【摘要】：作為六種候選的四代反應(yīng)堆堆型之一，熔鹽堆（molten salt reactor，MSR）是唯一的液體燃料反應(yīng)堆，它可以解決釷資源在核能利用中所面臨的一些挑戰(zhàn)，被認(rèn)為是利用釷（Th）鈾（U）燃料循環(huán)實(shí)現(xiàn)233U增殖的理想堆型。在此基礎(chǔ)上，提出釷基熔鹽堆（Thorium Molten Salt Reactor，TMSR）的開發(fā)建設(shè)項(xiàng)目，是發(fā)展核能和有效利用釷資源的合理選擇。 在熔鹽堆中，由于燃料鹽含有大量的鋰，而鋰被中子輻照后會(huì)生成氚。高溫下，氚具有很強(qiáng)的滲透性，幾乎能透過所有的金屬材料。在熔鹽堆中，氚通過滲透會(huì)進(jìn)入環(huán)境和蒸汽系統(tǒng)中，對人體造成危害，因而需要對熔鹽堆中的氚進(jìn)行控制。熔鹽中氚的行為性質(zhì)對于熔鹽堆中氚的控制有非常重要的意義。而氫和氘作為氚的同位素，可代替氚進(jìn)行熔鹽中氚行為性質(zhì)的研究。 本論文課題依托中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所“未來先進(jìn)核裂變能-釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)（TMSR）”項(xiàng)目。主要工作內(nèi)容為設(shè)計(jì)和搭建氫同位素在熔鹽中的擴(kuò)散滲透特性測試系統(tǒng)，并通過該測試系統(tǒng)，研究熔鹽中氫同位素的行為性質(zhì)，從而為熔鹽中氚的行為性質(zhì)研究提供參考依據(jù)。 一、氫同位素在熔鹽中的擴(kuò)散滲透特性測試系統(tǒng) 氫同位素在熔鹽中的擴(kuò)散滲透特性測試系統(tǒng)包括供氣系統(tǒng)，滲透罐與加熱系統(tǒng)，測量系統(tǒng)和輔助部分四個(gè)子部分構(gòu)成。其中，滲透罐是測試系統(tǒng)的主要構(gòu)成部分。實(shí)驗(yàn)時(shí)，將熔鹽放入滲透罐中，在熔鹽的一側(cè)充入H2（D2），高溫下的H2（D2）會(huì)進(jìn)入熔鹽并通過滲透到達(dá)熔鹽另一側(cè)。通過對滲透后的H2（D2）進(jìn)行分析，將獲得H2（D2）在熔鹽中的擴(kuò)散滲透行為的相關(guān)性質(zhì)。 論文在500°C、不同充氫壓力，以及在500-700°C、充氫壓力為1.0atm的實(shí)驗(yàn)條件下，對H2在Flinak (LiF-NaF-KF)熔鹽（10mm厚）中的滲透行為進(jìn)行測試。結(jié)果表明，，由于H2在高溫金屬中的滲透系數(shù)較大，導(dǎo)致H2會(huì)繞過熔鹽從滲透罐側(cè)壁進(jìn)入外腔，而外腔中的H2會(huì)再次透過滲透罐側(cè)壁到達(dá)熔鹽的另一端。這種旁路滲透的現(xiàn)象對氫同位素在熔鹽中的滲透實(shí)驗(yàn)有非常大的影響，會(huì)導(dǎo)致實(shí)驗(yàn)結(jié)果出現(xiàn)誤差并給后續(xù)計(jì)算造成困難。而通過外腔吹掃或外腔抽真空，可有效降低氫旁路滲透對實(shí)驗(yàn)造成的影響。 在外腔抽真空條件下，對測試系統(tǒng)的可行性進(jìn)行分析。通過300-700°C時(shí)滲透罐中鎳板的性能評估實(shí)驗(yàn)，表明鎳板的性能對于熔鹽中氫同位素的滲透不會(huì)產(chǎn)生影響；通過500°C、600°C和700°C時(shí)Flinak熔鹽（30mm厚）中H2的測試實(shí)驗(yàn)，表明在測試系統(tǒng)中進(jìn)行熔鹽中氫同位素的滲透實(shí)驗(yàn)時(shí)，得到的實(shí)驗(yàn)結(jié)果是可計(jì)算的，并與熔鹽中氫同位素的滲透模型匹配。 二、氫同位素在Flinak熔鹽中的滲透實(shí)驗(yàn) 論文對500°C、600°C和700°C以及不同充氫壓力時(shí)，F(xiàn)linak熔鹽（30mm厚）中H2的滲透進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明，采用下腔充氫時(shí)，H2在Flinak熔鹽的滲透方式將以氫離子為主。而在上腔充氫時(shí)，H2在Flinak熔鹽的滲透方式則以氫分子為主。 對500-700°C、充氫壓力為1.0atm時(shí)，F(xiàn)linak熔鹽（30mm厚）中H2的滲透進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。得到上腔充氫和下腔充氫時(shí)，F(xiàn)linak熔鹽中H2的擴(kuò)散系數(shù)與溶解度常數(shù)。比較認(rèn)為，H2在Flinak熔鹽中以氫分子方式滲透時(shí)，其擴(kuò)散系數(shù)相對較大，擴(kuò)散活化能較低，而兩者的溶解度差別則不明顯。 對500-700°C、充氘壓力為1.0atm時(shí)，F(xiàn)linak熔鹽（30mm厚）中D2的滲透進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。得到下腔充氘時(shí)，F(xiàn)linak熔鹽中D2的擴(kuò)散系數(shù)與溶解度常數(shù)。與H2相比，無論是擴(kuò)散系數(shù)還是溶解度常數(shù)，兩者的差別都不明顯。 在測試系統(tǒng)中進(jìn)行氫同位素在熔鹽中的滲透實(shí)驗(yàn)時(shí)，充氫方式會(huì)影響滲透實(shí)驗(yàn)結(jié)果，導(dǎo)致熔鹽中氫同位素的擴(kuò)散系數(shù)出現(xiàn)差異。而熔鹽中氫和氘滲透實(shí)驗(yàn)的結(jié)果則表明，熔鹽中氫和氘的擴(kuò)散滲透行為差別并不顯著。說明氫同位素性質(zhì)對熔鹽中氫（或氘）的擴(kuò)散滲透行為影響很小，這為氫和氘代替氚進(jìn)行熔鹽中氚行為性質(zhì)的研究提供了很好的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。
【圖文】：

