【摘要】：放射性廢物的處置關(guān)系到國土環(huán)境安全,是核事業(yè)發(fā)展的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。近年來,我國核廢物管理正處在處理技術(shù)水平逐步提升和處置設(shè)施加快建設(shè)的關(guān)鍵時期。核廢物的固化處理作為多重屏障阻滯體系中最核心的部分受到了廣泛的關(guān)注,盡管目前陶瓷固化工藝還不夠成熟,但由于陶瓷固化體具有優(yōu)良的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性以及很好的機(jī)械性能等特點(diǎn),因而陶瓷固化作為另外一種固化高放廢物的方式而受到廣泛研究。本課題主要采用長石礦物體系成功的合成了該體系的玻璃化陶瓷和人造巖石陶瓷固化體并對其性能進(jìn)行了表征。鈉長石作為適合處置放射性廢物的玄武巖的主要組成之一,不僅可以有效的固化放射性核素和對核素具有較強(qiáng)的吸附能力,生成的礦物相還有利于阻滯放射性核素的遷移,從而保障了固化體的安全可靠性。關(guān)于該礦物體系的陶瓷固化研究,本文做了首次嘗試。論文首先設(shè)計并成功合成了玻璃化陶瓷和包含多種價態(tài)元素的人造巖石陶瓷固化體并對其進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,所合成的玻璃化陶瓷固化體元素的歸一化浸出率數(shù)量級為10-6~10-5且隨著浸泡時間的延長而不斷減小;在1300oC的燒結(jié)溫度下保溫2 h得到了性能優(yōu)異主要物相為鈉長石的人造巖石陶瓷固化體。雖然缺乏定量的分析,但從XRD譜圖上衍射峰的強(qiáng)度估計含量可接近90%,其元素的浸出率比玻璃化陶瓷固化體低1~2個數(shù)量級,表明該人造巖石陶瓷固化體具有優(yōu)良的抗浸出性能。另外,也探索了熱處理反應(yīng)速率和熱處理溫度對玻璃化陶瓷燒結(jié)工藝的影響以及在短期浸泡實(shí)驗(yàn)研究的基礎(chǔ)上通過繼續(xù)延長浸泡周期探討了人造巖石陶瓷固化體的浸出機(jī)制。結(jié)果表明,人造巖石陶瓷固化體中元素的浸出機(jī)制為擴(kuò)散機(jī)制,也初步得到了固化體中包容元素的浸出模型,從而驗(yàn)證了該礦物體系的化學(xué)穩(wěn)定性。然后以堇青石礦物為模擬錒系高放廢物的原料在1200oC下燒結(jié)2h成功合成了模擬高放廢物的人造巖石陶瓷固化體并對其進(jìn)行了表征,隨后采用分光光度法測試了Ce(Ⅳ)的歸一化浸出率,其數(shù)量級為10-6~10-5,進(jìn)而成功的創(chuàng)建了固化體浸泡液中微量鈰的測試方法。結(jié)果表明,短期浸泡人造巖石固化體時,鈰的浸出機(jī)制為溶解機(jī)制。最后,運(yùn)用地球化學(xué)模擬軟件PHREEQC模擬計算了北山地下水中鈾的種態(tài)分布并分別討論了pH、溫度以及微量離子對北山地下水中鈾的種態(tài)分布的影響,進(jìn)而分析了其變化規(guī)律。這為后續(xù)人造巖石固化研究提供了理論依據(jù)和研究思路。
【學(xué)位授予單位】：成都理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TL941

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2693864