【摘要】：核裂變反應(yīng)堆運(yùn)行過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生長(zhǎng)壽命、高放射性的核廢料,而核廢料的處理對(duì)人類是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。隨著加速器和反應(yīng)堆技術(shù)的發(fā)展,人們提出了一種新的處理核廢料的策略：加速器驅(qū)動(dòng)的次臨界系統(tǒng)(ADS)。它的核心是利用加速器產(chǎn)生高能強(qiáng)流質(zhì)子束,轟擊重金屬靶材(如鉛、鉛鉍合金)產(chǎn)生散裂中子作為外源中子驅(qū)動(dòng),對(duì)核廢料進(jìn)行次臨界核反應(yīng)。鉛鉍合金具有非常多的優(yōu)良特性,如熔點(diǎn)低、沸點(diǎn)高、導(dǎo)熱性能好、中子性能好、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,是鉛冷式快堆和加速器驅(qū)動(dòng)的次臨界系統(tǒng)中冷卻劑和散裂靶材的候選材料。但是鉛鉍合金對(duì)它的包層材料(如鋼)具有嚴(yán)重的溶解腐蝕作用,因此如何提高包層材料的抗腐蝕性能在ADS的發(fā)展中是至關(guān)重要的科學(xué)問(wèn)題。研究發(fā)現(xiàn)在鉛鉍合金中加入合適濃度的O后,能夠在很大程度上降低包層材料的溶解腐蝕。這是因?yàn)榧尤氲难鯐?huì)與包層材料反應(yīng)表面形成了穩(wěn)定的氧化物薄膜將鋼與液態(tài)鉛鉍合金隔開。這種保護(hù)性的氧化層對(duì)合金中氧的濃度非常敏感。當(dāng)合金中O濃度較低,包層材料表面無(wú)法形成保護(hù)性的氧化膜,濃度太高時(shí),包層材料表面出現(xiàn)氧化腐蝕現(xiàn)象。因此,鉛鉍合金中的O濃度需要進(jìn)行精確地測(cè)量和控制,而目前,這個(gè)問(wèn)題依然沒(méi)有得到很好的解決。本文從原子尺度上研究鉛鉍合金中O濃度的控制以及鉛鉍合金對(duì)氧化層性能的影響。此外,我們還使用團(tuán)簇動(dòng)力學(xué)方法研究面向等離子體材料W表面在離子輻照條件下的缺陷演化行為。 本論文一共分為六章。在第一章中,我們將介紹鉛鉍合金的微觀結(jié)構(gòu)、O濃度的控制方法、包層材料表面形成氧化層的結(jié)構(gòu),最后我們介紹幾種在核材料研究中使用到的多尺度模擬方法。 在我們的研究中,需要對(duì)原子的短程有序性進(jìn)行分析,因此,在第二章中,我們首先介紹分子動(dòng)力學(xué)和徑向分布函數(shù)的計(jì)算。這一章還將對(duì)團(tuán)簇動(dòng)力學(xué)方法進(jìn)行介紹。在團(tuán)簇動(dòng)力學(xué)的計(jì)算中,我們引入了一些新的參數(shù),如晶界、溫度梯度等,相應(yīng)的計(jì)算細(xì)節(jié)和我們對(duì)該方法的發(fā)展也將在本章中做詳細(xì)介紹。最后對(duì)計(jì)算中使用的軟件包進(jìn)行簡(jiǎn)單介紹。 從第三章開始介紹我們的研究工作。鉛鉍合金中O的微觀狀態(tài)對(duì)于探測(cè)O濃度至關(guān)重要,我們使用密度泛函理論研究了O的局域結(jié)構(gòu)、擴(kuò)散過(guò)程。為了將鉛鉍合金中的O濃度控制在合適的區(qū)間中,H會(huì)作為控O元素加入到液態(tài)合金中。類似于O,我們研究了H在鉛鉍合金中的短程有序性和溫度效應(yīng)。同時(shí),我們還研究了合金中H與O之間的反應(yīng)過(guò)程,并對(duì)平衡條件下的濃度進(jìn)行了理論預(yù)測(cè),這對(duì)實(shí)驗(yàn)上控制O的濃度具有指導(dǎo)意義。 在第四章中,我們研究了液態(tài)鉛鉍合金與氧化層之間的相互作用。計(jì)算表明,鉛原子更傾向于吸附在氧化層的表面,并且吸附之后會(huì)促進(jìn)表面Fe原子的溶解。此外,鉛原子和鉍原子能夠促進(jìn)氧化層中空位和間隙原子的形成,這對(duì)氧化層長(zhǎng)期的保護(hù)性能有不利影響。最后,我們發(fā)現(xiàn)Cr能夠抑制氧化層中空位的形成,并且會(huì)阻礙Fe原子在氧化層中的擴(kuò)散,因此Cr有助于提高氧化層的抗腐蝕性能。 在第五章中,我們使用團(tuán)簇動(dòng)力學(xué)方法對(duì)鎢表面存在晶界和溫度梯度時(shí),氘濃度的演化進(jìn)行了理論研究。研究結(jié)果表明,當(dāng)晶界寬度小于3nm時(shí),能夠抑制氘向鎢內(nèi)部的擴(kuò)散,而當(dāng)晶界寬度大于3nm時(shí),就可能作為氘的聚集中心。當(dāng)鎢表面存在溫度梯度時(shí),我們發(fā)現(xiàn),氘會(huì)向低溫區(qū)域漂移,使低溫區(qū)域的氘濃度遠(yuǎn)大于高溫區(qū)域的濃度。 我們?cè)诘诹轮袑?duì)前面所有的工作進(jìn)行了總結(jié),并對(duì)以后的工作進(jìn)行分析和展望。
【圖文】：

