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部分關(guān)鍵放射性核素在膨潤(rùn)土復(fù)合物和北山花崗巖上的吸附研究

發(fā)布時(shí)間:2020-04-20 06:15
【摘要】:甘肅北山是目前我國(guó)高放廢物地質(zhì)處置的重點(diǎn)預(yù)選場(chǎng)址。同時(shí),高廟子膨潤(rùn)土是目前選定的地質(zhì)處置庫緩沖/回填材料。因此,研究關(guān)鍵放射性核素在高廟子膨潤(rùn)土和北山花崗巖上的吸附行為具有重要意義。本論文工作分別研究了U(Ⅵ)在氧化石墨烯(GO)-膨潤(rùn)土(Bent)復(fù)合物(GO-Bent)上的吸附作用,以及Se(Ⅳ)和Se(Ⅵ)在北山花崗巖(10號(hào)井樣品)上的吸附行為。首先,制備了GO-Bent并利用X-射線粉末衍射、紅外光譜、掃描電鏡、透射電鏡、熱重分析、電位滴定等手段對(duì)其進(jìn)行了表征:然后采用批式法研究了GO含量、液相pH、離子強(qiáng)度(Ⅰ)對(duì)Am(Ⅲ)、Eu(Ⅲ)、Np(V)、U(Ⅵ)在GO-Bent上吸附的影響。結(jié)果表明:隨著GO含量的增加,GO-Bent對(duì)Am(Ⅲ)、Eu(Ⅲ)、 Np(Ⅴ)、U(Ⅵ)的吸附明顯增強(qiáng),GO上的含氧官能團(tuán)對(duì)GO-Bent吸附能力的增強(qiáng)起到關(guān)鍵作用;pH對(duì)吸附過程有明顯的影響,在低pH條件下,隨著Ⅰ的增大,Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)在GO-Bent上的吸附有所減弱,可能與外層表面配位作用或離子交換反應(yīng)主導(dǎo)吸附作用有關(guān);在高pH條件下,Ⅰ對(duì)吸附?jīng)]有明顯影響,可能與形成了內(nèi)層表面配合物有關(guān)。Ⅰ對(duì)Np(V)和U(Ⅵ)在Bent-GO上的吸附影響較小。Am(Ⅲ)Eu(Ⅲ)在GO-Bent上的吸附等溫線符合Langmuir模型,而Np(Ⅴ)和U(Ⅵ)的吸附等溫線更適合用Freundlich模型描述。用HNO3和H202氧化75Se(0),分別制備了75Se(Ⅳ)和75Se(Ⅵ)。利用75S(Ⅳ)示蹤劑分別研究了接觸時(shí)間、固液比、液相pH值、Ⅰ、Se濃度和溫度等因素對(duì)Se(Ⅳ)在北山花崗巖上吸附的影響。結(jié)果表明:Se(Ⅳ)在北山花崗巖上的吸附符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,在48 h內(nèi)達(dá)到吸附平衡;pH對(duì)Se(Ⅳ)的吸附影響很大,低pH更有利于Se(Ⅳ)的吸附;Ⅰ對(duì)Se(Ⅳ)的吸附?jīng)]有明顯影響,可能主要生成了內(nèi)層表面配合物;在25~80℃的范圍內(nèi),溫度對(duì)Se(Ⅳ)的吸附影響甚微。北山花崗巖對(duì)Se(Ⅵ)吸附能力非常弱,在本文研究條件下,吸附分配比均小于1。
【圖文】:

膨潤(rùn),吸附研究,蒙脫石,晶層


滲流、阻滯放射性核素遷移,傳導(dǎo)福照熱等從上世紀(jì)70年代開始,歷經(jīng)逡逑了大量的理論研巧和工程實(shí)踐,國(guó)內(nèi)外專家普遍認(rèn)為膨澗止是理想的緩沖/回填逡逑材料[44^5]。膨澗王是一種可溶脹的層狀粘±,其主要成分為蒙脫石。圖1-4為蒙逡逑脫石晶層結(jié)構(gòu)示意圖。蒙脫石是一種2:1型層狀s晁嵫慰笪錚溆滌杏讕貌愕綰,,辶x喜⑶矣謝⑽藁胱雍途酆銜錕桑濁度牖蚴峭ü胱詠換喚朊賞咽慵。觅p彥義鮮幕竟乖焓塹ジ鑾ρ醢嗣嫣迤惚渙講鉺暄跛拿嫣迤闥,并剐Q硭拿嫣邋義隙ザ說難踉印2慵淶綰杉卻嬖謨?cè)x嗣嫣迤闃校ㄖ饕牡偷綰商媧鎘校停紓玻、辶x希疲澹玻、Mn2+和A13+),也存灾冎]拿嫣迤闃校ǎ粒保常潁疲澹常媧櫻椋矗。因此觅p咽義掀惚礱娣植即罅康母旱綰桑詒咴島凸戰(zhàn)譴Φ惱綰稍蠐肴芤夯肪秤泄亍6義喜慵涫嗆涂膳蛘偷,水纺[涌桑捉氬慵,蕼厦觅p咽慵渚嚳⑸浠K義細(xì)哐故蹬蛉笸蹙哂械蛻感、高离自亾Q蝗萘、轿r玫牧ρ匭緣扔諾沐義銜夜諫鮮蘭停福澳甏釁誑級(jí)勻蛉

本文編號(hào):2634256

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