.5wt%Si,材料的致密度從92.8%提高到98.0%,1200℃時(shí)FCM芯塊的熱導(dǎo)率從7.8W/(mK)提升至11.9W/(mK)。既保證了材料的均勻性,同時(shí)提高了材料的熱導(dǎo)率。(3)以ZrC陶瓷為襯底,采用磁控濺射方法制備了不同厚度的納米晶ZrC涂層,并對(duì)其形貌、生長(zhǎng)機(jī)理和性能進(jìn)行了研究。涂層的生長(zhǎng)速度約為1.2μm/h,納米晶粒尺寸為58.74±3.20nm。隨著濺射時(shí)間的增加,涂層的表面開(kāi)始出現(xiàn)晶粒團(tuán)聚長(zhǎng)大的現(xiàn)象,涂層的彈性模量隨著位移深度的增加而增加,濺射時(shí)間為2h的涂層硬度最大為19±0.8GPa,隨著涂層厚度的增加,硬度逐漸減小。濺射時(shí)間為2h和4h的涂層結(jié)合強(qiáng)度相近約為32MPa。濺射時(shí)間為4h的涂層的熱穩(wěn)定性良好,在800℃下熱處理4h后表現(xiàn)出良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。在1200℃下熱處理1h后結(jié)合強(qiáng)度降低至原來(lái)的21%。
【圖文】：

放出巨大的能量，再將其轉(zhuǎn)化為人類(lèi)所需的能源。自 1942 年，恩利克·費(fèi)米首次實(shí)現(xiàn)鏈?zhǔn)椒磻?yīng)以來(lái)，人類(lèi)對(duì)核能的研究有了迅猛的發(fā)展。圖 1.1 給出了不同反應(yīng)堆的發(fā)展經(jīng)過(guò)。1954 年，世界上第一座核電站由前蘇聯(lián)建造，以希平港壓水堆(美國(guó))、石墨慢化堆(前蘇聯(lián))和天然鈾重水堆(加拿大)等為代表的第一代反應(yīng)堆有著設(shè)計(jì)粗糙、功率小且安全性差等問(wèn)題。第二代反應(yīng)堆主要以水作為冷卻劑，提高了功率以及安全性，并且實(shí)現(xiàn)了商業(yè)化，，標(biāo)準(zhǔn)化，代表堆型有壓力管式天然鈾堆(加拿大)、石墨堆和沸水堆(前蘇聯(lián))、壓水堆和沸水堆(美國(guó))等，如今商業(yè)運(yùn)行的核反應(yīng)堆絕大部分為二代堆型。第三代反應(yīng)堆是指滿(mǎn)足美國(guó)核電用戶(hù)要求文件(Utility Requirements Document, URD)[9]和歐洲核電用戶(hù)要求文件(EuropeanUtility Requirements Document, EUR)[10]文件的核反應(yīng)堆，其安全性和經(jīng)濟(jì)性都有了顯著的提高，具有預(yù)防和緩解嚴(yán)重事故措施，經(jīng)濟(jì)上能與天然氣機(jī)組相競(jìng)爭(zhēng)。代表堆型有：先進(jìn)沸水堆、AP1000、歐洲壓水堆等。

圖 1.2 Zr-C 二元相圖[19]碳空位的形成能較低，且碳原子容易從亞層中移除而產(chǎn)生空金屬碳化物具有較寬的化學(xué)計(jì)量比范圍。圖 1.2 給出了 Zr-C的晶格常數(shù)隨 C/Zr 比的增大而增大，在 C/Zr 為 0.83 時(shí)達(dá)到)[17]，然后隨晶格參數(shù)逐漸減小。圖 1.3 給出了碳化鋯的晶格參圖。
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：TQ174.758.12;TL34

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本文編號(hào)：2709310