圖 1-1 熔鹽堆系統(tǒng)示意圖Figure 1-1. Molten Salt Reactor System.不同于傳統(tǒng)的固態(tài)燃料反應(yīng)堆，熔鹽堆是液態(tài)燃料反應(yīng)堆，因此有以下獨(dú)特的優(yōu)勢[20-26]：1. 固有安全性：較大的負(fù)反應(yīng)性溫度系數(shù)和空泡系數(shù)、后處理工作量少、無堆芯熔化風(fēng)險(xiǎn)、以及采用低壓控制等；2. 有效利用核資源和防止核擴(kuò)散：可直接利用鈾、釷和钚等核燃料，可利用其它反應(yīng)堆產(chǎn)生的乏燃料，以及利用核武器拆解得到的钚。另外，熔鹽堆產(chǎn)生钚（用于制造核武器）的量非常少，可有效的防止核擴(kuò)散；3. 靈活的燃料循環(huán)特性：可進(jìn)行多種燃料循環(huán)方式；4. 經(jīng)濟(jì)性：無燃料制造成本、高中子經(jīng)濟(jì)性、高熱效率、低廢料處理成本，同時(shí)可產(chǎn)生高溫工藝熱，進(jìn)行大規(guī)模制氫等；

20 世紀(jì) 40 年代后期，基于飛行器反應(yīng)堆的設(shè)計(jì)目的，美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室（Oak Ridge National Laboratory, ORNL）的 Ed Bettis 和 Ray Briant 開始研究以氟化熔鹽為基底的液態(tài)燃料在核反應(yīng)堆中的運(yùn)用，從而首次提出了熔鹽反應(yīng)堆[27]。此后，在 50 年代美國航空核動(dòng)力計(jì)劃（Air Nuclear Propulsion，ANP）中，ORNL 主持了航空核動(dòng)力實(shí)驗(yàn)反應(yīng)堆的研究工作，并于 1954 年建成了第一座熔鹽反應(yīng)堆（ARE）。ARE 是一座循環(huán)燃料反應(yīng)堆，以熔鹽 NaF-ZrF-UF4（53.09-40.73 -6.18 mol%）作為燃料，氧化鈹（BeO）為慢化劑[28]。運(yùn)行時(shí)，燃料鹽通過泵在堆芯和熱交換器之間循環(huán)流動(dòng)，并通過熱交換器將熱量傳遞給二回路冷卻鹽，如圖 1-2[29]。1954年 11 月，ARE 成功運(yùn)行數(shù)天，從不同功率一直到 2.5MWt，穩(wěn)態(tài)時(shí)燃料最高溫度為 860°C，進(jìn)口與出口溫差為 180°C。其中，從臨界到停堆經(jīng)歷時(shí)間大約為 220小時(shí)，最后 74 小時(shí)的功率達(dá)到了兆瓦量級[30]。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院（上海應(yīng)用物理研究所）
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：TL426

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2687260