輕水堆主要是利用IJ-235作為核燃料�？戾釉鲋刀芽梢詫�(shí)現(xiàn)U-238到杯的轉(zhuǎn)變，達(dá)到了核燃料的增值，提高了利用率。圖1.1為鉛冷式快反應(yīng)堆示意圖[2]。從圖中可以看出，，核反應(yīng)放出的熱量，通過(guò)液態(tài)鉛或者液態(tài)鉛銘共晶冷卻，溫度較高的液態(tài)金屬，通過(guò)熱交換機(jī)，將熱量傳遞給二回路，從而推動(dòng)發(fā)電機(jī)發(fā)電。受制于裂變核燃料儲(chǔ)量的限制，人們又提出了利用聚變反應(yīng)放出的能量發(fā)電的構(gòu)想，而氖核與l#核是聚變反應(yīng)的最佳燃料：丨H+丨H —丨He+I^n+Q ,并且在海水中氖和l#的儲(chǔ)量豐富。聚變的實(shí)現(xiàn)需要解決材料在極端的條件下服役問(wèn)題，比如超高溫、強(qiáng)磁場(chǎng)、高通量的離子和中子福射等，這對(duì)材料的性能提出了茍刻的要求。+娭-‘‘ —^rii 屸“I I*??- V ? iI Iruuiii t圖1.1鉛冷式快中子反應(yīng)堆示意圖[2]人們通過(guò)對(duì)廢料的研宄表明，次锏系元素和長(zhǎng)期放射性元素需要經(jīng)過(guò)幾萬(wàn)年甚至幾十萬(wàn)年才能夠降到天然鈾的放射性水平。目前主要使用的是直接掩埋方法

圖1.2 ADS系統(tǒng)原理示意圖[3]式快反應(yīng)堆和加速器驅(qū)動(dòng)的次臨界系統(tǒng)中，鉛或者鉛秘共晶作為冷卻堆【彳‘釋放的能量傳遞1'Ti來(lái)。鉛秘共晶（Lad Bismuth Eutectic, LBE)
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TL341

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2630090