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單氮雜苯并-15-冠-5接枝聚砜膜鋰同位素分離性能研究

發(fā)布時間:2020-05-11 19:16
【摘要】:鋰元素在自然界中存在6Li和7Li兩種穩(wěn)定的同位素,其豐度分別為7.5%和92.5%。鋰同位素是核聚變所需的重要材料,6Li作為核聚變堆燃料,被中子轟擊后可以形成氚和氦,使得聚變反應(yīng)堆中的氚可以不斷增殖;7Li則被用來核聚變反應(yīng)堆的堆芯冷卻劑和導(dǎo)熱的載熱劑,所以發(fā)展鋰同位素分離對核能工業(yè)的發(fā)展至關(guān)重要。本課題將具有鋰同位素分離效應(yīng)的氮雜冠醚接枝到聚砜鏈上,優(yōu)化反應(yīng)條件;然后采用浸沒沉淀相轉(zhuǎn)化法制備冠醚接枝聚砜膜,調(diào)控膜結(jié)構(gòu);最后將膜用于鋰同位素分離,探索不同條件對鋰同位素分離性能的影響。采用以氯甲基化聚砜(CMPSf)與單氮雜苯并15-冠-5(BN15C5)為原料的單分子親核取代反應(yīng),制備單氮雜苯并15-冠-5接枝聚砜(PSF-g-BN15C5)聚合物材料。采用核磁共振譜儀(1H-NMR)、熱重分析儀(TGA)、傅里葉紅外光譜儀(FT-IR)、X射線衍射能譜儀(XPS)等分析方法對CMPSf、BN15C5與PSF-g-BN15C5聚合物材料的化學(xué)組成和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。考察反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度、聚合物濃度和氨基與氯甲基的物質(zhì)量之比對冠醚固載量的影響,并采用響應(yīng)面法對冠醚固載量進(jìn)行優(yōu)化。結(jié)果表明,以N,N-二甲基甲酰胺(DMF)作為溶劑,氨基與氯甲基的物質(zhì)量之比1.25:1、聚合物濃度19.77%± 0.5%、反應(yīng)溫度71.64 ± 0.6 ℃、反應(yīng)時間7.12 ± 0.1 h,可以制得冠醚固載量為0.654 meq.g-1 的 PSF-g-BN15C5 聚合物。以PSF-g-BN15C5聚合物溶液為鑄膜液,采用反應(yīng)控制相轉(zhuǎn)化制備膜?疾炝髓T膜液固含量、凝固浴種類、鑄膜液溫度以及添加劑加入量對冠醚接枝聚砜膜膜結(jié)構(gòu)和性能的影響。發(fā)現(xiàn)鑄膜液溫度、固含量、添加劑用量及凝固浴種類等均會影響膜孔結(jié)構(gòu),當(dāng)鑄膜液溫度為20℃,PSF-g-BN15C5聚合物濃度16%,添加劑加入量為4%PVP-K30,凝固浴選用30%的乙醇水溶液時,得到斷面為海綿狀孔的膜,膜通量隨著鑄膜液固含量的增加和添加劑的加入而減小。采用PSF-g-BN15C5膜分離堘同位素,在鋰鹽為碘化鋰,鋰鹽濃度為3 mg·L-1,萃取溫度為20℃,萃取時間為30 min條件下,隨著PSF-g-BN15C5膜中冠醚固載量從0.33增加到0.58 meq.g-1,分離因子從1.009增加到1.049,并且在膜相和水相中分別表現(xiàn)出6Li和7Li富集。
【學(xué)位授予單位】:天津工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號】:TL25

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